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華中大謝佳教授團(tuán)隊 Angew: 靶向修復(fù)SEI鈍化鋰化石墨用于抑制鋰離子熱失控早期的放熱副反應(yīng)

時間：2023-02-06 來源： 瀏覽：

華中大謝佳教授團(tuán)隊 Angew: 靶向修復(fù)SEI鈍化鋰化石墨用于抑制鋰離子熱失控早期的放熱副反應(yīng)

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鋰離子電池?zé)崾Э厥菍?dǎo)致電池安全事故的關(guān)鍵，引起社會各界的高度關(guān)注。 LiC x 與電解液的放熱副反應(yīng)不僅是導(dǎo)致熱失控早期熱量積累的主因，也是推動熱失控發(fā)展的導(dǎo)火索。理論上，構(gòu)建高熱穩(wěn)定性的 SEI 可有效地抑制上述反應(yīng)。然而， SEI 本質(zhì)上含有各種不穩(wěn)定的有機成分，會在 60 ℃ 左右發(fā)生放熱分解反應(yīng)，目前尚無有效策略以應(yīng)對熱失控早期放熱副反應(yīng)。
近日， 華中科技大學(xué) 的 謝佳 教授團(tuán)隊首次發(fā)現(xiàn)，高于 70 ℃時，鋰化石墨 (LiC x ) 觸發(fā) 1,3,5? 三甲基 ?1,3,5? 三 (3,3,3? 三氟丙基 ) 環(huán)三硅氧烷 (D 3 F) 的開環(huán)聚合，可在熱失控早期實時靶向鈍化 LiC x ，高效抑制其與電解液的放熱副反應(yīng)，從而設(shè)計出 一種可靶向修復(fù) SEI 的碳酸酯基電解液 。使用該電解液的軟包電池自放熱溫度和熱失控觸發(fā)溫度分別從 159.6 ℃ 和 194.2 ℃ 提高到 300.5 ℃ 和 329.7 ℃ 。本工作為開發(fā)抑制電池放熱副反應(yīng)和阻斷熱失控反應(yīng)的功能電解液開辟了新途徑。相關(guān)工作以 “ Passivating Lithiated Graphite via Targeted Repair of SEI to Inhibit Exothermic Reactions in Early?Stage of Thermal Runaway for Safer Lithium-Ion Batteries ” 為題，發(fā)表在《 Angewandte Chemie International Edition 》期刊上。華中科技大學(xué)博士研究生伍遠(yuǎn)錁為本文第一作者。
圖 1 LiC x 鈍化電解液設(shè)計思路及燃燒性測試。
由于 D 3 F 與碳酸酯電解液（ RCE ）并不互溶，因此作者選用具有中等極性，同時高度氟化的 1,1,2,2- 四氟乙基 -2,2,3,3- 四氟丙基醚（ TTE ）作為共溶劑，成功將 D 3 F 引入到 RCE 中。得益于高度氟化的結(jié)構(gòu)， D 3 F 在高溫下釋放氟自由基，可猝滅氫、氧自由基，同時生成二氧化硅，隔絕氧氣以達(dá)到阻燃效果。燃燒測試結(jié)果表明該電解液同時具有良好的不燃性。
圖 2 LiC x 引發(fā) D 3 F 開環(huán)聚合證據(jù)及對 LiC x 的鈍化效果
作者分別探討了石墨鋰化方法（化學(xué)鋰化和電化學(xué)鋰化）、荷電狀態(tài)、反應(yīng)溫度對開環(huán)聚合反應(yīng)的影響，結(jié)果表明不同荷電狀態(tài)的 LiC x 都能引發(fā) D 3 F 的開環(huán)聚合反應(yīng)，且不受 SEI 的影響。熱穩(wěn)定測試表明聚 -D 3 F 具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，為阻隔 LiC x 和電解液之間的反應(yīng)，抑制熱失控早期熱量積累奠定基礎(chǔ)。
圖 3 LiC x 鈍化電解液在軟包電池中的安全性驗證
為了更好地理解 D 3 F 在早期抑制熱失控的行為，作者分別對含 RCE 和 RCE-TTE+D 3 F 電解液的 5 Ah LiFePO 4 / 石墨軟包電池進(jìn)行了加速絕熱量熱（ ARC ）測試。加入 D 3 F 后，電池的自加熱溫度（ T 1 ）從 159.6 ℃上升到 300.5 ℃，熱失控觸發(fā)溫度（ T 2 ）從 194.2 ℃上升到 329.7 ℃。溫度 - 時間曲線顯示在 ARC 系統(tǒng)啟動 63.5h 和 64.9h 后，含 D 3 F 電池才會出現(xiàn)自加熱和熱失控現(xiàn)象，相比于不含 D 3 F 的電池分別延后了 28.4h 和 30.8h 。結(jié)果表明，靶向修復(fù) SEI 膜可以有效抑制 LiC x 與電解質(zhì)之間的放熱反應(yīng)，從而顯著提高電池的熱安全性。
該工作提出并證明了靶向修復(fù) SEI 的機制及抑制熱失控早期副反應(yīng)對提升鋰離子電池安全性的作用。為抑制熱失控早期熱量積累和提高電池安全性提供了一種新的可行性方案。

作者簡介

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謝佳教授簡介：謝佳教授 華中科技大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，國家重點研發(fā)計劃項目和青年 973 計劃項目首席科學(xué)家。 2002 年于北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院獲學(xué)士學(xué)位； 2008 年于斯坦福大學(xué)化學(xué)系獲博士學(xué)位； 2008-2012 年美國陶氏化學(xué)任資深研究員； 2012 年初回國，擔(dān)任合肥國軒高科研究院院長，從事動力電池研發(fā)及產(chǎn)業(yè)化工作； 2015 年擔(dān)任華中科技大學(xué)教授。近年來在新型電化學(xué)儲能基礎(chǔ)研究與技術(shù)應(yīng)用等方面取得了多項原創(chuàng)性成果。在  Nat. Commun., Energy & Environ. Sci., Adv. Energy Mater. 等頂級期刊發(fā)表 SCI 論文 150 余篇，獲專利授權(quán) 79 項，其中發(fā)明專利 50 項。

課題組主頁： http://rest.seee.hust.edu.cn/index.htm

曾子琪講師簡介：曾子琪博士， 2013 年及 2018 年分別于武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院獲理學(xué)學(xué)士和博士學(xué)位，師從曹余良教授。 2018 年至 2021 年在華中科技大學(xué)謝佳教授課題組從事博士后研究工作，現(xiàn)為華中科技大學(xué)電氣學(xué)院講師。長期從事電化學(xué)儲能技術(shù)及功能性電解質(zhì)材料的研究開發(fā)工作，重點關(guān)注電解液組成、結(jié)構(gòu)與界面之間的構(gòu)效關(guān)系。在 Nature Energy  、 Advanced Energy Materials  、 Energy & Environmental Science  等國際頂級期刊發(fā)表論文 30 余篇，獲國家自然科學(xué)基金青年基金、中國博士后科學(xué)基金面上資助。

原文鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217774

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