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中科院新疆理化所竇新存團(tuán)隊(duì)《Anal. Chem.》: 基于溶劑效應(yīng)誘導(dǎo)的競(jìng)爭(zhēng)性離域電荷轉(zhuǎn)移用于納克級(jí)尿素的高穩(wěn)定性比色檢測(cè)

時(shí)間：2022-04-26 來源： 瀏覽：

中科院新疆理化所竇新存團(tuán)隊(duì)《Anal. Chem.》: 基于溶劑效應(yīng)誘導(dǎo)的競(jìng)爭(zhēng)性離域電荷轉(zhuǎn)移用于納克級(jí)尿素的高穩(wěn)定性比色檢測(cè)

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近期，中國(guó)科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所爆炸物安全科學(xué)自治區(qū)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室竇新存團(tuán)隊(duì)在分析化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威雜志《 Analytical  Chemistry 》上發(fā)表題為“ Competitive Delocalized Charge Transfer Boosted by Solvent Induction Strategy for Survivable Colorimetric Detection of ng-Level Urea ”的研究成果。該成果以尿素為目標(biāo)物，以對(duì)二甲氨基肉桂醛探針為例，提出了一種涉及疏水屏蔽和親水鍵合溶劑籠的溶劑誘導(dǎo)策略，有效促進(jìn)了探針中的競(jìng)爭(zhēng)性離域電荷轉(zhuǎn)移，并通過對(duì)尿素的穩(wěn)定、高靈敏、可視化傳感實(shí)現(xiàn)了原理驗(yàn)證。中國(guó)科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所為唯一完成單位，博士研究生胡曉云和張?zhí)鞂?shí)為共同第一作者，竇新存研究員為通訊作者。
靈敏且穩(wěn)定的比色技術(shù)發(fā)展對(duì)現(xiàn)場(chǎng)快速檢測(cè)具有十分重要的意義，是分析化學(xué)領(lǐng)域中的一個(gè)極具挑戰(zhàn)性的難題。爆炸物安全科學(xué)自治區(qū)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室竇新存團(tuán)隊(duì)從溶劑這一化學(xué)比色反應(yīng)的慣用介質(zhì)出發(fā)，將實(shí)驗(yàn)與量子化學(xué)和分子動(dòng)力學(xué)相結(jié)合，探究了溶劑與探針活性、構(gòu)型分支比之間的內(nèi)在聯(lián)系。其中，比色檢測(cè)和固液反應(yīng)模式為評(píng)價(jià)反應(yīng)穩(wěn)定性和界面?zhèn)髻|(zhì)過程提供了直觀的窗口，對(duì)二甲氨基肉桂醛探針的不穩(wěn)定性為驗(yàn)證溶劑誘導(dǎo)效應(yīng)對(duì)穩(wěn)定性調(diào)控的有效性提供了理想的溶質(zhì)模型（圖 1 ）。
 

圖 1   用于高穩(wěn)定性比色檢測(cè)的溶劑誘導(dǎo)策略設(shè)計(jì)原則
烷基部分的疏水屏蔽和多羥基部分的親水鍵合之間的協(xié)同效應(yīng)，促進(jìn)了探針的離域電荷轉(zhuǎn)移并提高了檢測(cè)體系的粘滯阻力，使得分子的高活性構(gòu)型得以穩(wěn)定存在，保障了傳感單元對(duì)傳感信號(hào)的有力限域和持久有效（圖 2, 3 ）。
 

圖 2 基于溶劑誘導(dǎo)策略的高穩(wěn)定性比色檢測(cè)
 

圖 3 海綿基傳感單元的傳感信號(hào)限域能力及持久有效性
在此基礎(chǔ)上，通過團(tuán)隊(duì)開發(fā)的 XJ-TW-010 爆炸物氣氛探測(cè)儀 ，有效驗(yàn)證了所提出的溶劑誘導(dǎo)策略對(duì)現(xiàn)場(chǎng)、快速和穩(wěn)定比色檢測(cè)尿素的適用性，實(shí)際檢測(cè)能力達(dá)納克水平，室溫連續(xù)有效傳感時(shí)間長(zhǎng)達(dá)兩周（圖 4 ）。
 

圖 4 便攜式檢測(cè)平臺(tái)工作原理示意圖
該研究在分子層面原理探究方面的嘗試，有望為準(zhǔn)確、可靠的化學(xué)傳感方法設(shè)計(jì)提供新思路，為高性能傳感器件的發(fā)展奠定基礎(chǔ)，并為單分子層面調(diào)控分子構(gòu)型提供借鑒。
該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、中國(guó)科學(xué)院西部之光、中國(guó)科學(xué)院從 0到1原始創(chuàng)新 及自治區(qū)等項(xiàng)目的資助。

原文鏈接

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c00505

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