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同濟大學鄧慧萍/史?。旱獡诫s碳納米管,活化PMS快速降解污染物!

時間:2022-05-01 來源: 瀏覽:

同濟大學鄧慧萍/史俊:氮摻雜碳納米管,活化PMS快速降解污染物!

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  論文信息   

第一作者:Shuan Liu

通訊作者:鄧慧萍、史俊

通訊單位:同濟大學

  全文速覽   

近年來,一些典型的新興污染物如卡馬西平(CBZ)、磺胺甲惡唑(SMX)、雙酚A (BPA)、雙氯芬酸(DCF)和四環(huán)素(TC)廣泛存在于水體環(huán)境中,對水生生物和人類構(gòu)成潛在威脅。碳催化劑活化過硫酸鹽作為一種極具前景的降解有機污染物策略,因其產(chǎn)生的非自由基物種可以抵抗背景底物的干擾而受到廣泛關(guān)注。然而,由于碳催化劑結(jié)構(gòu)的復雜性和多樣性,使得過氧單硫酸鹽(PMS)活化機理是多種多樣的。

圖1 . N-CNTs/PMS系統(tǒng)的CBZ污染物降解性能。

文章要點1 :在本文中,作者成功地制備出一種具有簡單一維結(jié)構(gòu)的N摻雜碳納米管,并將其作為模型催化劑以揭示出碳催化劑對PMS活化的機理。

文章要點2 :通過結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系分析和密度泛函理論(DFT),可以確定石墨-N是起主導作用的活性中心。此外,通過電子順磁共振、自由基清除試驗和原位拉曼光譜表明,所生成的常見活性氧物種對卡馬西平(CBZ)污染物的降解沒有貢獻,但電子轉(zhuǎn)移過程可以直接氧化有機物。

文章要點3 :研究表明,直接電子轉(zhuǎn)移途徑可以快速同時降解各種有機物,包括CBZ、磺胺甲惡唑、雙酚A、雙氯芬酸和四環(huán)素。此外,通過DFT計算的Fukui函數(shù)揭示出各種有機物降解性能差異的原因。

圖2 . N-CNTs的高分辨N 1s光譜。
圖3 . EPR測試分析反應過程中的活性氧物種。
圖4 . N-CNTs/PMS體系的電子轉(zhuǎn)移機理降解有機污染物。
圖5 . 多種有機物在多系統(tǒng)中的同時降解效應。
  參考文獻   
Shuan Liu, et al..  Enhanced Mediated Electron Transfer Pathway of Peroxymonosulfate Activation Dominated with Graphitic-N for the Efficient Degradation of Various Organic Contaminants in Multiple Solutions. ACS ES&T Water. 2022. 
論文DOI:
https://doi.org/10.1021/acsestwater.1c00495

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