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CEJ：基于硫酸自由基的高級氧化工藝下含氮雜環(huán)化合物的單獨和聯(lián)合降解污染物

時間：2022-05-01 來源： 瀏覽：

CEJ：基于硫酸自由基的高級氧化工藝下含氮雜環(huán)化合物的單獨和聯(lián)合降解污染物

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以下文章來源于Environmental Advances ，作者何茂霞&金哲輝

Environmental Advances .

環(huán)境催化前沿進展

第一作者：李明雪博士研究生（山東大學(xué)）

通訊作者：何茂霞教授（山東大學(xué)）、金哲輝 助理教授（加拿大阿爾伯塔大學(xué)）

論文DOI:10.1016/j.cej.2022.136316

圖文摘要
成果簡介
近日，山東大學(xué)何茂霞和加拿大阿爾伯塔大學(xué)金哲輝老師等合作在Chemical Engineering Journal上發(fā)表了題為“Individual and combined degradation of N -heterocyclic compounds under sulfate radical-based advanced oxidation processes”的研究論文(DOI:10.1016/j.cej.2022.136316)，通過量子化學(xué)計算探究了含氮堿基與羥基和硫酸自由基反應(yīng)產(chǎn)物之間的修復(fù)機制：含氮堿基及其羥基化產(chǎn)物可以通過單電子轉(zhuǎn)移和氫原子抽提反應(yīng)修復(fù)陽離子自由基和氮中心自由基，然后結(jié)合化學(xué)反應(yīng)模擬研究了含氮堿基的自抑制和聯(lián)合降解行為，這對于理解真實水環(huán)境中污染物的共同去除具有重要意義。
全文速覽
這篇論文通過量子化學(xué)計算和化學(xué)反應(yīng)模擬研究了五種含氮堿基（腺嘌呤、鳥嘌呤、胞嘧啶、胸腺嘧啶和尿嘧啶）在UV/PMS工藝下的單獨和聯(lián)合降解。我們發(fā)現(xiàn)羥基和硫酸自由基與堿基的主要反應(yīng)產(chǎn)物有羥基衍生物、氮中心自由基和陽離子自由基。羥基衍生物的氧化電位低于其母體化合物，因此羥基衍生物可以通過氫原子抽提和單電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)將氮中心自由基和陽離子自由基還原為母體化合物，這就是含氮堿基的自抑制行為。在UV/PMS工藝下，尿嘧啶比腺嘌呤具有更顯著的自抑制現(xiàn)象，因為前者具有更高的羥基化衍生物產(chǎn)率。陽離子自由基的還原速率常數(shù)與還原劑的氧化電位呈線性關(guān)系。而氮中心自由基的還原速率常數(shù)不僅與還原劑的氧化電位有關(guān)，還可能與反應(yīng)空間位阻有關(guān)。當腺嘌呤和尿嘧啶在UV/PMS工藝混合降解時，腺嘌呤抑制尿嘧啶降解。
引言
在水環(huán)境中頻繁檢出的含氮雜環(huán)化合物可能會為生態(tài)環(huán)境和人體健康帶來風(fēng)險?；诹蛩猁}的高級氧化工藝可能是一項有效解決手段。本研究通過量子化學(xué)計算和化學(xué)反應(yīng)模擬研究了水環(huán)境中普遍存在的含氮堿基在UV/PMS下的單獨和聯(lián)合降解機制。
圖文導(dǎo)讀
含氮堿基的自修復(fù)機制
Fig. 1 .  The self-repair pathway of (a) adenine and (b) guanine. Units in M -1  s -1 . Copyright 2022, Elsevier Inc.
Fig. 2 .  The self-repair pathway of uracil (U). Units in M -1  s -1 . Copyright 2022, Elsevier Inc.
羥基和硫酸自由基與含氮堿基的主要反應(yīng)產(chǎn)物有羥基化產(chǎn)物、陽離子自由基和氮中心自由基。羥基化產(chǎn)物會通過單電子轉(zhuǎn)移和氫原子抽提反應(yīng)修復(fù)陽離子自由基和氮中心自由基，這就是含氮堿基的自修復(fù)機制。我們通過量子化學(xué)計算的方法得到了嘌呤和嘧啶的自修復(fù)反應(yīng)速率常數(shù)。
模擬含氮堿基的單獨降解效率
Fig. 3.  Simulated individual removal of adenine (A) and uracil (U) under UV/PMS. Copyright 2022, Elsevier Inc.
通過模擬腺嘌呤和尿嘧啶在UV/PMS工藝下的單獨去除效率，我們發(fā)現(xiàn)尿嘧啶的降解比腺嘌呤具有更顯著的自抑制現(xiàn)象，并且尿嘧啶的自抑制效果隨初始濃度的增加先增加后降低。
含氮堿基的聯(lián)合降解動力學(xué)

Fig. 4 .  The reduction rate constants of (a) cationic radicals and (b) nitrogen-center radicals by free bases and their hydroxylation products. Copyright 2022, Elsevier Inc.

我們計算了含氮堿基的陽離子自由基和氮中心自由基被其他堿基及其羥基化衍生物還原的反應(yīng)速率常數(shù)。陽離子自由基的還原速率常數(shù)與堿基及其羥基化衍生物的氧化電位之間線性相關(guān)。嘌呤的氧化能力大于嘧啶，羥基化衍生物的氧化能力大于其母體化合物。含氮堿基的羥基化衍生物對氮中心自由基的還原能力比母體化合物強。氮中心自由基的還原速率常數(shù)不僅與還原劑的氧化電位有關(guān)，還與反應(yīng)空間位阻有關(guān)。

模擬含氮堿基的聯(lián)合降解效率

Fig. 5 .  Simulated removal of (a) uracil and (b) adenine in the mixture system under UV/PMS. Copyright 2019, Elsevier Inc.

通過模擬腺嘌呤和尿嘧啶在UV/PMS工藝下的聯(lián)合去除效率，我們發(fā)現(xiàn)高濃度的腺嘌呤抑制尿嘧啶降解，高濃度的尿嘧啶促進腺嘌呤降解。

小結(jié)
這項工作通過量子化學(xué)計算和化學(xué)反應(yīng)模擬研究了含氮堿基的單獨和聯(lián)合降解機理和動力學(xué)。含氮堿基的羥基化產(chǎn)物可以分別通過氫抽提和單電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)修復(fù)其氮中心自由基和陽離子自由基。含氮雜環(huán)污染物在UV/PMS工藝下的自抑制現(xiàn)象是深入理解水環(huán)境中污染物降解行為的一項重要發(fā)現(xiàn)。嘌呤陽離子自由基的還原速率常數(shù)與堿基及其羥基化產(chǎn)物的氧化電位呈線性關(guān)系，而氮中心自由基的修復(fù)速率常數(shù)變化很大。當腺嘌呤和尿嘧啶在UV/PMS工藝下混合降解時，高濃度的腺嘌呤抑制尿嘧啶降解，高濃度的尿嘧啶促進腺嘌呤降解。這些結(jié)果可為研究污染物的混合降解提供重要指導(dǎo)，促進有機污染物在真實水環(huán)境中的聯(lián)合降解研究。
作者介紹
何茂霞 教授、博士生導(dǎo)師，山東大學(xué)環(huán)境研究院環(huán)境理論化學(xué)與實驗研究所所長、山東大學(xué)生態(tài)環(huán)境大數(shù)據(jù)創(chuàng)新研究中心常務(wù)副主任、中共環(huán)境研究院教工黨支部書記。主要從事含氧類揮發(fā)性不飽和有機化合物在對流層中的大氣化學(xué)轉(zhuǎn)化過程及其對二次有機氣溶膠的形成機制研究、典型持久性有機污染物在水體中的降解轉(zhuǎn)化行為及其毒性預(yù)測評估、新型有毒有機污染物在材料表面的催化降解轉(zhuǎn)化機制及環(huán)境功能材料設(shè)計等。在《Water Research》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》和《Environmental Science and Technology》等雜志上發(fā)表SCI論文100余篇。主持國家、省部級及校級等項目10余項。

金哲輝 加拿大阿爾伯塔大學(xué)助理教授。主要從事納米約束下的氣相/液相行為和流動、用于EOR和鉆井以及壓裂液的化學(xué)添加劑（表面活性劑/輔助表面活性劑）、吸附去除微污染物、二氧化碳儲存和利用、二氧化碳響應(yīng)“智能”材料：表面活性劑/聚合物、電池的液體電解質(zhì)和界面設(shè)計等。
備注:Permissions for reuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2022, Elsevier Inc.
參考文獻：M. Li, Z. An, Y. Huo, J. Jiang, Y. Zhou, H. Cao, Z. Jin, J. Xie, J. Zhan, M. He, Individual and combined degradation of N -heterocyclic compounds under sulfate radical-based advanced oxidation processes, Chemical Engineering Journal, 2022, 136316.
文章鏈接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722018137#s0030

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