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中科院福建物構(gòu)所張健團(tuán)隊(duì)《Nat. Commun.》: AL??阿基米德多孔團(tuán)簇移除水中微量碘

時(shí)間：2022-11-16 來(lái)源： 瀏覽：

中科院福建物構(gòu)所張健團(tuán)隊(duì)《Nat. Commun.》: AL??阿基米德多孔團(tuán)簇移除水中微量碘

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#晶態(tài)材料 2 個(gè)
#多孔團(tuán)簇 2 個(gè)
#阿基米德籠 2 個(gè)
#超分子組裝 4 個(gè)
#碘吸附 5 個(gè)

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水是生命之源，因此水凈化意義重大而深遠(yuǎn)。然而，核反應(yīng)堆廢水中放射性物質(zhì)對(duì)人類健康和環(huán)境構(gòu)成嚴(yán)重威脅。其中，放射性 131 I (t 1/2 = 8.02 天 ) 和 129 I (t 1/2 = 1570 萬(wàn)年 ) 是常見(jiàn)的衰變產(chǎn)物。由于 β 和 γ 放射性衰變，它們對(duì)自然界將構(gòu)成長(zhǎng)期嚴(yán)重的危害。因此，開(kāi)發(fā)從核廢水中去除微量碘的材料迫在眉睫。目前一些固相吸附劑已被廣泛用于碘吸附研究，如通過(guò)離子交換、形成沉淀物、化學(xué)鍵合等方式可高效去除水相中的碘。然而，碘吸附的機(jī)理、吸附過(guò)程以及微量去除方面的研究仍然較為缺乏。
近期， 中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所方偉慧研究員和張健研究員 在 鋁氧團(tuán)簇用于水中微量碘吸附移除 方面取得新進(jìn)展，并在《Nat. Commun.》上發(fā)表了題為 “Water-stable porous Al 24 Archimedean solids for removal of trace iodine” (DOI: 10.1038/s41467-022-34296-4)。研究人員在團(tuán)隊(duì)前期鋁氧分子環(huán)的研究基礎(chǔ)上，通過(guò)陰離子模板調(diào)控策略，合成了一類兼具無(wú)機(jī)分子篩和大環(huán)分子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)的Al 24 陽(yáng)離子多孔團(tuán)簇。該團(tuán)簇結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出無(wú)機(jī)和有機(jī)的“核-殼”雙重多孔特征。無(wú)機(jī)“內(nèi)核”為-O-Al-O-交替連接形成的阿基米德截角立方體（ tcu ）籠，雖然通過(guò)金屬中心和有機(jī)橋連配體構(gòu)成的 tcu 籠已報(bào)道過(guò)，但是純無(wú)機(jī)的還是首次被發(fā)現(xiàn)。有機(jī)“外殼”為6個(gè)面心的類杯芳烴形狀的大環(huán)空腔。鑒于該類團(tuán)簇具有大環(huán)面心的籠型結(jié)構(gòu)，研究團(tuán)隊(duì)命名這類特殊的結(jié)構(gòu)為“aluminum macrocycle-faced cages” (AlMCs)。AlMCs中五種組分具有高度對(duì)稱性，呈現(xiàn)出五層嵌套阿基米德籠-柏拉圖多面體籠（ cube @ tro @ tcu @ rco @ cuo ）。
Al 24 -AlMCs 對(duì)客體具有很好的自適應(yīng)性，在無(wú)機(jī)“核”和“殼”空腔可容納一系列不同尺寸、不同電荷的溶劑分子和陰離子，形成一系列具有不同晶格孔隙的超分子陣列。 Al 24 -AlMCs 化合物能溶解于乙腈溶劑中，其團(tuán)簇穩(wěn)定性通過(guò)電噴霧質(zhì)譜法 ( ESI-MS) 得到證明。利用該特點(diǎn)，研究人員開(kāi)發(fā)了重結(jié)晶的方法來(lái)獲得新產(chǎn)物。例如， AlMC-8 可通過(guò)將 AlMC-5 溶解后獲得。由于外圍有機(jī)配體的保護(hù)，該系列化合物在水中可以穩(wěn)定存在?？紤]到團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和水穩(wěn)定性，研究人員選擇了晶型產(chǎn)率較高的 AlMC-1 進(jìn)行了碘離子捕獲實(shí)驗(yàn)。與傳統(tǒng)的陽(yáng)離子型致密結(jié)構(gòu)鋁氧團(tuán)簇相比， AlMC-1 具有肉眼可見(jiàn)的快速碘離子捕獲能力，且在低濃度的 I 2 /KI 水溶液中實(shí)現(xiàn)有效的碘捕獲（低至 4ppm ）。通過(guò)不同時(shí)間和不同濃度下的碘離子捕獲實(shí)驗(yàn)，研究團(tuán)隊(duì)在分子水平揭示了碘離子捕獲機(jī)理，如碘物種在晶體中明確的聚集狀態(tài)、詳細(xì)的吸附過(guò)程等。此外，化合物 AlMC-1 可以實(shí)現(xiàn)克級(jí)制備，且具有 β和γ射線耐輻照特性，故有望應(yīng)用于核廢液中碘物種的去除。
圖 1.  Al 24 分子籠的超分子組裝方式 。 (a)  陰離子模板自組裝法實(shí)現(xiàn)分子籠的合成 ; (b)  通過(guò)重結(jié)晶法實(shí)現(xiàn) Al 24 分子籠的空間重排以及客體交換 ; (c) Al 24 分子籠可通過(guò)單晶到單晶的轉(zhuǎn)換實(shí)現(xiàn)客體的交換。
圖 2. Al 24 阿基米德籠的分子結(jié)構(gòu) 。（ a ）無(wú)機(jī)截角立方體內(nèi)核和類杯芳烴大環(huán)空腔的組裝描述。截角立方籠的尺寸大約為 1.9 nm 。（ b ） Al 24 分子籠的五重結(jié)構(gòu)剖析。最內(nèi)層為 8 個(gè) μ 3 -OH 基團(tuán)形成的 O 8 立方體 ( cube ) ，第二層是由 24 個(gè)μ 2 -OH 基團(tuán)形成的 O 24 截角八面體 (tro) ，第三層是由 24 個(gè) Al 形成的 Al 24 截角立方體 (tcu) ，第四層是由 24 個(gè)配位的醇鹽形成的 (OR) 24 小斜方截半立方體 (rco) ，最外層是由 12 個(gè)苯甲酸形成的截半立方體 (cuo) 。
圖 3. 陽(yáng)離子型 Al 24 籠與不同客體之間的組裝 。（ a ）類杯芳烴的大環(huán)空腔可以容納 H 2 O, NO 3 – , I - , Br - , Cl - , O n Pr - 以及 OEt - 客體。藍(lán)色的虛線表明客體與大環(huán)空腔之間存在強(qiáng)的氫鍵作用。容納的客體不同，空腔的尺寸也不同。空腔的高度和口徑大小變化成反比。（ b ） AlMC-1 – AlMC-8 的空間堆積圖。相鄰的 Al 24 籠之間的氫鍵作用用黃色的氫鍵表示。粉色的杯子表示包含 NO 3 – 的大環(huán)空腔，藍(lán)色的杯子表示包含醇鹽的大環(huán)空腔，黃色的杯子表示包含鹵素離子的大環(huán)空腔。 AlMC-1 – AlMC-8 的分子式： Al 24 ·4NO 3 – ·2 HOEt ·2H 2 O ( AlMC-1 ), Al 24 ·4NO 3 – ·4 HO n Pr ( AlMC-2 ), Al 24 ·2NO 3 – ·4 HOEt ·2 OEt – ( AlMC-3 ), Al 24 ·NO 3 – ·3Cl – ( AlMC-4 ), Al 24 ·NO 3 – ·3Br – ( AlMC-5 ), Al 24 ·4I – ( AlMC-6 ), Al 24 ·HNO 3 ·6OEt – ·(Al 6 (BA) 6 (OEt) 6 (NO 3 ) 2 ) 0.5 ( AlMC-7 ), Al 24 ·NO 3 – ·2Br – ·OEt – ( AlMC-8 ) 。
圖 4. 部分化合物的穩(wěn)定性、疏水性以及多孔性表征 。（ a ） AlMC-1 在不同條件下可以保持較好的穩(wěn)定性。（ b 和 c ） AlMC-5 和 AlMC-6 溶解于高極性有機(jī)溶劑中依然可以保持穩(wěn)定。（ d ）該系列化合物都具有明顯的疏水性。（ e ）測(cè)得的 N 2 吸附等溫線，表明結(jié)構(gòu)中確實(shí)存在孔隙。
圖 5. AlMC-1 在 400 ppm I 2 /KI 水溶液中的碘吸附能力 。（ a ）經(jīng)過(guò)篩分得到的純相 AlMC-1 晶體，其尺寸約為 50 μ m 。（ b ）向碘液中加入 AlMC-1 后，碘液隨時(shí)間變化的紫外可見(jiàn)吸收光譜。（ c ）基于 286nm 處的吸收峰計(jì)算得到的碘移除效率。插圖：碘吸附過(guò)程中晶體顏色的變化。（ d ） AlMC-1 與 Al 13 團(tuán)簇的碘吸附效果對(duì)比。
圖 6. AlMC-1 在 4–100000 ppm I 2 /KI 水溶液中吸附后的表征以及機(jī)理研究 。 AlMC-1 在 4–100000 ppm I 2 /KI 水溶液中吸附后的宏觀表征，包括（ a ）放大的 XPS 光譜，（ b ）拉曼光譜，以及（ c ） PXRD 譜。（ d ）微觀水平上的機(jī)理研究（上面一行：吸附位點(diǎn)；下面一行：碘物種與 Al 24 籠之間的主客體相互作用。位點(diǎn) 1 ：分子間孔道；位點(diǎn) 2 ：由 24 個(gè) μ 2 -OH 基團(tuán)形成的 O 24 截角八面體籠的四邊形窗口；位點(diǎn) 3 ：類杯芳烴的大環(huán)空腔；位點(diǎn) 4 ：籠內(nèi)部由 8 個(gè) μ 3 -OH 基團(tuán)形成的立方體空腔）。氫鍵作用（ C-H…I 以及 O-H…I ）用黃色的虛線表示； I… π 作用 用藍(lán)色的虛線表示。

作者簡(jiǎn)介

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張健課題組成立于 2009 年 9 月，隸屬結(jié)構(gòu)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，經(jīng)過(guò)幾年的發(fā)展，在 2014 年 9 月組建為無(wú)機(jī)合成化學(xué)團(tuán)隊(duì)（ Team of Synthetic Inorganic Chemistry ）。主要研究金屬有機(jī)骨架材料（ MOFs ）和金屬氧簇材料（ MOCs ）的設(shè)計(jì)合成、薄膜制備和光電催化性能。 近年來(lái)，團(tuán)隊(duì)在鋁氧簇研究方面取得了一系列重要進(jìn)展，包括鋁氧輪簇的發(fā)現(xiàn)及尺寸拓展（ Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 16735; Angew. Chem. Int. Ed. 2022 ,  61, e202116563, VIP; Aggregate 2022, DOI:10.1002/agt2.264 ）；高核 Al 32 片狀結(jié)構(gòu)的邊界水解過(guò)程研究（ Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 4849 ）；鋁氧輪簇的介孔超分子組裝（ J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 2325 ）和碘分子在鋁氧輪簇介孔材料中的捕獲過(guò)程研究（ Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 21426, VIP ）。

中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所在讀博士生劉雅潔為該論文的第一作者，通訊作者為方偉慧研究員和張健研究員。

原文鏈接

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34296-4

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