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華盛頓州立大學(xué)林躍河教授課題組《Adv. Mater.》: 磷對(duì)鐵單原子位點(diǎn)調(diào)控及類(lèi)過(guò)氧化物酶催化性能研究

時(shí)間：2023-02-10 來(lái)源： 瀏覽：

華盛頓州立大學(xué)林躍河教授課題組《Adv. Mater.》: 磷對(duì)鐵單原子位點(diǎn)調(diào)控及類(lèi)過(guò)氧化物酶催化性能研究

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收錄于合集
#單原子Fe催化劑 3 個(gè)
#活性位點(diǎn) 7 個(gè)
#天然過(guò)氧化物酶 2 個(gè)
#磷雜原子 2 個(gè)
#單原子催化劑 27 個(gè)

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Fe-N-C 單原子催化劑 (SAC) 表現(xiàn)出優(yōu)異的過(guò)氧化物酶 (POD) 樣催化活性，這是由于它們?cè)谔嫉孜锷隙x明確的孤立鐵活性位點(diǎn)，有效地模擬了天然過(guò)氧化物酶的 Fe-Nx 活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)。 為進(jìn)一步滿(mǎn)足多樣化生物傳感應(yīng)用的需求，相應(yīng)的研究需要持續(xù)關(guān)注并提升 SACs POD-like 催化活性。

華盛頓州立大學(xué)林躍河課題組在《 Advanced Materials 》期刊上發(fā)表了題為 “ Effect of Phosphorus Modulation in Iron Single-Atom Catalysts for Peroxidase Mimicking ” 的文章（ DOI: 10.1002/adma.202209633 ）。為提高單原子 Fe 催化劑在類(lèi)酶催化活性及其在生物傳感應(yīng)用靈敏度，該課題組設(shè)計(jì)磷雜原子引入單原子 Fe 催化劑中，以提高 Fe-N-C SAC 的 POD-like 活性。設(shè)計(jì)并合成了一種具有 Fe-N 4 活性位點(diǎn)的一維結(jié)構(gòu)碳納米線(xiàn) (FeNCP/NW) 催化劑，并將磷原子摻雜在碳基質(zhì)中，通過(guò)構(gòu)建第二 / 更高殼層配位環(huán)境相互作用影響 Fe 中心的催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，磷摻雜能夠提升 Fe-N-C SAC POD-like 催化活性，且具有更優(yōu)異的選擇性和穩(wěn)定性。同時(shí)該研究還進(jìn)行了深入的磷摻雜含量與催化效果相應(yīng)關(guān)系的機(jī)理研究。結(jié)果表明，將少量 P 引入 SAC 可以顯著增強(qiáng) POD 樣活性，然后其催化效率會(huì)隨著磷含量的增加而降低。該 FeNCP/NW 可用于酶級(jí)聯(lián)平臺(tái)實(shí)現(xiàn)高靈敏的比色檢測(cè)應(yīng)用。該研究為提升單原子催化劑的類(lèi)酶催化性能研究提供了理論研究支撐，為設(shè)計(jì)高效的單原子催化劑提供了新思路。
圖 1 (a) 不同 P 位點(diǎn)和數(shù)量的 FeNCP/NW 的 E form 及配位結(jié)構(gòu) ; (c) FeNCP/NW 的合成示意圖。
圖 2 一維納米線(xiàn)和催化位點(diǎn) TEM 結(jié)構(gòu)表征
圖 3 XPS 和 XAS 結(jié)構(gòu)表征分析 FeNCP/NW 配位位點(diǎn)結(jié)構(gòu)
圖 4 FeNCP/NW POD-like 催化活性，選擇性及穩(wěn)定性研究
圖 5 FeNCP/NW POD-like 催化機(jī)理研究
圖 6   FeNCP/NW 用于比色法檢測(cè) ACh

作者簡(jiǎn)介

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林躍河教授簡(jiǎn)介：

美國(guó)華盛頓州立大學(xué)終身教授。林躍河教授當(dāng)選為美國(guó)醫(yī)學(xué)與生物工程院 (AIMBE)  院士，美國(guó)國(guó)家發(fā)明院  (NAI)  院士 ,  美國(guó)科學(xué)發(fā)展協(xié)會(huì) AAAS Fellow ，英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)  (RSC) Fellow ，電化學(xué)會(huì)  (ECS) Fellow ，華盛頓州科學(xué)院院士。林躍河教授主要致力于功能化納米材料的設(shè)計(jì)及能源和環(huán)境應(yīng)用、開(kāi)發(fā)新型納米生物電化學(xué)傳感設(shè)備及納米材料用于生物醫(yī)學(xué)診斷及藥物遞送。目前發(fā)表文章及專(zhuān)著約 700 篇，如  Nat. Energy, Sci. Adv., Nat. Comm., Nat. Protoc., JACS, Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Angew., ACS nano, Mater. Today, Nano Letters  等 , 總引用約 76000 次， h-index 為 140 ；入選湯森路透和科睿唯安（ Thomson Reuters/Clarivate Analytics ） 2014-2021 全球高被引科學(xué)家名單（ Highly Cited Researchers ）。目前擔(dān)任 Anal. Chim. Acta 期刊主編，及 Research, Front. Chem.  等期刊副主編 , Biosens. Bioelectron., Adv. Mater. Technol., Sensor. Actuat. B, Electroanalysis, Talanta, Sensors, Biosensors, Fundamental Research, View,  等多個(gè)國(guó)際期刊編委。

原文鏈接

https:// doi.org/10.1002/adma.202209633

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