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廈大葉美丹、內(nèi)大溫曉茹/蘇毅國《Chem. Eng. J.》：三維自支撐氮摻雜碳包覆氮化鈦的贗電容/電吸附協(xié)同重金屬離子去除研究

時(shí)間：2022-04-26 來源： 瀏覽：

廈大葉美丹、內(nèi)大溫曉茹/蘇毅國《Chem. Eng. J.》：三維自支撐氮摻雜碳包覆氮化鈦的贗電容/電吸附協(xié)同重金屬離子去除研究

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收錄于合集
#氮化鈦 1 個(gè)
#氮摻雜碳納米層 1 個(gè)
#雜化電容型去離子化 1 個(gè)
#廢水凈化 1 個(gè)
#耦合離子去除機(jī)理 1 個(gè)

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工業(yè)的快速發(fā)展和人口的大量增加，加劇了全球淡水資短缺。開發(fā)清潔、可再生的水資源逐漸成為近年來的研究熱點(diǎn)。工業(yè)（如化肥、器件、造紙和農(nóng)藥等）廢水排放的重金屬離子污染物因其劇毒、致癌和不可生物降解的特點(diǎn)，已對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類生命健康構(gòu)成了重大威脅。目前，化學(xué)沉淀法、離子交換法、反滲透法及吸附法等多種傳統(tǒng)技術(shù)被廣泛用于重金屬廢水凈化領(lǐng)域。然而，由于其不可避免的二次污染、頻繁的再生過程、低濃度廢水局限性和高昂的成本，其實(shí)際應(yīng)用一直受到限制。因此，開發(fā)一種高效、環(huán)保、經(jīng)濟(jì)、去除效率高及穩(wěn)定性好的重金屬廢水處理技術(shù)對(duì)解決當(dāng)前淡水資源危機(jī)具有重要意義。
近年來，過渡金屬氮合物 ( Transition metal nitrides, TMN s ) 功能納米材料作為贗電容電極材料在鋰離子電池、鈉離子電池、超級(jí)電容器、海水淡化和廢水凈化等領(lǐng)域廣泛研究。然而， TMN s 作為電容去離子 (CDI ) 電極材料仍存在導(dǎo)電性低、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差及去除容量欠佳等問題；同時(shí)，文獻(xiàn)報(bào)道的 TMN s 基 CDI 電極仍利用傳統(tǒng)粉末電極制備工藝，存在工藝復(fù)雜、電極導(dǎo)電性差及電極材料回收率低等問題。因此，通過形貌 / 微觀結(jié)構(gòu) / 組成等調(diào)控技術(shù)以獲得具有高導(dǎo)電性和良好穩(wěn)定性的 TMN s CDI 電極是研究的熱點(diǎn)問題。
近日，廈門大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院葉美丹教授和內(nèi)蒙古大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院溫曉茹副教授、蘇毅國教授合作在《 Chemical  Engineering Journal 》期刊上發(fā)表了題為“ Capacitive Heavy Metal Ion Removal of 3D Self-Supported Nitrogen-Doped Carbon-Encapsulated Titanium Nitride Nanorods via the Synergy of Faradic-Reactionand Electro-Adsorption ”的文章。該研究成功合成了一種新型三維自支撐氮摻雜碳包覆氮化鈦納米棒電極 (N-C@TiN@CC ) ，并首次將其應(yīng)用于 CDI 基廢水重金屬離子的去除。基于獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)、 N-C 摻雜改性和整體式電極優(yōu)勢(shì)， N-C@TiN@CC 具有優(yōu)異的去離子性能和循環(huán)穩(wěn)定性，在模擬的單組分、雙組分和多組分廢水體系中對(duì)重金屬離子的平均去除效率可達(dá) 98   % 左右。此外，研究還通過非原位 X PS 和 X RD 闡明了其離子去除工作機(jī)理。該研究為實(shí)現(xiàn)高性能、低成本 TM N s 基 CDI 電極在重金屬離子廢水處理領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新思路。
 

圖 1. 三維自支撐 N-C@TiN@CC 電極合成及非對(duì)稱 CDI 器件工作示意圖。
首先通過簡(jiǎn)便易行的水熱方法在碳布基底上原位生長(zhǎng)金紅石型二氧化鈦納棒陣列，后通過三電極體系循環(huán)伏安法電沉積聚苯胺薄膜，最后在氨氣氣氛中一步高溫煅燒構(gòu)建了三維自支撐 N-C@TiN@CC 復(fù)合電極。同時(shí)，組裝了非對(duì)稱 C DI 器件，探究了復(fù)合電極對(duì)重金屬離子的去除性能。
 

圖 2. N-C@TiN@CC 電極的 (a) XRD 及 (b-d) XPS 高分辨譜圖： (b) Ti 2p; (c) N 1s 及 (d) C1s 。
X RD 結(jié)果表明高結(jié)晶 Ti N 實(shí)現(xiàn)在 C C 基底的原位生長(zhǎng)。 N-C@TiN@CC 電極的 C  1s 和 N  1s 高分辨譜 X PS 中 N -C 和 C -N 鍵的共存表明通過電沉積的 P ANI 薄膜經(jīng)高溫碳化形成的 N -C 納米層成功嵌入到 T iN@CC 骨架中。
 

圖 3 . N-C@TiN@CC 電極的 (a -c)   S EM ； ( d-f)   T EM ； (g ) 元素映射圖像及 (h ) E DX 譜圖。
S EM 和 T EM 結(jié)果表明， N-C@TiN@CC 電極具有花狀開放骨架結(jié)構(gòu)和三維分級(jí)孔分布如大孔和介孔，可為金屬離子的快速擴(kuò)散及傳輸提供有效途徑。同時(shí)， TiN 表面 N-C 納米層的存在為進(jìn)一步提高電極電化學(xué)導(dǎo)電性、降低電荷轉(zhuǎn)移電阻及優(yōu)化材料循環(huán)穩(wěn)定性等方面奠定了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。
 

圖 4 . 電極在 1 M N a C l 的電化學(xué)性能測(cè)試： (a )   2  mV s -1   C V 曲線； (b ) 比電容 vs.   掃速曲線； (c ) 5  mV s -1   N-C@TiN@CC 的 C V 曲線； ( d) 6 67 m A g -1   G C 曲線； ( e) i R vs. 電流密度曲線； (g ) Nyquis t 曲線；   N-C@TiN@CC 電極的 ( f) 4 0 mV s -1   C V 循環(huán)及 (f )   G C 循環(huán)及庫倫效率曲線。
上述 C V ,   E IS 及 G C 測(cè)試均表明復(fù)合電極具有更大的比電容、速率性能、良好的導(dǎo)電性及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
 

圖 5 . (a-e ) N-C@TiN@CC//A C 的 CDI 性能測(cè)試： (a ) 在不同濃度單組分重金屬離子的去除效率曲線； (b-d ) 在 50 mg   L -1   Na Cl 和不同濃度重金屬離子的雙組分溶液的去除效率曲線 ( b:   50 mg   L -1 , c :   75 mg   L -1 , d:   100 mg   L -1 ) ；在 50 mg   L -1   Na Cl 和不同濃度重金屬離子的多組分溶液的去除效率曲線； (f ) 器件在 50 mg   L -1   Na Cl 和 50 mg   L -1 重金屬離子的多組分溶液的去除效率曲線。
N-C@TiN@CC//A C 器件的 CDI 性能測(cè)試結(jié)果表明， N-C@TiN@CC 在不同濃度單組分、雙組分及多組分重金屬離子混合溶液中的平均移除效率高達(dá) 9 8 % ，且明顯高于 TiN@CC 及空白 TiN 電極。
 

圖 6 . N-C@TiN@CC 電極吸附重金屬離子前后的 (a) XRD ,   (b) Ti 2p X PS 高分辨譜及 (c ) X PS 全譜； (d) N-C@TiN@CC 電極吸附后的重金屬離子高分辨率 XPS 光譜； (e ) 電極贗電容 / 電吸附協(xié)同重金屬離子去除工作機(jī)理示意圖。
X RD 及 X PS 結(jié)果表明，重金屬離子可實(shí)現(xiàn)在 N-C@TiN@CC 電極的基于贗電容反應(yīng)機(jī)理的有效嵌入，同時(shí)廢水中無機(jī)鹽離子電吸附在 A C 電極表面。
該工作得到了國家自然科學(xué)基金 ( No. 21901131 ， 22075237 ) 、內(nèi)蒙古自治區(qū)自然科學(xué)基金項(xiàng)目 ( No. 2019BS0200 ) 、內(nèi)蒙古大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新基金 ( No. 202010126031 ) 和福建省自然科學(xué)基金項(xiàng)目 ( No. 2020 J01007 ) 的支持。

原文鏈接

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S138589472202037X

作者簡(jiǎn)介

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第一作者：
孫洋， 內(nèi)蒙古大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院碩士研究生。
通訊作者：
溫曉茹 ，內(nèi)蒙古大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院副教授、碩士生導(dǎo)師。主要從事 功能納米材料的設(shè)計(jì)、合成 ， 光 / 電協(xié)同水處理 ， CDI 海水淡化 / 工業(yè)廢水處理 的 研究 。在 Chem. Eng. J . , J. Mater. Chem. A, Nanoscale, ACS Sustain. Chem. Eng., Desalination 等期刊發(fā)表 SCI 論文 20 余 篇 ， 發(fā)明專利 2 項(xiàng) ，主持國家自然科學(xué)基金、內(nèi)蒙古自治區(qū)自然科學(xué)基金等項(xiàng)目。
蘇毅國 ，內(nèi)蒙古大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師。主要從事光催化、材料設(shè)計(jì)與理論模擬和無機(jī)納米材料的研究。在 J. Am. Chem. Soc.,   Chem. Mater.,   Appl. Catal. B: Environ.,   Chem. Commun.,   J. Phys. Chem. C,   J. Hazard. Mater., 等期刊上發(fā)表 SCI 論文 90 余篇， H 指數(shù) 25 。參編學(xué)術(shù)專著 1 部，發(fā)明專利 1 項(xiàng)。在國內(nèi)外高水平學(xué)術(shù)會(huì)議上做邀請(qǐng)報(bào)告 2 次。主持國家自然科學(xué)基金、內(nèi)蒙古自治區(qū)自然科學(xué)基金等項(xiàng)目。
葉美丹 ，廈門大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù) 學(xué)院 教授、博士生導(dǎo)師。主要從事無機(jī)微納米功能材料，柔性能源器件（鈣鈦礦太陽能器件、電化學(xué)儲(chǔ)能器件、摩擦納米發(fā)電機(jī)等），可穿戴生物傳感器的研究 。 在 J. Am. Chem. Soc.,  Adv. Mater., Adv. Funct. Mater.,   Na no Energy,  Nano  Lett. 等期刊上發(fā)表 SCI 論文 7 0 余篇， H 指數(shù) 32 。參與撰寫書籍 5 本，發(fā)明專利 7 項(xiàng)。主持國家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金、深圳市知識(shí)創(chuàng)新計(jì)劃基礎(chǔ)研究項(xiàng)目等項(xiàng)目。

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