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JHM：在具有陰極類芬頓反應(yīng)的電氧化系統(tǒng)中產(chǎn)生的?OH 和1O2增強難降解有機物的去除

時間：2022-05-01 來源： 瀏覽：

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第一作者：Chao Qu
通訊作者： 梁大為
通訊單位： 北京航空航天大學(xué)
論文 DOI ： 10.1016/j.jhazmat.2022.128923

圖文摘要

成果簡介
最近，碳納米管涂覆的炭黑和聚四氟乙烯(CNTs-C/PTFE) 氣體擴散電極被用作電氧化 (EO) 系統(tǒng)中的空氣陰極，通過2電子氧還原有效地產(chǎn)生過氧化氫 (H 2 O 2 )反應(yīng)（ORR）。這種ORR-EO系統(tǒng)不僅降低了外加電壓并節(jié)約了能量，而且協(xié)同過氧酮 (O 3 /H 2 O 2 ) 反應(yīng)可以增加羥基自由基 (?OH) 的生成以消除有機物。然而，ORR-EO的流出物中留下了很大比例的H 2 O 2 ，這是一種資源和能源的損失。 最近，北京航空航天大學(xué)空間與環(huán)境學(xué)院梁大為老師團隊在 Journal of Hazardous Materials 期刊上發(fā)表題為“ Enhanced refractory organics removal by ?OH and 1O2 generated in an electro-oxidation system with cathodic Fenton-like reaction ”的文章。 在這項研究中，作者通過將MnO 2 引入陰極催化劑層，插入了原位H 2 O 2 分解產(chǎn)生活 性氧化物的類Fenton反應(yīng)，唯一的MnO 2 /CNTs-C/PTFE空氣陰極可以完成90%的苯酚降解。 當(dāng)MnO 2 /CNTs-C/PTFE空氣陰極與Ti/NATO陽極在ORR-EO系統(tǒng)中結(jié)合時，所有的陽極氧化、類芬頓反應(yīng)和過氧酮均發(fā)生 ，成功生成?OH和單線態(tài)氧 ( 1 O 2 )。 與采用CNTs-C/PTFE空氣陰極的ORR-EO相比，苯酚和垃圾滲濾液生物流出物中超過95%的TOC被有效消除，節(jié)能20%。

圖文導(dǎo)讀

1. 實驗裝置

Fig. 1. Schematic diagram of the dual-chamber ORR-EO reactor.

2. MnO2/CNTs-C/PTFE陰極的表征

Fig. 2. (a, b) The SEM images and (c) XRD pattern and the mapping analysis to show the elements (d) C, (e) O, and (f) Mn on the surface of MnO 2 /CNTs-C/PTFE cathode.

Fig. 3. (a) Disk current and (b) ring current in RRDE test, (c) the calculated electron transfer number, and (d) H 2 O 2  yield of MnO 2 /CNTs with different mixing ratios.

3. 單獨的MnO2/CNTs-C/PTFE陰極降解苯酚

Fig. 4. The removal of (a) Phenol and (b) TOC by the sole MnO 2 /CNTs-C/PTFE cathode with different MnO 2 /CNTs proportions.

4.  單MnO2/CNTs-C/PTFE陰極產(chǎn)生的活性物質(zhì)的測定

Fig. 5. The generation of O 3  by Ti/NATO anode and H 2 O 2  by CNTs- and MnO 2 /CNTs-C/PTFE cathodes.
5、使用優(yōu)化的MnO2/CNTs-C/PTFE陰極降解ORR-EO中的苯酚

Fig. 6. The degradation of (a) phenol and its intermediates (b) hydroquinone, (c) resorcinol, (d) catechol, and (e)  p -benzoquinol, and (f)TOC removal in ORR-EO with different cathodes.

小結(jié)
本研究通過在CNTs-C/PTFE陰極中引入MnO 2 成功建立了一種創(chuàng)新、可靠、節(jié)能的高效 ORR-EO系統(tǒng)。單獨空氣陰極對苯酚的降解表明 5:5的MnO 2 /CNTs-C/PTFE在有機物降解中的性能最好。ESR分析結(jié)果證實，MnO2/CNTs-C/PTFE正極可以原位生成H 2 O 2 并分解為?OH和 1 O 2 ，而CNTs-C/PTFE中僅生成?OH。MnO 2 /CNTs-ORR-EO的超越競爭性能歸因于?OH 和 1 O 2 的共存，而不是像CNTs-ORR-EO中的?OH單獨存在。MnO 2 /CNTs-ORR-EO還解決了電解過程中廢水中殘留過量H 2 O 2 的問題。綜上所述，ORR-EO系統(tǒng)在難處理工業(yè)廢水處理方面具有更廣泛的應(yīng)用潛力。

文獻信息：

Chao Qu , e t al.  Enhanced refractory organics removal by ?OH and 1O2 generated in an electro-oxidation system with cathodic Fenton-like reaction ,   Journal of Hazardous Materials , 2022

論文DOI: 
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.128923

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