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ES&T：吡啶甲酸增強過氧乙酸-Fe(III)體系中微污染物的降解

時間：2022-03-30 來源： 瀏覽：

ES&T：吡啶甲酸增強過氧乙酸-Fe(III)體系中微污染物的降解

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第一作者：Juhee Kim
通訊作者： Ching-Hua Huang、Virender K. Sharma
通訊單位： 佐治亞理工學院土木與環(huán)境工程學院
論文 DOI ： 10.1021/acs.est.1c08311

圖文摘要

成果簡介
鐵離子活化過氧乙酸(PAA)是一種新興的高級氧化過程。近日， 佐治亞理工學院土木與環(huán)境工程學院 Ching-Hua Huang、Virender K. Sharma 老師 團隊在環(huán)境領域TOP 期刊 Environmental Science & Technology上發(fā)表題為 “ Enhanced Degradation of Micropollutants in a Peracetic Acid–Fe(III) System with Picolinic Acid ” 的研究文章。 本研究探討了使用螯合劑picolinic acid (PICA)來擴大PAA-Fe (III) AOP的pH范圍和提高性能。與PAA-Fe(III)體系相比，PAA-Fe (III)-PICA體系可降解多種微污染物(MPs: 在較高的pH值下，PAA的降解速度比H 2 O 2 快得多，是快速降解化合物的關鍵氧化劑。在PAA-Fe (III)體系中，EDTA、NTA、檸檬酸、脯氨酸和煙酸等螯合劑均不能促進MP降解，而與吡啶甲酸結構相似的2,6-吡啶二羧酸則能適度促進MP降解。用清除劑(叔丁醇和甲基苯基亞砜)和探針化合物(苯甲酸)進行的實驗證實，促進MP降解的主要活性物質是高價鐵離子[Fe(IV)和/或Fe(V)]，而不是自由基。對PAA-Fe (III)- PICA 氧化亞甲基藍、萘普生和磺胺甲惡唑的產(chǎn)物進行了表征，并支持了所提出的機理。 本研究表明吡啶甲酸是一種有效的絡合配體，可以通過延長適用pH范圍和加速Fe(III)的催化能力來輔助PAA的Fenton反應。

圖文導讀

1、 不同螯合劑的PAA?Fe(III)體系

2、 PAA?Fe(III)?PICA體系降解MB、NPX和SMX

3、 PAA?Fe(III)?PICA體系中的活性物質

4、 通過 PAA-Fe(III)-PICA體系降解MPs

環(huán)境意義及影響

本研究表明，與其他常見 螯合劑 （CAs）相比，PICA與PAA?Fe(III)組合可以顯著提高微污染物（MPs）的降解能力，將工作pH范圍擴大到更高的pH范圍，提高Fe(III)對PAA的催化能力，并保持真實水基質中的反應效果。雖然只有PAA?Fe(III)無法在較高的pH值下降解MPs，但PAA?Fe(III)?PICA體系是一種很有前途的高級氧化工藝，可以降解一系列不同性質的MPs。PAA與Fe(III)?PICA配合物的反應產(chǎn)生了H2O2，導致MPs的降解速度比H2O2?Fe(III)?PICA更快。的深度評價證實，促進PAA?Fe(III)?PICA降解MPs的主要活性物質是選擇性高價鐵物種[即Fe(IV)和/或Fe(V)]，而不是自由基，由于其較高的選擇性，不太容易受到水基質清除作用的影響。

與有毒的、不可生物降解的氨基聚羧酸類CAs(如EDTA)相比，PICA是可生物降解的，對環(huán)境的不良影響相對較小。同時，F(xiàn)e(III)在自然水環(huán)境和土壤環(huán)境中普遍存在，且對環(huán)境無害。因此，PAA?Fe(III)?PICA氧化工藝值得進一步探索，作為一種先進的氧化技術，可以在周圍中性pH范圍和環(huán)境基質中快速去除MPs。進一步的研究應評估實際應用的最佳條件，考慮到陰離子對環(huán)境水體中Fe(III)與 PICA 的絡合形成的影響，以及 PICA 的毒性和生物降解。

文獻信息：

Juhee Kim , et al.  Enhanced Degradation of Micropollutants in a Peracetic Acid–Fe(III) System with Picolinic Acid ,   Environmental Science & Technology , 2022
論文DOI: 
https://doi.org/10.1021/acs.est.1c08311

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