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西安交大孫莎課題組 Small：利用彎曲與扭曲形變控制DNA納米管的直徑與手性

時(shí)間：2022-11-16 來源： 瀏覽：

西安交大孫莎課題組 Small：利用彎曲與扭曲形變控制DNA納米管的直徑與手性

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化學(xué)與材料科學(xué)

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收錄于合集
#DNA納米管 2 個(gè)
#手性 11 個(gè)
#彎曲 2 個(gè)
#扭曲 2 個(gè)
#DNA納米技術(shù) 3 個(gè)

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DNA 納米技術(shù)是以 DNA 作為原料， 通過 Watson-Crick 堿基互補(bǔ)配對原理，把 DNA 作為積木搭建出各種 想要的納米 結(jié)構(gòu)。 其中 ， DNA 納米管在 光電 器件、生物醫(yī)學(xué)與合成生物學(xué)中的應(yīng)用引起了廣泛的關(guān)注。

近期，西安交通大學(xué)科研人員通過在 DNA 結(jié)構(gòu)單元中定量引入彎曲和扭曲這兩種不同性質(zhì)的形變，實(shí)現(xiàn)了對 DNA 納米管的直徑與手性的調(diào)節(jié)。利用透射電子顯微鏡 (TEM) 和圓二色性 (CD) 光譜儀，研究了這兩種形變對 DNA 納米管幾何形狀的獨(dú)立影響以及兩者的協(xié)同作用。同時(shí)，通過在 DNA 納米管表面標(biāo)記鏈霉親和素 (SA) ，實(shí)現(xiàn)了對 DNA 納米管的手性、螺旋角和螺距這些等螺旋參數(shù)的定量研究。該工作以 “ Chiral DNA Nanotubes Self-Assembled from Building Blocks with Tailorable Curvature and Twist ” 為題發(fā)表在《 small 》期刊上（ DOI: 10.1002/smll.202204996 ）。 西安交通大學(xué)基礎(chǔ)醫(yī)學(xué)院碩士研究生董妞妞為第一作者，西安交通大學(xué)臨床醫(yī)學(xué)本科生孫怡珊為共同一作，西安交通大學(xué)基礎(chǔ)醫(yī)學(xué)院孫莎副教授為通訊作者。該工作還得到了重慶大學(xué)孫耿教授和西安交通大學(xué)張磊教授的協(xié)助支持。 此研究由國家自然科學(xué)基金等資助支持。
圖 1 手性 DNA 納米管的 設(shè)計(jì) 。 (a) 由 具有特定形變的 DNA 結(jié)構(gòu)單元 組成左手螺旋的納米管。 DNA 結(jié)構(gòu)單元的形變可分為 彎曲形變和 左手手性的 扭曲形變。 (b- c ) 左手螺旋 結(jié)構(gòu)單元 中彎曲形變和扭曲形變的設(shè)計(jì) 。 (d) 由 具有特定形變的 DNA 結(jié)構(gòu)單元 組成右手螺旋的納米管。 DNA 結(jié)構(gòu)單元的形變可分為 彎曲形變和 右手手性的 扭曲形變。 (e- f ) 右手螺旋 結(jié)構(gòu)單元 中彎曲形變和扭曲形變的設(shè)計(jì) 。
該工作首先 設(shè)計(jì)了 由 12 個(gè) DNA 雙鏈綁定在一起 的 長方體結(jié)構(gòu) （ 圖 1 ） 。該結(jié)構(gòu)具有 3 層 DNA ，每層由 4 個(gè) DNA 雙鏈組成。這 12 個(gè) DNA 雙鏈可按四方堆積的模式緊密排列，相鄰 DNA 鏈間通過共價(jià)鍵綁定在一起。為了使長方體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生彎曲形變，設(shè)計(jì)中引入了長度梯度。通過在外層 DNA 中插入堿基以拉長外層的長度，同時(shí)在內(nèi)層 DNA 中刪除堿基以縮短 內(nèi) 層的長度。該設(shè)計(jì)可使長方體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生平面內(nèi)彎曲的弧度。
此外，還通過設(shè)計(jì)引入了扭曲形變。我們知道天然的 B 型 DNA 雙鏈本身具有右手螺旋的結(jié)構(gòu)，且螺距為 10.5 個(gè)堿基對。當(dāng)人為增加其螺距時(shí)，可使得 DNA 鏈中的堿基對扭曲不足。為了緩解扭曲不足帶來的應(yīng)力，由 DNA 雙鏈捆綁形成的長方體結(jié)構(gòu)將整體扭曲成右手螺旋。同理，當(dāng)人為減小 DNA 雙鏈的螺距時(shí)，可使堿基對過度扭曲，長方體結(jié)構(gòu)將整體扭曲成左手螺旋來減輕應(yīng)力。
在引入彎曲與扭曲形變的基礎(chǔ)上，研究人員設(shè)計(jì)將該 長方體結(jié)構(gòu)作為結(jié)構(gòu)單元，在兩個(gè)方向同時(shí)對其進(jìn)行延伸，即可擴(kuò)展成具有特定 手性 和特定 直徑的 DNA 納米管（ 圖 1 ） 。
圖 2 (a) 無形變的 DNA 結(jié)構(gòu)單元組裝形成 平面結(jié)構(gòu) TEM 圖像。 (b) 鏈霉親和素 修飾 的平面結(jié)構(gòu) TEM 圖像。 (c) 由 不同彎曲形變的結(jié)構(gòu)單元組裝的 DNA 納米管 TEM 圖像。 (d) 結(jié)構(gòu)單元 彎曲形變 程度與 DNA 納米管寬度 的關(guān)系 。 (e) SA 修飾 的 DNA 納米管 TEM 圖像。
無形變的 結(jié)構(gòu)單元沿著 x 軸與 y 軸的方向 同時(shí) 延伸 時(shí) ， 可 形成二維平面結(jié)構(gòu)， 類似 一張平鋪的紙（如圖 2a ）。當(dāng) 在結(jié)構(gòu)單元中引入 彎曲形變 時(shí) ，這張由結(jié)構(gòu)單元組成的“紙”也會具有彎曲的性狀， 閉合 成為管狀結(jié)構(gòu)（如圖 2c ）。 當(dāng)在 結(jié)構(gòu)單元 的 y 軸方向 上 修飾鏈霉親和素 (SA) ，這張“紙”上就會形成多個(gè) SA 條帶， 并與由彎曲而閉合的 DNA 納米管的軸線相平行（如圖 2e ）。而且 隨著 結(jié)構(gòu)單元的形變程度 增加 ，這張“紙”的彎曲程度也就越大，所形成的 DNA 納米管直徑就越小（如圖 2d ）。
圖 3 (a) 左手（藍(lán)色）和右手（紅色）手性 DNA 納米管示意圖 ，其結(jié)構(gòu)單元具有 扭曲形變 。一系列 手性 DNA 納米管 TEM 圖像 (b) 和 CD 光譜 (b) ，其結(jié)構(gòu)單元具有 不同 的 扭曲形變。 (d-e) SA 修飾 的 DNA 納米管示意圖和 TEM 圖像。 (f) S A 修飾 的手性 DNA 納米管 背面 示意圖。
利用具有扭曲形變的長方體結(jié)構(gòu)作為 結(jié)構(gòu)單元 時(shí)，可擴(kuò)展閉合形成 DNA 螺旋 管， 且該螺旋管 也具有 相應(yīng) 手性。 如圖 3 所示，當(dāng) 結(jié)構(gòu)單元 為左手螺旋時(shí)，可形成具有左手手性的 DNA 納米管 。 并且隨著 扭曲形變程度 的增加 ， DNA 納米管的直徑越小。 同理，利用右手螺旋的 結(jié)構(gòu)單元 可組裝形成具有右手手性的 DNA 納米管。同時(shí)，在 DNA 納米管表面標(biāo)記 SA 之后 ，可在 TEM 下觀察到 SA 條帶的扭曲方向，從另一個(gè)方面驗(yàn)證了 DNA 螺旋管的手性。
圖 4 (a) 左手（藍(lán)色）和右手（紅色）手性的 DNA 納米管的示意圖 ，其結(jié)構(gòu)單元 同時(shí)具有彎曲形變和扭曲形變。 (b-c) 手性 DNA 納米管 TEM 圖像 (b-c) 和 CD 光譜圖 ( d - e ) ，其結(jié)構(gòu)單元具有不同的 彎曲形變和扭曲形變 。 (f) 彎曲形變和扭曲形變 程度與 DNA 納米管寬度 的關(guān)系 。
圖 5 ( a) SA 修飾 的 DNA 納米管 示意圖，其結(jié)構(gòu)單元 同時(shí)具有彎曲和扭曲形變。 (b-c) 一系列 SA 修飾 DNA 納米管 的 TEM 圖像 ，其結(jié)構(gòu)單元具有 不同 程度的 扭曲形變和彎曲形變。彎曲形變和扭曲形變 程度與 SA 修飾 DNA 納米管寬度 ( d) 和螺旋角度 ( e) 的關(guān)系 。 (f) DNA 納米管的力學(xué)模型。 (g) 彎曲形變和扭曲形變 程度與 DNA 雙鏈 曲率半徑 的關(guān)系 。
研究人員進(jìn)一步在結(jié)構(gòu)單元中 同時(shí) 引入了 彎曲和扭曲的形變 （圖 4 ） 。研究發(fā)現(xiàn) 同時(shí)增加這兩種形變可以獲得直徑更小的手性 納米管。 此外，通過在納米管表面修飾 SA 可以獲得形變程度與納米管螺旋角和螺距的關(guān)系（圖 5 ）。通過分析發(fā)現(xiàn)，增大結(jié)構(gòu)單元的扭曲形變可以增加納米管的螺旋角，而增大彎曲形變則會減小納米管的螺旋角。我們構(gòu)建了一個(gè)簡單的力學(xué)模型對該現(xiàn)象進(jìn)行了定性分析。
該 工作的設(shè)計(jì) 原理可以實(shí)現(xiàn) 直徑從 數(shù) 十 納米 到數(shù)百納米的 手性 DNA 螺旋 管 的構(gòu)建，并可在相對大的范圍實(shí)現(xiàn) 螺旋參數(shù) 的調(diào)節(jié)。 這種由彎曲與扭曲形變的結(jié)構(gòu)單元構(gòu)成的 DNA 納米管，在組裝具有特定光學(xué)和電學(xué)性能的功能材料方面有著廣闊的應(yīng)用前景。

原文鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202204996

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