新南威爾士大學(xué)T. David Waite團(tuán)隊(duì)ES&T | 均相芬頓反應(yīng)中定量測定高價(jià)鐵離子和羥基自由基產(chǎn)生速率的挑戰(zhàn)
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英文原題： Carbocatalysts for Enhancing Permanganate Oxidation of Sulfisoxazole
通訊作者 ：張靜 教授，哈爾濱工業(yè)大學(xué)。
高錳酸鹽（Mn（VII））由于其穩(wěn)定性和易于處理而廣泛應(yīng)用于水凈化，但它是痕量有機(jī)污染物（TrOC）的溫和氧化劑。因此，對于增強(qiáng)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的策略，特別是與有效且經(jīng)濟(jì)的碳催化劑組合的策略，存在顯著的興趣。哈爾濱工業(yè)大學(xué) 張靜教授 團(tuán)隊(duì)比較了4種碳催化劑（石墨、氧化石墨烯（GO）、還原型GO（rGO）和氮摻雜型GO（N-rGO））對Mn（VII）氧化磺胺異惡唑（SSX）的催化性能，發(fā)現(xiàn)GO的催化性能最好。 相關(guān)研究成果以“ Carbocatalysts for Enhancing Permanganate Oxidation of Sulfisoxazole ”為題在環(huán)境領(lǐng)域頂級(jí)期刊ES&T發(fā)表（2023年2月2日）
結(jié)果顯示，Mn(VII)/GO體系對TrOCs具有較好的廣譜去除能力。由此提出，SSX在 Mn(VII) -GO懸浮液中的降解遵循兩種途徑：（i）通過Mn物質(zhì)[ Mn(VII) 和原位形成的MnO2(s)] 直接氧化 SSX和（ii） 碳催化劑途徑 ，其中GO充當(dāng)電子介體，從SSX接受電子并將它們轉(zhuǎn)移到 Mn(VII) 。開發(fā)了一個(gè)數(shù)學(xué)模型來顯示每個(gè)平行路徑的貢獻(xiàn)，并發(fā)現(xiàn)單電子轉(zhuǎn)移是加速 Mn(VII) /GO系統(tǒng)中SSX去除的主要原因。研究結(jié)果表明，GO為提高 Mn(VII) 的反應(yīng)活性提供了一種簡單有效的策略，并為GO催化SSX與 Mn(VII) 的氧化還原反應(yīng)機(jī)理提供了理論依據(jù)。
主要結(jié)論：
與金屬催化劑相比，碳催化劑被認(rèn)為是綠色催化劑。本研究應(yīng)用GO來提高M(jìn)n(VII)與SSX和相關(guān)TrOCs的反應(yīng)性，表明GO作為電子介體，從污染物中接受電子并將其釋放給氧化劑，這對于理解GO在催化 Mn( V II) 反應(yīng)中的內(nèi)在作用至關(guān)重要。但氧化石墨烯在水中以膠體形式存在，難以回收利用。鑒于此，本研究為快速去除水溶液中難降解TrOCs的 Mn( V II) 取向碳催化劑的設(shè)計(jì)和合成提供了合理的指導(dǎo)。因此，通過結(jié)構(gòu)工程和表面改性制備具有更大粒徑和定制功能基團(tuán)的碳催化劑仍需進(jìn)一步研究。碳催化劑成本低、環(huán)境友好、來源廣泛，比均相氧化還原介體更有應(yīng)用前景。碳催化劑? Mn( V II) 系統(tǒng)在水處理工藝中具有吸引力，具有去除廣譜TrOC的理想能力。為了全面了解碳催化劑? Mn( V II) 技術(shù)，還需要進(jìn)一步研究以檢查其在復(fù)雜基質(zhì)（如工業(yè)廢水）中的性能。 但由于碳催化劑催化 Mn( V II) 氧化的研究還處于早期階段，需要進(jìn)一步的連續(xù)流反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)和中試來評估碳催化劑- Mn( V II) 體系的工業(yè)應(yīng)用前景。
通訊作者簡介：
張靜，哈爾濱工業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。主持 2 項(xiàng)國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、1 項(xiàng)國家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目、1 項(xiàng)國家重點(diǎn)研發(fā)子課題、2 項(xiàng)省部級(jí)項(xiàng)目、2 項(xiàng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金，同時(shí) 2016-2018 年獲得了中國博士后國際交流計(jì)劃派出項(xiàng)目支持赴美國開展博士后研究兩年。以第一/通訊作者發(fā)表論文 40 余篇。作為第一發(fā)明人獲授權(quán)國家發(fā)明專利10余項(xiàng)，其中4項(xiàng)實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)讓。任Environmental Science & Ecotechnology期刊和《凈水技術(shù)》期刊青年編委 。
研究領(lǐng)域：1. 飲用水水質(zhì)安全保障：采用高錳酸鉀、高鐵酸鉀、臭氧等物化處理技術(shù)降解水中新型有機(jī)污染物，涉及工藝強(qiáng)化，機(jī)理探索，有機(jī)物的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變與毒性評估等。2. 生物質(zhì)能源催化轉(zhuǎn)化及高效納米催化劑研制與應(yīng)用：將廢棄油脂轉(zhuǎn)化為航空煤油和柴油等燃料，涉及工藝和過程創(chuàng)新，催化劑的開發(fā)與應(yīng)用，全生命周期分析等。
來源： 環(huán)境工程與科學(xué)
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