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【催化】JACS：張濤院士課題組對(duì)單原子物種動(dòng)態(tài)調(diào)控及定量分析取得突破進(jìn)展

時(shí)間：2023-02-07 來(lái)源： 瀏覽：

【催化】JACS：張濤院士課題組對(duì)單原子物種動(dòng)態(tài)調(diào)控及定量分析取得突破進(jìn)展

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2011年張濤院士首次提出單原子催化概念以來(lái)，單原子催化劑（SACs）由于其特殊的活性、選擇性以及原子利用率最大化等特點(diǎn)，逐漸成為催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。單原子催化劑載體的復(fù)雜性導(dǎo)致了單原子配位環(huán)境的差異性以及單原子物種的多樣性。目前有大量的工作針對(duì)單原子物種的多樣性成功地進(jìn)行了定性研究，然而對(duì)于 同一單原子催化劑中不同單原子的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化調(diào)控以及單原子物種的定量描述仍有待進(jìn)一步探索。

圖1. 單原子物種的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化調(diào)控及及其定量研究。圖片來(lái)源： J. Am. Chem. Soc.
中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所張濤 院士、 楊冰 副研究員團(tuán)隊(duì)與 太原理工王俊文 教授、 澳大利亞國(guó)立大學(xué)于麗娟 研究員合作，在單原子催化劑動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化以及不同單原子物種定量統(tǒng)計(jì)方面取得新進(jìn)展。研究表明， 可通過(guò)惰性和氧化氣氛調(diào)控單原子催化劑的可逆轉(zhuǎn)化，結(jié)合DFT模擬和拉曼光譜實(shí)現(xiàn)同一催化劑中不同單原子物種的定性識(shí)別與定量統(tǒng)計(jì) ，統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明僅占14.2%的特定單原子物種貢獻(xiàn)了高催化活性。該定量方法提供了一種更本征的描述符，反映單原子催化的不均勻性，加深了對(duì)單原子催化的理解。
研究采用氧氣和氮?dú)鈿夥辗稚⒅苽鋬煞NPt/Ce O 2 單原子催化劑。通過(guò)原位透射電鏡捕捉了氧氣和氮?dú)鈿夥罩蠵t NPs向Pt SA的動(dòng)態(tài)分散過(guò)程并驗(yàn)證了不同Pt/Ce O 2 SAC的可逆轉(zhuǎn)化。XPS Pt 4f和EXAFS結(jié)果證明氧化和惰性氣氛分散得到的不同Pt/Ce O 2 SAC具有類似的Pt氧化態(tài) (~+2.2) 和Pt-O配位數(shù) (~4.5)，因此Pt的氧化態(tài)和Pt-O配位數(shù)作為描述符不足以區(qū)分兩種Pt/Ce O 2 SAC的差異性。同時(shí)H 2 -TPR和XPS Ce 3d 分析結(jié)果揭示氮?dú)夥稚⒌玫降?Pt 1 /Ce O 2 單原子催化劑具有更多的 Ce 3+ 以及氧空位 ( O v )。推測(cè)是由于氮?dú)鈿夥辗稚r(shí)，由載體反向氧溢流引發(fā)Pt NP的單原子分散，同時(shí)形成較高濃度的 Ce 3+ 和氧空位。

圖2 不同Pt/Ce O 2 SAC中Pt單原子物種的定性與定量結(jié)果。
氮?dú)夂脱鯕鈿夥辗稚⒌玫降腜t/Ce O 2 催化劑的拉曼光譜具有比較明顯的差異。作者采用DFT對(duì)大量不同配位環(huán)境下單原子配位結(jié)構(gòu)進(jìn)行模擬，并與拉曼光譜對(duì)照，確定了催化劑表面主要存在的三種單原子物種及其構(gòu)型。其中氮?dú)馓幚淼玫降膯卧哟呋瘎㏄t/Ce O 2 -N600表面分別為 Pt 1 O 6 ?Ce 4+ 、Pt 1 O 4 ?Ce 4+ 及Pt 1 O 4 ?Ce 3+ ?O v ；而氧氣處理得到的單原子催化劑Pt/Ce O 2 -O600和Pt/Ce O 2 -O800表面則只含有 Pt 1 O 6 ?Ce 4+ 、Pt 1 O 4 ?Ce 4+ 物種。DFT計(jì)算表明，次鄰位氧缺失時(shí)，易導(dǎo)致 Pt 1 O 4 ?Ce 4+ 轉(zhuǎn)為 Pt 1 O 4 ?Ce 3+ ?O v 物種。通過(guò)進(jìn)一步計(jì)算解析不同催化劑上不同單原子物種的具體含量，發(fā)現(xiàn)僅占14.2%的 Pt 1 O 4 -Ce 3+ - O v 單原子物種貢獻(xiàn)了最高的CO氧化活性。DFT計(jì)算揭示了次鄰位氧缺陷的 Pt 1 O 4 ?Ce 3+ ?O v 物種上較低的反應(yīng)能壘，因此具有較高的催化活性。同時(shí)發(fā)現(xiàn)由于氧氣和氮?dú)夥稚⒌玫降牟煌琍t/Ce O 2 SAC之間的可逆轉(zhuǎn)化，可引發(fā)CO氧化催化活性的震蕩現(xiàn)象。
本工作證明可通過(guò)惰性氣氛和氧化氣氛調(diào)控不同單原子物種的可逆動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化。發(fā)展Raman光譜結(jié)合DFT計(jì)算方法對(duì)不同單原子物種可實(shí)現(xiàn)定性識(shí)別與定量統(tǒng)計(jì)，且統(tǒng)計(jì)結(jié)果表面僅占14.2%的特定單原子物種貢獻(xiàn)了高催化活性。本工作的定量方法為單原子催化劑提供了更本征的一種描述符，為單原子催化劑中活性中心的多樣性研究提供借鑒。
原文（掃描或長(zhǎng)按二維碼，識(shí)別后直達(dá)原文頁(yè)面）：
Reversible Transformation and Distribution Determination of Diverse Pt Single-Atom Species
Chuanmin Ding, Qingqing Gu, Li-Juan Yu*, Shaocheng Zhang, Yafeng Zhang, Zili Ma, Yuanyuan Meng, Hengxuan Zhang, Tao Wang, Junwen Wang*, Lichao Ma, Gangsen Li, Bing Yang*, and Tao Zhang
J. Am. Chem. Soc. , 2023 , 145 , 2523–2531, DOI: 10.1021/jacs.2c12106
研究團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介

張濤院士 ，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，研究員。中國(guó)科學(xué)院院士、發(fā)展中國(guó)家科學(xué)院院士、加拿大工程院院士。主要從事單原子催化、納米催化、生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化、航天航空催化新材料與推進(jìn)劑催化分解等方面的研究。已在國(guó)際期刊上發(fā)表論文五百余篇，申請(qǐng)發(fā)明專利一百余件。曾獲國(guó)家科學(xué)技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)、基金委杰出青年基金、中國(guó)催化青年獎(jiǎng)、全國(guó)五一勞動(dòng)獎(jiǎng)?wù)?、周光召基金?huì)應(yīng)用科學(xué)獎(jiǎng)、何梁何利科技進(jìn)步化學(xué)獎(jiǎng)、中國(guó)科學(xué)材料?創(chuàng)新獎(jiǎng)、ChinaNano獎(jiǎng)等多項(xiàng)獎(jiǎng)勵(lì)。

https://www.x-mol.com/university/faculty/22786

楊冰 ，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化與新材料研究室副研究員。長(zhǎng)期從事單原子催化、低碳能源小分子轉(zhuǎn)化、催化劑多尺度原位表征研究。近5年發(fā)表 Nat. Catal.、Chem、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Catal.、ACS Nano.、Appl. Catal. B 等學(xué)術(shù)論文50余篇，H因子29；已授權(quán)專利6項(xiàng)、申請(qǐng)專利2項(xiàng)、；多項(xiàng)成果獲《科學(xué)》、《自然-催化》、《自然-化學(xué)》、美國(guó)化學(xué)與工程新聞等國(guó)際一流學(xué)術(shù)期刊、媒體亮點(diǎn)報(bào)道。
主要研究方向包括：
（1）單原子催化劑界面結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)
（2）反應(yīng)誘導(dǎo)催化劑動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演變
（3）高效C O 2 催化轉(zhuǎn)化
（4）低碳小分子選擇加氫。
課題組長(zhǎng)期招聘單原子催化、表面催化方向博士后，有TEM和STM操作經(jīng)驗(yàn)者優(yōu)先。
有意者請(qǐng)發(fā)送郵件到byang@dicp.ac.cn。相關(guān)鏈接和待遇參考：http://www.pdw.dicp.ac.cn/。

王俊文 ，太原理工大學(xué)，教授。1998年獲太原理工大學(xué)碩士學(xué)位，2008年獲得化學(xué)工程博士學(xué)位，2003年在英國(guó)Newcastle大學(xué)作訪問(wèn)學(xué)者；2009年11月~2011年8月，訪學(xué)于加拿大McGill大學(xué)，2012年晉升為教授。迄今共發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇。

于利娟 ，澳大利亞國(guó)立大學(xué)，研究員。于利娟研究員于2017年8月獲得西澳大利亞大學(xué)博士學(xué)位，同年12月入職于澳大利亞國(guó)立大學(xué)，2022年1月晉升為研究員。研究興趣涉及到利用計(jì)算化學(xué)研究化學(xué)反應(yīng)機(jī)理并設(shè)計(jì)性能更好的反應(yīng)物和催化劑，已取得豐富的研究成果。迄今發(fā)表了國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊學(xué)術(shù)論文55篇，H-index 16, 總引次數(shù)達(dá)到將近860次，以通訊作者/第一作者或者主要計(jì)算化學(xué)作者發(fā)表 Nat. Commun. (3), Angew. Chem. (4), PNAS (1), Energy Storage Materials (1), Adv. Funct. Mat. (1), Chem. Eng. J. (1)等論文20篇。

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