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電子科技大學(xué)李嚴(yán)波教授、慕尼黑工業(yè)大學(xué)Ian Sharp教授，NC文章：一種在強(qiáng)堿性條件下自修復(fù)的電/光電催化析氧催化劑

時(shí)間：2021-10-18 來源： 瀏覽：

電子科技大學(xué)李嚴(yán)波教授、慕尼黑工業(yè)大學(xué)Ian Sharp教授，NC文章：一種在強(qiáng)堿性條件下自修復(fù)的電/光電催化析氧催化劑

水處理技術(shù)
水處理技術(shù)

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《水處理技術(shù)》雜志是水處理行業(yè)內(nèi)影響廣泛、價(jià)值卓著的優(yōu)秀期刊之一。注重理論研究的權(quán)威性、應(yīng)用技術(shù)的創(chuàng)新性和工程應(yīng)用的實(shí)效性，主要登載反映各種水處理方法研究及應(yīng)用的新成果、新動(dòng)態(tài)。

收錄于話題

文 章 信 息

一種在強(qiáng)堿性條件下自修復(fù)的電/光電催化析氧催化劑
第一作者：馮超
通訊作者：李嚴(yán)波*，Ian Sharp*
單位：電子科技大學(xué)、慕尼黑工業(yè)大學(xué)、東京大學(xué)、鄭州大學(xué)、信州大學(xué)

研 究 背 景

將間歇性的可再生能源（如太陽能和風(fēng)能）轉(zhuǎn)化為可存儲(chǔ)的化學(xué)燃料，是未來建立可持續(xù)能源體系的關(guān)鍵途徑。電催化水分解和二氧化碳（CO2）還原是目前關(guān)注度最高的兩條路徑。通過這些路徑產(chǎn)生的氫氣和碳?xì)浠衔锟梢宰鳛槟茉摧d體進(jìn)行存儲(chǔ)和運(yùn)輸，為工業(yè)生產(chǎn)、居民生活等提供可再生燃料。
盡管這些高附加值產(chǎn)品的生成發(fā)生在陰極，但都需要陽極的析氧反應(yīng)來提供豐富的電子和質(zhì)子以完成全反應(yīng)。因此，開發(fā)高效、長壽命的析氧反應(yīng)（OER）催化劑同樣非常重要。在過去的十多年中，研究人員在這一領(lǐng)域做出了巨大努力，OER催化劑的活性得到了明顯的提升，但穩(wěn)定性仍存在巨大的挑戰(zhàn)。

文 章 簡 介

基于此， 電子科技大學(xué)李嚴(yán)波教授團(tuán)隊(duì)和德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)Ian Sharp教授 合作，在 Nature Communications （自然-通訊）期刊上發(fā)表了最新研究成果 “A self-healing catalyst for electrocatalytic and photoelectrochemical oxygen evolution in highly alkaline conditions” 。
該文章通過利用Co在Fe(II)/Fe(III)氧化過程中的催化作用，促進(jìn)電催化過程中流失的Fe催化活性中心的原位自修復(fù)，實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)堿性條件下含硼酸根插層的鎳鈷鐵層狀雙氫氧化物（NiCoFe-Bi）析氧反應(yīng)催化劑的超長穩(wěn)定性。

文 章 要 點(diǎn)

要點(diǎn)一：分析NiFe-LDH催化劑自修復(fù)失敗的可能原因
自修復(fù)被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)OER催化劑長期穩(wěn)定性的唯一可能策略；然而，這種策略對于在強(qiáng)堿性條件下工作的OER催化劑來說仍然是一種挑戰(zhàn)。在已知的OER催化劑中，鎳鐵層狀雙氫氧化物（NiFe-LDH）由于其不含貴金屬成分以及堿性條件下的高OER活性，是最有發(fā)展前景的OER催化劑之一。
但是，在長時(shí)間的穩(wěn)定性測試過程中，NiFe-LDH催化劑由于Fe(VI)活性中心在電催化過程中的流失，仍不可避免的出現(xiàn)性能衰減。本研究發(fā)現(xiàn)，通過簡單地向溶液中補(bǔ)充Fe離子并不能實(shí)現(xiàn)NiFe-LDH催化劑的自修復(fù)。這是由于Fe的再沉積在OER電位下（一般小于1.6 V vs RHE）效率較低，不能完全補(bǔ)充流失的Fe活性中心（圖1）。
圖1. NiFe-LDH催化劑自修復(fù)失敗的可能原因（圖片來源及版權(quán)：Nature Communications及論文作者）
要點(diǎn)二：Co在NiFe-LDH催化劑自修復(fù)過程中的催化作用
在此項(xiàng)工作中，將對Fe(II)/Fe(III)氧化（Fe再沉積的主要反應(yīng)過程）有催化作用的Co引入到NiFe-LDH結(jié)構(gòu)中，促進(jìn)Fe活性中心的原位再沉積。通過一系列原位電沉積實(shí)驗(yàn)，驗(yàn)證了Co對Fe沉積的催化作用。
當(dāng)Co離子摻入到NiFe-LDH中，可以有效補(bǔ)償OER過程中Fe物種的浸出損失。在Co的催化作用下，F(xiàn)e活性中心的再沉積與浸出達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡，實(shí)現(xiàn)了NiCoFe-LDH催化劑的自修復(fù)（圖2）。
圖2. NiCoFe-LDH催化劑的自修復(fù)性能及機(jī)理（圖片來源及版權(quán)：Nature Communications及論文作者）
要點(diǎn)三：NiCoFe-Bi的電催化析氧性能
此外，還發(fā)現(xiàn)對于制備的含硼酸根插層的NiCoFe-LDH催化劑（NiCoFe-Bi），電解液中Fe離子和BO33-離子的同時(shí)存在也是實(shí)現(xiàn)自修復(fù)的必要條件。
這一新型的NiCoFe-Bi催化劑不僅具有很高的OER本征催化活性，而且在超長時(shí)間（1000 h）、高電流密度（300 mA·cm-2）、以及強(qiáng)堿條件（9.5 M KOH）的條件下也未發(fā)生性能衰減，證明了其在苛刻的OER條件下的自修復(fù)能力（圖3）。
圖3. NiCoFe-Bi催化劑的本征催化活性和自修復(fù)特性（圖片來源及版權(quán)：Nature Communications及論文作者）
要點(diǎn)四：NiCoFe-Bi自修復(fù)催化劑在光電催化中的應(yīng)用
最后，由于Fe的再沉積需要借助Co的催化作用，F(xiàn)e只會(huì)沉積在Co相鄰的位點(diǎn)。因此即便溶液中有過量的Fe離子，催化劑的厚度也不會(huì)在自修復(fù)過程中變得越來越厚。
這一特性與其他具有自修復(fù)性能的催化劑（如Co-Pi）顯著不同，也使其更適合用于光電催化水分解器件，因?yàn)榇呋瘎┑淖孕迯?fù)不會(huì)影響半導(dǎo)體層的吸光性能。通過NiCoFe-Bi催化劑與硅光電陽極的耦合，證明其在光電化學(xué)裝置中應(yīng)用的可行性（圖4）。
圖4. 集成的NiCoFe-Bi/NiO/CuOx/n-Si光陽極的PEC性能（圖片來源及版權(quán)：Nature Communications及論文作者）

文 章 鏈 接

A self-healing catalyst for electrocatalytic and photoelectrochemical oxygen evolution in highly alkaline conditions
https://www.nature.com/articles/s41467-021-26281-0
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