光催化學(xué)術(shù)QQ群：582590624雖然氮化碳具有可見光吸收能力，而且合適的能帶結(jié)構(gòu)滿足分解水生成氧氣的需求，但是人們長期一直認(rèn)為，在沒有加入小分子添加劑時(shí)，石墨相氮化碳難以作為分解水生成氫氣和氧氣。
有鑒于此，
江蘇大學(xué)閆研、密歇根大學(xué)周鵬等
報(bào)道通過對(duì)
g-C
3
N
4進(jìn)行氟化，觀測(cè)發(fā)現(xiàn)光催化反應(yīng)中生成C=O化學(xué)鍵，解決了光催化全分解水的難題。本文要點(diǎn)要點(diǎn)1. 通過在碳原子修飾表面氟原子，顯著降低C=O中間體的成鍵，制氫性能比本征
g-C
3
N
4的性能提高一個(gè)數(shù)量級(jí)，而且能夠持續(xù)生成
O
2。通過同位素標(biāo)記（16
O/
18
O
）標(biāo)記的DRIFT光譜、NAR-XPS光譜，發(fā)現(xiàn)在
H
2
O/g-C
3
N
4界面上C=O化學(xué)鍵累積現(xiàn)象是導(dǎo)致
C
3
N
4較弱的OER性能的原因，以及單晶
g-C
3
N
4無法實(shí)現(xiàn)全分解水。因此作者通過表面氟化策略阻礙C=O化學(xué)鍵累積，得以提高整體分解水性能。要點(diǎn)2. DFT計(jì)算結(jié)果顯示，通過N原子相鄰的C-F化學(xué)鍵相互作用，OER反應(yīng)路徑得以改善，從而能夠避免較強(qiáng)的C-O相互作用、避免較弱的N-O相互作用。Wu, J., Liu, Z., Lin, X. et al. Breaking through water-splitting bottlenecks over carbon nitride with fluorination. Nat Commun 13, 6999 (2022)DOI: 10.1038/s41467-022-34848-8https://www.nature.com/articles/s41467-022-34848-8催化技術(shù)交流微信群加微信群方式：
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