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南京師大唐亞文/徐林/張居兵、金陵科技學(xué)院周光耀 CEJ: NiS/MoS2肖特基用于尿素氧化輔助制氫

時(shí)間：2022-04-26 來(lái)源： 瀏覽：

南京師大唐亞文/徐林/張居兵、金陵科技學(xué)院周光耀 CEJ: NiS/MoS2肖特基用于尿素氧化輔助制氫

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收錄于合集
#莫特-肖特基電催化劑 1 個(gè)
#電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化 1 個(gè)
#析氫反應(yīng) 6 個(gè)
#尿素氧化 1 個(gè)

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尿素輔助電解水，即采用熱力學(xué)更有利的尿素氧化反應(yīng) (UOR) 替換析氧反應(yīng) (OER) ，在電化學(xué)產(chǎn)氫領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。 Ni 基硫化物 ( Ni x S y ) 因其易于調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)、豐富的儲(chǔ)量、金屬特性和豐富的氧化還原狀態(tài)等優(yōu)勢(shì)，廣泛應(yīng)用于尿素輔助電解水反應(yīng)中。然而，與貴金屬催化劑相比，其活性和穩(wěn)定性仍無(wú)法滿足實(shí)際應(yīng)用。研究表明，通過(guò)在納米尺度上構(gòu)建 莫特 - 肖特基 異質(zhì)結(jié)能夠有效調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，構(gòu)建親核/親電區(qū)域和優(yōu)化反應(yīng)中間物種吸附自由能，從而顯著提高材料的電化學(xué)性能。因此，設(shè)計(jì)和構(gòu)建 Ni x S y 基莫特 - 肖特基異質(zhì)結(jié)理所應(yīng)當(dāng)?shù)乇徽J(rèn)為能夠提供令人滿意的析氫反應(yīng) (H ER ) 和 U OR 催化能力。
 
基于以上考慮，南京師范大學(xué)唐亞文教授、徐林副教授、張居兵副教授和金陵科技學(xué)院周光耀博士等人通過(guò)一步水熱法在碳布 (CC) 基底上原位生長(zhǎng) NiS / MoS 2 莫特 -肖特基 異質(zhì)結(jié)納米花 (NiS/MoS 2 @CC) ，并將其用作 H ER 和 U OR 雙功能催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算共同表明，在 NiS/MoS 2 異質(zhì)界面處，電子由 MoS 2 向 NiS 轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致界面處的局部電子重構(gòu)，優(yōu)化反應(yīng)中間體的化學(xué)吸附自由能，從而顯著提高催化劑的本征活性。此外，花狀活性組分在 CC 基底上的原位生長(zhǎng)不僅能夠暴露充足的活性位點(diǎn)和促進(jìn)物質(zhì)輸送和氣體釋放，而且可以提高催化劑的導(dǎo)電性和機(jī)械穩(wěn)定性。因此，所制備的 NiS/MoS 2 @CC 電極表現(xiàn)出優(yōu)異的 HER 和 UOR 催化活性，達(dá)到 10 mA cm -2 的電流密度時(shí)，分別僅需要 87 mV 的過(guò)電位和 1.36 V 的電位。另外，由 NiS/MoS 2 @CC 電極組裝的尿素輔助電解水裝置，僅需 1.46 V 的電位就能提供 10 mA cm -2 的電流密度，并且可穩(wěn)定運(yùn)行至少 25 小時(shí)，具有大規(guī)模產(chǎn)氫的潛力。相關(guān)成果以標(biāo)題為 “ NiS/MoS 2  Mott-Schottky heterojunction-induced local charge redistribution for high-efficiency urea-assisted energy-saving hydrogen production ” 發(fā)表在 《 Chemical Engineering Journal 》 上。南京師范大學(xué)在讀碩士生古成軍為本文第一作者，南京師范大學(xué)徐林副教授、張居兵副教授和金陵科學(xué)學(xué)院周光耀博士為本文通訊作者。
 

圖 1 (a) NiS/MoS 2 @CC 的制作流程示意圖 ， (b-c) 金屬 NiS 和 n 型半導(dǎo)體 MoS 2  Mott-Schottky 異質(zhì)結(jié)能帶圖和 (d) MoS 2 和 NiS 之間的電荷轉(zhuǎn)移圖
如圖 1a 所示，通過(guò)一步水熱策略，在 CC 基底上原位生長(zhǎng) NiS/MoS 2 莫特 -肖特基 異質(zhì)結(jié)納米花。圖 1b 表明金屬態(tài) NiS 和半導(dǎo)體 MoS 2 的功函數(shù)值 分別 為 5.5 eV 和 4.8 eV ， 滿足形成肖特基勢(shì)壘的要求。 因此，當(dāng) NiS 與 MoS 2 接觸時(shí)，來(lái)自 MoS 2 的電子會(huì)自發(fā) 轉(zhuǎn)移至 NiS ，直到兩側(cè)的費(fèi)米能級(jí)達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡 ( 圖 1c-d ) 。因此，電子將聚集在 NiS 區(qū)域 ，而空穴將 聚集 在 MoS 2 區(qū)域 ，使 得 前者和后者分別具有親核和親電特性。 這種形成的內(nèi)置電場(chǎng)和異質(zhì)界面處的 Janus 電荷分布不僅為 連續(xù)的 電子轉(zhuǎn)移提供 一 條高速 通道 ，而且有助于降低能壘，從而提高整體反應(yīng)速率 和 加速 反應(yīng) 動(dòng)力學(xué) 。
 

圖 2   NiS/MoS 2 @CC 催化劑的形貌表征
 

圖 3 NiS/MoS 2 @CC 樣品的組分表征
SEM 圖 ( 圖 2a-c ) 表明大量的 NiS/MoS 2 納米花緊密生長(zhǎng)在 C C 基底表面。 NiS /MoS 2 @CC 和水滴之間的夾角為 28.64° ( 圖 2d ) ， 說(shuō) 明 NiS/MoS 2 @CC 表面 優(yōu)異 的親水性 ， 可以有效提高催化劑表濕潤(rùn)度 ， 還 有 利于在氣體析出反應(yīng)過(guò)程中 氣泡 的釋 放。 T EM 圖 ( 圖 2 e-f) 證明 NiS/MoS 2 納米花由許多納米片組成。從 H RTEM 圖 ( 圖 2 g-i) 中可以明顯觀察到豐富的 NiS/MoS 2 異質(zhì)界面。 XRD 圖譜進(jìn)一步證明 NiS/MoS 2 異質(zhì)結(jié)的生成。 XPS 譜圖 ( 圖 3b- c) 表明，與 NiS@CC 相比， NiS/MoS 2 @CC 的 Ni 2p 峰向低結(jié)合能區(qū)負(fù)移；與 MoS 2 @CC 相比， NiS/MoS 2 @CC 的 M o  3 d 峰向高結(jié)合能區(qū)正移。該結(jié)果表明由于 Mott-Schottky 效應(yīng)，在 NiS/MoS 2 異質(zhì)界面處，電子由 MoS 2 向 NiS 轉(zhuǎn)移。
 

圖 4 ( a - e ) NiS/MoS 2 @CC 催化劑在 堿性 介質(zhì)中的 HER 性能。 ( f - i ) D FT 計(jì)算

圖 5 ( a - e ) NiS/MoS 2 @CC 在 堿性 介質(zhì)中的 U OR 性能 。 ( f - i ) NiS/MoS 2 @CC 作為正極和負(fù)極組裝的雙電極 系統(tǒng)的 尿素輔助電解 水性能。
得益于肖特基異質(zhì)結(jié)和納米花狀結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)， NiS/MoS 2 @CC 催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的 HER 和 U OR 活性以及良好的長(zhǎng)程穩(wěn)定性。 DFT 計(jì)算 在理論上 證明， Mott-Schottky NiS/MoS 2 異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建可以顯著調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)分布，提高材料導(dǎo)電性和優(yōu)化反應(yīng)中間體的吸附自由能，從而提高催化劑的本征活性。另外，由 NiS/MoS@CC 作為正極和負(fù)極組裝的雙電極尿素輔助電解水裝置同樣表現(xiàn)出顯著的活性和穩(wěn)定性。莫特-肖特基異質(zhì)界面的合理構(gòu)建為設(shè)計(jì)和發(fā)展用于能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的高效非貴金屬電催化劑提供理論指導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)支持。

 

原文鏈接

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894722018174

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