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復(fù)旦大學(xué)沈偉團(tuán)隊(duì)ACB：富含氧空位的MnO2納米片用于丙烷催化燃燒

時(shí)間：2022-04-19 來(lái)源： 瀏覽：

復(fù)旦大學(xué)沈偉團(tuán)隊(duì)ACB：富含氧空位的MnO2納米片用于丙烷催化燃燒

復(fù)旦大學(xué)沈偉團(tuán)隊(duì) 催化計(jì)
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過(guò)渡金屬 MnO X 氧化物催化劑在揮發(fā)性有機(jī)污染物（ VOCs ）的深度催化氧化過(guò)程中表現(xiàn)出良好的催化性能，其中催化劑中的氧缺陷位點(diǎn)起到了至關(guān)重要的作用。然而，目前沒(méi)有簡(jiǎn)單有效的方法在 MnO X 催化劑中構(gòu)筑氧空位，并且氧空位促進(jìn)催化活性的機(jī)理仍然沒(méi)有得到更加深入的理解。此外，從應(yīng)用角度出發(fā)，在模擬真實(shí)尾氣排放條件下評(píng)估催化劑的活性更為必要。
有鑒于此， 復(fù)旦大學(xué)沈偉、黃鎮(zhèn)等人 報(bào)道了一種富含氧空位的多孔 MnO 2 納米片（ MnO 2 ?PS ）催化劑，在丙烷的深度催化氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、抗水性和穩(wěn)定性。在含 5 vol.% 水蒸氣的條件下，該催化劑的 T 90 為 235  ° C ，遠(yuǎn)低于沒(méi)有大量氧空位的參比樣品催化劑 MnO 2 ?R （ T 90 =295  ° C ）和 MnO 2 ?B （ T 90 =318  ° C ）。作者結(jié)合系列表征以及原位 DRIFT 和 DFT 模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，雖然在三種 MnO 2 催化劑上丙烷催化氧化反應(yīng)途徑相同，但對(duì)丙烷和氧氣的吸附活化能力以及中間體的分解能力不同，導(dǎo)致了它們的催化性能差異。而這些差異與催化劑的表面性質(zhì)密切相關(guān)，尤其是氧空位。 MnO 2 ?PS 催化劑中豐富的氧空位可以顯著提高其氧化還原能力和氧活化能力，增強(qiáng)了氧遷移能力，進(jìn)而產(chǎn)生更多的活性氧物種，從而促進(jìn)了 C?H 鍵的斷裂和中間體的分解。此外，得益于多孔納米片結(jié)構(gòu)， MnO 2 ?PS 催化劑具有高度可及的表面和高密度的活性位點(diǎn)，有利于反應(yīng)物分子的質(zhì)量傳遞。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn) 1.  催化劑合成。采用溶劑熱還原法，按一定比例將乙酸錳、   聚乙烯吡咯烷酮、尿素溶解于水 / 乙二醇混合溶液后， 180  ° C 水熱 6 小時(shí)，所得固體在 400  ° C 空氣氣氛焙燒 4 小時(shí)，即可得到富含氧空穴的 MnO 2 納米片催化劑。

要點(diǎn)2 .  催化劑表征。結(jié)合 H 2 -TPR 、低溫 EPR 、 XPS 等系列表征結(jié)果表明， MnO 2 ?PS 催化劑具有豐富的氧空位和較強(qiáng)的氧化還原性，可以增強(qiáng)氧的吸附、活化和遷移能力，提供更多的活性氧物種。此外， DFT 模擬計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)， MnO 2 ?PS 催化劑同時(shí)具有較強(qiáng)的丙烷吸附能力。
要點(diǎn)2 .  催化劑性能。以 5vol.% H 2 O, 0.2 vol.% C 3 H 8 , 2.4 vol.% O 2 和 N 2 混合氣為反應(yīng)氣，質(zhì)量空速 WHSV= 30000 mL g cat. - 1 h - 1 的反應(yīng)條件下進(jìn)行催化反應(yīng)。結(jié)果表明， MnO 2 ?PS 催化劑具有優(yōu)異的催化性能，表現(xiàn)出較低的表觀活化能。而且，該催化劑展現(xiàn)出較強(qiáng)的抗水性和穩(wěn)定性，具有潛在的實(shí)際工業(yè)應(yīng)用前景。
論文第一作者為博士生吳世鵬，通訊作者為沈偉教授和黃鎮(zhèn)副研究員，通訊單位為復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系。該工作獲得上海市科委自然科學(xué)基金  (14DZ2273900) 和陜西延長(zhǎng)石油（集團(tuán)）公司的資助。
Shipeng Wu, Huimin Liu, Zhen Huang*, Hualong Xu, Wei Shen*.   O-vacancy-rich porous MnO 2  nanosheetsas highly efficient catalysts for propane catalytic oxidation, Appl. Catal. B Environ. (312) 2022, 121387-121399.
DOI:10.1016/j.apcatb.2022.121387
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