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北京大學(xué)閻云研究員 CEJ：通過靜電密織網(wǎng)絡(luò)限制聚集體的生長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定單分子白色熒光

時(shí)間：2023-02-06 來源： 瀏覽：

北京大學(xué)閻云研究員 CEJ：通過靜電密織網(wǎng)絡(luò)限制聚集體的生長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定單分子白色熒光

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收錄于合集
#單分子白色發(fā)光 2 個(gè)
#固相自組裝 2 個(gè)
#靜電密織網(wǎng)絡(luò) 2 個(gè)

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白光發(fā)射材料在顯示和照明中具有重要的應(yīng)用。傳統(tǒng)方法主要通過紅 - 綠 - 藍(lán)三色或者藍(lán) - 黃兩色組合得到發(fā)射白光的器件，由于不同顏色材料的老化速率不同，會(huì)導(dǎo)致發(fā)光顏色不均勻和不穩(wěn)定問題的出現(xiàn)。由于這些問題的存在，單分子白光材料由于無(wú)相分離、穩(wěn)定保色和器件制造簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)而受到了廣泛的關(guān)注。

一種重要的獲得單分子白光的方法是利用分子的單體和聚集體發(fā)出強(qiáng)度相當(dāng)?shù)乃{(lán)色和黃色熒光，二者互補(bǔ)產(chǎn)生白光。在溶液中，由于聚集體在容易繼續(xù)長(zhǎng)大，使得單體發(fā)光和聚集體發(fā)光強(qiáng)度不再匹配，難以獲得穩(wěn)定的白光。近日，北京大學(xué)黃建濱 - 閻云團(tuán)隊(duì)在該領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。他們利用靜電密織網(wǎng)絡(luò)將初始的單體和聚集體鎖定在固體中，從而限制分子聚集體的生長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)了非常穩(wěn)定的單分子白色熒光，相關(guān)研究成果以標(biāo)題為 “ Robust Single Molecular White Fluorescence Facilitated by Blocking Aggregate Growth in Densely-Woven Solid Polymeric Network ” 發(fā)表在 Chemical Engineering Journal 。
文章要點(diǎn)：
（ 1 ）單分子白光染料的選擇及其在溶液中的白光：熒光染料 Y5 在良溶劑中發(fā)出藍(lán)色熒光，加入不良溶劑水之后熒光顏色逐漸變成黃色。將 Y5 的藍(lán)色熒光和黃色熒光轉(zhuǎn)換為 CIE 坐標(biāo)可以發(fā)現(xiàn)，其坐標(biāo)位置恰好位于標(biāo)準(zhǔn)白光 (0.33, 0.33) 兩端，即 Y5 具有實(shí)現(xiàn)單分子白光的可能。然而，由于不良溶劑存在下 Y5 的聚集體持續(xù)長(zhǎng)大，在溶液中很難獲得穩(wěn)定白光。 類似的，即使采用揮發(fā)溶劑法，溶劑揮發(fā)過程中 Y5 聚集體的長(zhǎng)大也難以控制，同樣很難得到白色熒光。
圖 1. Y5 分子結(jié)構(gòu)式及其發(fā)光特性
（ 2 ）通過靜電密織網(wǎng)絡(luò)在固相中實(shí)現(xiàn)單分子白色發(fā)光：借助閻云研究員最近提出的固相分子自組裝方法，研究人員事先將 Y5 的 NMP 溶液預(yù)先加入帶負(fù)電的聚丙烯酰胺（ APAM ）溶液中，再向其中加入帶正電的聚六亞甲基雙胍鹽酸鹽（ PHMB ）水溶液，使得 APAM 與 PHMB 的電荷比為 1:1 ，制得白色沉淀。在壓力作用下， PHMB 與 APAM 在沉淀中電荷充分匹配，形成半透明的致密的靜電密織網(wǎng)絡(luò)， Y5 的單體和聚集體被限域其中。由于單體向聚集體的轉(zhuǎn)變被阻斷，當(dāng)初始溶液中 Y5 濃度合適時(shí)，即可在靜電密織網(wǎng)中獲得穩(wěn)定的白光，其 CIE 坐標(biāo)為 (0.33, 0.38) ，發(fā)光效率達(dá) 26.64% 。
圖 2. APAM-PHMB@Y5 制備方法和單分子白色熒光
（ 3 ） Y5 單分子白光的理論機(jī)制： Y5 存在具有分子內(nèi)氫鍵和無(wú)分子內(nèi)氫鍵兩種穩(wěn)定的構(gòu)象。在良溶劑中， Y5 存在分子內(nèi)氫鍵，亞胺基團(tuán)兩側(cè)基團(tuán)所在平面互相垂直，左側(cè)發(fā)光基團(tuán)的 HOMO 和 LUMO 能級(jí)差很大。在不良溶劑中， Y5 分子內(nèi)氫鍵消失，分子平面化增強(qiáng)，分子的 HOMO 和 LUMO 能級(jí)差縮小，發(fā)光紅移。由于平面化增強(qiáng)， Y5 發(fā)生劇烈聚集，發(fā)光進(jìn)一步紅移。而在靜電密織網(wǎng)中，由于 Y5 分子的聚集被阻斷，有無(wú)分子內(nèi)氫鍵的 Y5 分子比例不再變化，最終獲得白色熒光。
圖 3. 理論模擬 Y5 的兩種分子構(gòu)象
（ 4 ）單分子白光的穩(wěn)定性：研究人員發(fā)現(xiàn)， APAM-PHMB 靜電密織網(wǎng)絡(luò)不僅能夠抑制 Y5 的聚集，鎖定其在溶液中的初始構(gòu)象及他們的比例，還表現(xiàn)出優(yōu)異的濕度、溫度、有機(jī)溶劑耐受性，使得靜電密織網(wǎng)中 Y5 的白光在上述條件下超級(jí)穩(wěn)定，甚至當(dāng)把該網(wǎng)絡(luò)浸泡在水中時(shí)， Y5 分子也不泄露或水化，依然保持穩(wěn)定的白色發(fā)光，為水下照明提供了可能。
圖 4. APAM-PHMB@Y5 的穩(wěn)定性（溫度，濕度，有機(jī)溶劑氣氛，水下）
本研究工作發(fā)展了一種穩(wěn)定單體和聚集體發(fā)光的新思路，為基于單體和聚集體發(fā)光互補(bǔ)方式實(shí)現(xiàn)單分子白光提供了可以借鑒的方法。該工作揭示，靜電密織網(wǎng)與 AIE 分子的發(fā)光相結(jié)合，有望激活單分子白光分子庫(kù)，為實(shí)現(xiàn)單分子白光自由提供了重要的科學(xué)指導(dǎo)。
北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士研究生武桐玥和元培學(xué)院本科生郭佳晨為共同一作，通訊作者為北京大學(xué) 閻云研究員 。此研究受到北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心，國(guó)家自然科學(xué)基金等資助支持。

原文鏈接

https://doi.org/ 10.1016/j .cej.2022.140974

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