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西安工程大學(xué)劉亞明團隊《ACS AMI》：可控合成PtIrCu三元合金超細納米線用以增強電催化乙醇氧化

時間：2023-02-06 來源： 瀏覽：

西安工程大學(xué)劉亞明團隊《ACS AMI》：可控合成PtIrCu三元合金超細納米線用以增強電催化乙醇氧化

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收錄于合集
#PtIrCu合金 2 個
#超細納米線 2 個
#定向附著 2 個
#面缺陷 2 個
#乙醇氧化 2 個

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近期， 西安工程大學(xué)劉亞明團隊 在直接乙醇燃料電池陽極催化劑設(shè)計方面取得新進展。該論文從元素組成和形貌結(jié)構(gòu)兩方面對催化劑進行了優(yōu)化設(shè)計，結(jié)合實驗與理論計算探索了元素組成對產(chǎn)物形貌的變化規(guī)律，為兼具高活性和高穩(wěn)定性催化劑的設(shè)計提供了新思路。相關(guān)成果以標題為 “ Controllable Synthesis of PtIrCu Ternary Alloy Ultrathin Nanowires for Enhanced Ethanol Electrooxidation ” 發(fā)表在 ACS Applied Materials & Interfaces 。西安工程大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院青年教師劉亞明為該論文的第一作者和通訊作者。該研究得到西安工程大學(xué)博士科研啟動金、陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究項目、國家自然科學(xué)基金的資助。

研究背景：
直接乙醇燃料電池 (DEFC) 具有工作溫度低、啟動快和能量轉(zhuǎn)化效率高等特點，同時其燃料易運輸，貯存，較高的能量密度，低毒性以及可再生的優(yōu)點，有望應(yīng)用于便攜式電子設(shè)備，而引起了研究人員的廣泛關(guān)注。但是， DEFC 的陽極乙醇氧化反應(yīng)（ EOR ）使用的鉑基催化劑存在難以劈裂乙醇分子中的 C-C 鍵以及 CO ads 中毒的問題，造成乙醇主要以 C 2 途徑部分氧化成乙酸，而非以 C 1 途徑完全氧化生成 CO 2 ，導(dǎo)致低的燃料利用率和功率密度，而限制了 DEFC 的進一步發(fā)展。
研究思路：
基于上述問題，劉亞明團隊從元素組成和形貌結(jié)構(gòu)兩方面對催化劑進行了設(shè)計。元素組成方面： Pt 是 EOR 最有效的單金屬催化劑， Ir 能促進 C-C 鍵的劈裂， Cu 元素能提供親氧基團去除 CO ads ，使得 PtIrCu 三元合金催化劑有望具有良好的催化活性。形貌結(jié)構(gòu)方面：相比于納米顆粒而言，一維納米線結(jié)構(gòu)能夠有效防止奧斯瓦爾德熟化和遷移融合現(xiàn)象的發(fā)生，保證催化劑具有良好的穩(wěn)定性。因此，將合金與納米線結(jié)構(gòu)復(fù)合在一起的 PtIrCu 合金納米線催化劑兼具高活性和高穩(wěn)定性。
文章要點
在前期工作的基礎(chǔ)上（ Nanoscale , 2019, 11 , 14828-14835 ），我們利用原位 H 2 協(xié)助策略制備了 PtIrCu 超細合金納米線。制備過程可以分為兩步：強還原性的 H 2 使前驅(qū)體共還原制備 PtIrCu 納米顆粒；然后氫氣活化納米顆粒表面的 Pt 原子，促使形成納米線結(jié)構(gòu)。通過調(diào)節(jié)不同元素的前驅(qū)體比例，我們發(fā)現(xiàn)隨著 Ir 含量的逐漸增加，產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)逐漸由表面光滑的納米線演變成表面粗糙的納米線，進而變成納米顆粒，證明過多的 Ir 對形成納米線結(jié)構(gòu)是不利的。 DFT 計算發(fā)現(xiàn)當(dāng) Cu 原子被 Ir 原子取代后， Pt 原子的空穴形成能增加，阻礙了氫氣誘導(dǎo)納米顆粒拼接形成納米線的過程。最佳比例的 Pt 43 Ir 32 Cu 25 超細納米線具有優(yōu)異的乙醇電氧化反應(yīng)活性 (1.05 A·mg -1 Pt 和 1.67 mA·cm -2 ) ，顯著降低的起始電位以及良好的抗 CO 中毒能力。催化性能的提升主要歸因于合金結(jié)構(gòu)的協(xié)同催化作用和超細富缺陷的納米線結(jié)構(gòu)。
圖 1. PtIrCu 三元合金超細納米線的表征。
圖 2 產(chǎn)物組成與形貌的變化。
圖 3 Pt 50 Cu 50 與 Pt 50 Ir 50 模型中 Pt 原子的空穴形成能。
圖 4. 電催化乙醇氧化的性能。
圖 5. PtIrCu 合金的協(xié)同催化作用。
作者團隊簡介：
劉亞明，西安工程大學(xué)副教授，碩士生導(dǎo)師?，F(xiàn)主要從事多元合金超細納米線的制備及其催化性質(zhì)研究，智能變色紡織品的設(shè)計開發(fā)等工作。主持陜西省科技廳自然科學(xué)基金項目，西安工程大學(xué)博士科研計劃等項目。發(fā)表 SCI 論文近二十篇，申請國家發(fā)明專利 4 項，授權(quán) 2 項。

原文鏈接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c17883

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