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【材料】北理工姚子碩研究員Angew：壓力控制晶態(tài)分子“陀螺”轉(zhuǎn)動實(shí)現(xiàn)單晶超彈形變及線二色性光學(xué)信號的可逆翻轉(zhuǎn)

時(shí)間：2023-02-07 來源： 瀏覽：

【材料】北理工姚子碩研究員Angew：壓力控制晶態(tài)分子“陀螺”轉(zhuǎn)動實(shí)現(xiàn)單晶超彈形變及線二色性光學(xué)信號的可逆翻轉(zhuǎn)

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注：文末有 研究團(tuán)隊(duì)簡介 及本文 科研思路分析
自2014年首次發(fā)現(xiàn)以來，具有類馬氏體相變性質(zhì)的有機(jī)超彈-鐵彈形變單晶，因?yàn)槠淦嫣氐牧W(xué)性引起了研究者廣泛的研究興趣，并有望在智能驅(qū)動、信息傳感、柔性電子等領(lǐng)域產(chǎn)生新的技術(shù)應(yīng)用。相較于傳統(tǒng)的馬氏體合金或者陶瓷材料，分子基單晶材料具有輕質(zhì)、透明、結(jié)構(gòu)可修飾性強(qiáng)的特點(diǎn)，因此在光學(xué)調(diào)控方面具有先天的優(yōu)勢。如何通過有效的分子設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)單晶材料的超彈性質(zhì)并進(jìn)一步發(fā)掘其獨(dú)特的技術(shù)應(yīng)用，是該材料進(jìn)一步發(fā)展所需解決的關(guān)鍵問題。
近日， 北京理工大學(xué) 化學(xué)與化工學(xué)院的 姚子碩 研究員 基于壓力作用下分子取向變化與超彈性質(zhì)的結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)出發(fā)，設(shè)計(jì)合成了新的晶態(tài)分子“陀螺”— (3,5-二甲基苯甲酸)-(4,4’-聯(lián)吡啶)-(3,5-二甲基苯甲酸)，利用4,4’-聯(lián)吡啶在剪切力作用下繞氫鍵的旋轉(zhuǎn)，實(shí)現(xiàn)了單晶的超彈形變，并首次發(fā)現(xiàn)了線二色性光學(xué)信號的受力可逆反轉(zhuǎn)。

圖1. 外力作用引起三聚體內(nèi)晶態(tài)分子“陀螺”轉(zhuǎn)動。圖片來源： Angew. Chem. Int. Ed.
該團(tuán)隊(duì)觀察發(fā)現(xiàn)該晶體在剪切力的作用下可以在兩個(gè)垂直方向發(fā)生形變，并且當(dāng)外力撤去時(shí)，單晶可以迅速恢復(fù)初始形貌。與一般彈性晶體不同，這種受力變形存在明顯的相界面，并且隨轉(zhuǎn)變過程界面移動，是超彈材料的典型特征。這種可逆的應(yīng)力變形具有良好的重復(fù)性，經(jīng)數(shù)十次操作，單晶無明顯破損。值得一提的是，對超彈形變后單晶進(jìn)行陳化，可以使材料由超彈性變?yōu)殍F彈性，進(jìn)一步豐富了材料的力學(xué)性質(zhì)。
單晶X射線衍射的倒異空間分析發(fā)現(xiàn)，這種變形是由于單晶受力過程中產(chǎn)生孿晶相所導(dǎo)致。相較于初始晶體，孿晶晶格沿晶體學(xué) c 軸90度轉(zhuǎn)動，導(dǎo)致了正交晶體 a 軸和 b 軸的互換，并在界面處產(chǎn)生168度的結(jié)構(gòu)鈍角，這一結(jié)果與實(shí)驗(yàn)觀察到的宏觀晶體形變完全一致。

圖2. 超彈-鐵彈形變及其孿晶機(jī)制。圖片來源： Angew. Chem. Int. Ed.
作者對晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，晶體的超彈形變是由于4,4’-聯(lián)吡啶繞C-O氫鍵轉(zhuǎn)動所導(dǎo)致的，在受力過程中，其中一半的4,4’-聯(lián)吡啶分子平面發(fā)生90度轉(zhuǎn)動，導(dǎo)致單晶產(chǎn)生新的孿晶相，并發(fā)生了正交晶體 a 軸和 b 軸的互換。而在這一過程中，三聚體中正交分布的3,5-二甲基苯甲酸為4,4’-聯(lián)吡啶的90度轉(zhuǎn)動提供了基礎(chǔ)。

圖3. 4,4’-聯(lián)吡啶90°旋轉(zhuǎn)引發(fā)孿晶。圖片來源： Angew. Chem. Int. Ed.
4,4’-聯(lián)吡啶分子平面在外力作用下的90°轉(zhuǎn)動除了導(dǎo)致晶體的超彈形變外，還影響了晶體對線性偏振光的吸收。當(dāng)初始晶體的 a 軸平行于入射光的偏振方向時(shí)，LD光譜顯示正向最大值；而晶體受力變形后，由于分子90度轉(zhuǎn)動，光譜信號發(fā)生反轉(zhuǎn)，顯示負(fù)向最大值；當(dāng)單晶恢復(fù)初始形狀時(shí)，LD光譜信號也恢復(fù)原狀，首次實(shí)現(xiàn)了壓力控制單晶線二色性光譜信號的可逆反轉(zhuǎn)。

圖4. LD信號受力可逆反轉(zhuǎn)。圖片來源： Angew. Chem. Int. Ed.
該工作揭示了晶態(tài)分子“陀螺”轉(zhuǎn)動與材料力學(xué)性質(zhì)之間的重要作用，為超彈—鐵彈單晶的設(shè)計(jì)提供了思路，同時(shí)力-光性質(zhì)的耦合有望應(yīng)用于光學(xué)調(diào)控及通訊領(lǐng)域。
這一成果近期發(fā)表在 Angewandte Chemie International Edition  上，文章的第一作者是北京理工大學(xué)的博士研究生 李宇霞 。
原文（掃描或長按二維碼，識別后直達(dá)原文頁面）：
Stress-Induced Inversion of Linear Dichroism by 4,4’-Bipyridine Rotation in a Superelastic Organic Single Crystal
Yu-Xia Li, Zhi-Kun Liu, Jie Cao, Jun Tao, Zi-Shuo Yao*
Angew. Chem. Int. Ed .,  2023 , DOI: 10.1002/anie.202217977
姚子碩博士簡介

姚子碩，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院特別研究員、博士生導(dǎo)師，日本九州大學(xué)博士、博士后，主要從事智能響應(yīng)型分子基單晶材料的研究工作，作為第一或通訊作者在 Nat. Chem.、Nat. Commun.、Angew. Chem., Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、CCS Chem. 等高水平期刊發(fā)表40余篇學(xué)術(shù)論文，主持國家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目及面上項(xiàng)目，以及北京理工大學(xué)創(chuàng)新人才項(xiàng)目。
科研思路分析
Q：這項(xiàng)研究最初的目的是什么？
A： 我們團(tuán)隊(duì)的研究興趣一直集中在通過外部刺激調(diào)控材料的物理性質(zhì)方面。在智能驅(qū)動領(lǐng)域，我們先后實(shí)現(xiàn)了溫控分子“陀螺”/分子“輪”取向變化實(shí)現(xiàn)單晶的機(jī)械形變。分子的取向變化可以改變單晶的機(jī)械形變，那么反過來是否可以通過單晶的機(jī)械變形影響分子的取向變化，帶來一些奇異的力學(xué)性質(zhì)，是我們一直關(guān)注、期望有所突破的研究方向。盡管在一些材料中存在理論的可能性，但實(shí)驗(yàn)上很難觀察到。最終，在研究這一晶態(tài)分子“陀螺”的過程中，我們很好的解決了這一問題。
Q：研究過程中遇到哪些挑戰(zhàn)？
A： 本項(xiàng)研究中最大的挑戰(zhàn)是如何將外力刺激轉(zhuǎn)化為分子的轉(zhuǎn)動。在研究中我們發(fā)現(xiàn)氫鍵三聚體兩端正交排列的3,5-二甲基苯甲酸對于分子的轉(zhuǎn)動提供了能量相同的兩個(gè)位置，為4,4’-聯(lián)吡啶的繞軸旋轉(zhuǎn)提供了可能性。
此外，這項(xiàng)研究屬于交叉學(xué)科的研究，除了晶體學(xué)、力學(xué)的相關(guān)知識外，光學(xué)方面的知識也很重要，而我們團(tuán)隊(duì)這方面的背景知識掌握存在不足，希望未來和相關(guān)領(lǐng)域的研究者合作進(jìn)一步提高研究水平。
Q：該成果可能有哪些應(yīng)用？
A： 超彈形變的晶體可應(yīng)用于智能響應(yīng)、柔性電子、阻尼器等方面，而外力引起的LD光學(xué)信號的可逆反轉(zhuǎn)有望應(yīng)用于光開關(guān)、光通信、偏振器件等領(lǐng)域。

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