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同濟大學(xué)CEJ | 可循環(huán)氧化鐵摻雜粉末活性炭活化PMS有效降解和降低四環(huán)素毒性

時間：2022-03-30 來源： 瀏覽：

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第一作者： Jiahui Zhou
通訊作者： 王志偉、李雪松
通訊單位： 同濟大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院
論文 DOI ： 10.1016/j.cej.2022.136061

圖文摘要

成果簡介

鐵活化過氧一硫酸鹽(PMS)一直是微污染物有效氧化的研究熱點。 最近，同濟大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 王志偉、李雪松 老 師 團隊在環(huán)境化工領(lǐng)域期刊 Chemical Engineering Journal 上發(fā)表題為 “ SnO2 shells-induced rich Co2+ sites and oxygen vacancies in FexCo3-xO4 nanocubes: Enhanced peroxymonosulfate activation performance for water remediation ” 的文章。在這項研究中,四氧化三鐵摻雜粉末活性炭(PAC)是由一種化學(xué)共沉淀方法,豐富的四氧化三鐵納米催化劑 (FONC)固定化PAC。催化劑(FONC@PAC)使一個有效的降解通過激活PMS四環(huán)素在范圍廣泛的pH值和去除效率達到86.9%。結(jié)果表明，表面結(jié)合的SO 4 ?? 和 1 O 2 是催化過程中主要的活性氧。推斷出TC可能的降解途徑，經(jīng)催化降解后的廢水毒性大大降低。同時，催化劑在四次循環(huán)使用后仍表現(xiàn)出良好的降解性能，且鐵的損失很小。該催化劑在去除廢水中抗生素方面具有巨大的潛力。

圖文導(dǎo)讀

1. FONC@PAC 的表征

Fig. 1. SEM images of FONC@PAC before (a) and after (b) PMS activation, TEM image (c), EDS elemental mapping images (d-f), and HRTEM image (g) of FONC@PAC.

Fig. 2. Raman spectra (a), XPS spectra of C 1s (b) and Fe 2p (c), FTIR spectra (d) of different FONC@PAC samples.

2. 操作條件對FONC@PAC/PMS體系催化效率的影響

Fig. 3. TC degradation curves of the FONC@PAC/PMS system under different pH (a); FONC@PAC dosage (b); and PMS dosage (c). Experimental conditions: TC concentration = 150 ppm, FONC@PAC loading = 0.5 g/L, PMS concentration = 5 mM, and initial pH = 3.

3. FONC@PAC/PMS系統(tǒng)中TC的降解機理

Fig. 4. DMPO spin-trapping EPR spectra of DMPO- ? OH and DMPO-SO 4 ??  in the FONC@PAC/PMS system (a); TEMP spin-trapping EPR spectra of TEMP- 1 O 2  in the FONC@PAC/PMS system (b); and effect of different quenchers (c) on the degradation efficiency of TC (MeOH = 5 mM, TBA = 5 mM, NBA = 5 mM, FFA = 5 mM, Phenol = 5 mM, TC concentration = 150 ppm, FONC@PAC loading = 0.5 g/L, PMS concentration = 5 mM, and initial pH = 3).

Fig. 5. XPS spectra of FONC@PAC-pristine, FONC@PAC-TC (after TC adsorption), and FONC@PAC/PMS-TC (after PMS activation): full spectra (a); N 1s (b); and O 1s (c).

Fig. 6. Possible reaction mechanism for the degradation of TC in the FONC@PAC/PMS system.
4、 TC降解的中間體和途徑

Fig. 7. Proposed TC degradation pathway in the FONC@PAC/PMS system (a); the isosurface of Fukui index regarding TC molecular (b).

小結(jié)

采用共沉淀法合成了一種復(fù)合催化劑FONC@PAC，在較寬的初始pH范圍內(nèi)激活PMS有效降解TC。納米鐵顆粒被固定在PAC表面，為TC降解提供了豐富的活性位點。優(yōu)化操作條件，提高其降解性能。EPR分析和淬滅實驗表明，該催化體系中SO 4 ?? 和 1 O 2 的生成對降解TC起著至關(guān)重要的作用。由于FONC@PAC的多孔結(jié)構(gòu)，吸附進一步促進了TC的降解?；诔咝б合嗌V-質(zhì)譜分析和DFT計算，提出了一種可能的TC降解途徑，通過一系列的反應(yīng)，如羥基化、去羥基化、去甲基化和酰胺鍵裂解。ECOSAR程序和基于QSAR的T.E.S.T.預(yù)測的毒性和致突變性表明，在降解過程中，TC及其下游中間體的毒性被有效地消除?；厥諏嶒灡砻鳎厥蘸蟮拇呋瘎┚哂休^高的穩(wěn)定性，四次回收后的TC去除率仍高達65.3%。此外，在循環(huán)試驗期間，催化劑上的鐵的損失可以忽略不計。這種高效穩(wěn)定的FONC@PAC在有效降解廢水中的抗生素和最小化其對環(huán)境的影響方面具有很大的潛力。

文獻信息：

Jiahui Zhou , et al.  Efficient degradation and toxicity reduction of tetracycline by recyclable ferroferric oxide doped powdered activated charcoal via peroxymonosulfate (PMS) activation ,   Chemical Engineering Journal , 2022

論文DOI: 
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136061

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