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李亞棟院士等Angew：p-n結(jié)連續(xù)調(diào)控單原子催化劑活性

時(shí)間：2022-11-18 來(lái)源：瀏覽：

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在原子尺度調(diào)控單原子位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)突破本征催化活性的限制仍具有非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此， 清華大學(xué)李亞棟、王定勝、武漢理工大學(xué)趙焱等 報(bào)道研究與氮供體配體修飾的 p 型半導(dǎo)體單原子催化劑的性質(zhì)，并且通過(guò)將其修飾在 n 型半導(dǎo)體基底上的方式調(diào)控單原子催化位點(diǎn)的局域電子密度，并且實(shí)現(xiàn)改善電催化活性的作用。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn)1. 向 Fe- 酞菁單原子催化劑為模型催化劑結(jié)合具有低功函的 n 型 GaS ， 在界面上形成跨越界面的空間電荷區(qū)域，導(dǎo)致 FeN ₄ 結(jié)構(gòu)畸變， Fe(II) 原子自旋狀態(tài)轉(zhuǎn)變 。通過(guò)這種調(diào)控作用，催化活性比本征 Fe-Pc 提高兩倍。

要點(diǎn)2. 將單原子催化劑修飾在其他三種不同功函的 n 型金屬硫化物基底上，發(fā)現(xiàn) Fe-N ₄ 催化活性與 n 型金屬硫化物之間呈現(xiàn)線性變化規(guī)律，說(shuō)明這種 p-n 結(jié)能夠連續(xù)調(diào)控單原子催化劑的催化活性。

Zechao Zhuang, Lixue Xia, Jiazhao Huang, Peng Zhu, Yong Li, Chenliang Ye, Minggang Xia, Ruohan Yu, Zhiquan Lang, Jiexin Zhu, Lirong Zheng, Yu Wang, Tianyou Zhai, Yan Zhao, Shiqiang Wei, Jun Li, Dingsheng Wang, Yadong Li, Continuous Modulation of Electrocatalytic Oxygen Reduction Activities of Single-atom Catalysts through p–n Junction Rectification, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212335

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212335

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