【納米】Nano Today二維碳石墨炔?？?/h4>

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國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊 Nano Today 正式出版以“Graphdiyne: new synthetic methods, multi-scale catalysis, novel properties and emerging applications”為主題的二維碳石墨炔?？?。本期?？芍袊茖W(xué)院化學(xué)研究所 李玉良 院士、國家納米科學(xué)中心 陳春英 研究員和中國科學(xué)院過程工程研究所 王丹 研究員擔(dān)任特邀編輯。

【研究背景】

石墨炔是由碳碳炔鍵（sp碳）將苯環(huán)（s p ² 碳）共軛連接形成的二維平面全碳材料。石墨炔中獨(dú)特的原子排列賦予了它特殊的化學(xué)和電子結(jié)構(gòu)和獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，比如豐富的碳化學(xué)鍵、大的共軛體系、天然的孔洞結(jié)構(gòu)、本征帶隙、表面電荷不均勻分布帶來無限天然活性位點(diǎn)數(shù)量以及可在任意基底表面低溫可控生長等典型本征性質(zhì)。這些特性賦予石墨炔在生長、組裝和性能調(diào)控等方面具有巨大優(yōu)勢(shì)和先進(jìn)性。2010年中國科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良院士在國際上首次成功地合成石墨炔。石墨炔的出現(xiàn)開啟了碳材料研究的一個(gè)全新領(lǐng)域，改變了科學(xué)家們對(duì)傳統(tǒng)碳材料的理解，逐漸在化學(xué)、材料、物理、智能信息和生命科學(xué)等領(lǐng)域形成新的研究方向，并在上述領(lǐng)域提出了系列重要新概念和發(fā)現(xiàn)了一些新現(xiàn)象、新性質(zhì)和新性能。

本期?？?篇綜合評(píng)述和8篇研究論文，總結(jié)了二維碳石墨炔在催化、能源、光電子、生命科學(xué)、信息智能以及新模式轉(zhuǎn)換等方面的應(yīng)用，展示了石墨炔材料在諸多前沿領(lǐng)域的優(yōu)勢(shì)和先進(jìn)性，并從多個(gè)角度詮釋了二維碳石墨炔基礎(chǔ)科學(xué)和應(yīng)用科學(xué)研究的巨大潛力。

綜合評(píng)述

01 Investigating graphdiyne based materials for rechargeable batteries

Ze Yang, Deyi Zhang, Kun Wang, Jianjiang He, Jiazhu Li, Changshui Huang* ( Nano Today 2022 , 46 , 101588; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101588)

本文全面系統(tǒng)地分析了石墨炔基電化學(xué)能源材料的理論研究、制備和可充電電池應(yīng)用的最新研究進(jìn)展；激發(fā)了人們對(duì)石墨炔基新型電化學(xué)材料的可控制備及儲(chǔ)能應(yīng)用的興趣。此外，本文還著重介紹了石墨炔基電化學(xué)材料研究中的關(guān)鍵問題、挑戰(zhàn)和前景，并為探索和開發(fā)石墨炔基電化學(xué)材料的其他儲(chǔ)能應(yīng)用提供科學(xué)指導(dǎo)和合理的設(shè)計(jì)思路。

02 Recent advances in graphdiyne materials for biomedical applications

Wen Yu, Gang Song, Fengting Lv*, Yiming Huang, Haotian Bai, Shu Wang** ( Nano Today 2022 , 46 , 101616; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101616)

本文首先概括了石墨炔獨(dú)特的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)，隨后系統(tǒng)分析總結(jié)了石墨炔基材料在生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中所展現(xiàn)的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)以及所取得的系列令人振奮的研究進(jìn)展，并對(duì)該領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)和未來的發(fā)展前景進(jìn)行了展望。

研究論文

03 Highly selective and durable of monodispersed metal atoms in ammonia production

Zhiqiang Zheng, Lu Qi, Yurui Xue*, Yuliang Li ( Nano Today , 2022 , 43 , 101431; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101431)

本文利用石墨炔富炔結(jié)構(gòu)、孔洞結(jié)構(gòu)與金屬原子之間的不完全電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)，以及多孔結(jié)構(gòu)的空間尺度效應(yīng)，提出了金屬離子錨定-電子轉(zhuǎn)移-原位還原錨定零價(jià)金屬的穩(wěn)定過程，成功在石墨炔上錨定了零價(jià)銅金屬原子，實(shí)現(xiàn)了金屬原子與石墨炔本體的不完全電荷轉(zhuǎn)移，大大增加了催化劑的活性位點(diǎn)使催化活性位點(diǎn)數(shù)量最大化以及活性組分的高度分散，并成功實(shí)現(xiàn)室溫、常壓下的高選擇性、高活性電催化硝酸根還原制氨。

04 sp-carbon-enabled interface for high-performance graphite anode

Qian Chang, Liang Li, Zicheng Zuo*, Yuliang Li** ( Nano Today 2022 , 44 , 101478; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101478)

該工作研究結(jié)果顯示，石墨炔獨(dú)特的富炔（sp-C）面內(nèi)全碳孔洞結(jié)構(gòu)帶來的高親鋰性和原子級(jí)的選擇性，能夠顯著降低溶劑化 Li ⁺ 界面處去溶劑化過程的活化能，抑制溶劑分子在石墨中的共插層和避免電解質(zhì)的界面寄生反應(yīng)，形成大量穩(wěn)定的 Li ⁺ 輸運(yùn)通道，并有效地促進(jìn)了 Li ⁺ 的動(dòng)力學(xué)行為和界面電荷轉(zhuǎn)移。該石墨炔界面顯著提高石墨陽極在貧電解液條件下的電源性能和長期穩(wěn)定性。

05 Graphdiyne oxide for aqueous zinc ion full battery with ultra-long cycling stability

Fuhui Wang, Zecheng Xiong, Weiyue Jin, Hongye Liu, Huibiao Liu* ( Nano Today 2022 , 44 , 101463; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101463)

該研究結(jié)果顯示，親水氧化石墨炔豐富的孔洞結(jié)構(gòu)及其表面的親水基團(tuán)與鋅離子的相互作用使得電解質(zhì)流量均一，顯著增加了金屬鋅的成核位點(diǎn)，有利于鋅在平面上的均勻沉積，抑制了鋰枝晶的生長，提高了電池的性能和安全穩(wěn)定性。

06 Graphdiyne oxide nanosheets reprogram immunosuppressive macrophage for cancer immunotherapy

Mengyu Guo, Jing Liu, Xi Chen, Zhen You, Fene Gao, Tao Liu, Jiayu Ren, Jiaming Liu, Zecheng Xiong, Ying Liu, Yaling Wang, Huibiao Liu, Xueling Chang*, Rong Cai*, Chunying Chen* ( Nano Today 2022 , 45 , 101543; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101543)

氧化石墨炔激活I(lǐng)L-1、MAPK、TLR等促炎相關(guān)通路，逆轉(zhuǎn)腫瘤相關(guān)巨噬細(xì)胞表型為殺傷腫瘤的 M1 型，改善腫瘤免疫抑制微環(huán)境，抑制腫瘤生長。此外，氧化石墨炔可抑制Treg細(xì)胞并同時(shí)增加殺傷性T細(xì)胞浸潤。利用抗體敲除荷瘤小鼠中巨噬細(xì)胞或殺傷性T細(xì)胞，發(fā)現(xiàn)二者均參與氧化石墨炔介導(dǎo)的抗腫瘤作用，進(jìn)一步提出將氧化石墨炔與PD-L1 抗體相結(jié)合的有效策略，利用GDYO對(duì)巨噬細(xì)胞和 T 細(xì)胞的調(diào)控作用，逆轉(zhuǎn)“冷腫瘤”免疫抑制微環(huán)境，從而提高免疫檢查點(diǎn)抑制劑療效。

07 Graphdiyne oxide nanosheets exert anti-lymphoma effect by killing cancer stem cells and remodeling tumor microenvironment

Jinxin Li, Qiwei Wang, Huan Lu, Yingli Han, Lingli Jiang, Wenchang Qian, Meng Zhu, Beini Wang, Jingshu Min, Yu Hou, Shuangnian Xu, Zecheng Xiong, Huibiao Liu, Yuliang Li, Chunying Chen, Ying Liu*, Pengxu Qian* ( Nano Today 2022 , 46 , 101622; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101622)

淋巴瘤具有免疫抑制和炎癥微環(huán)境，并通過與腫瘤干細(xì)胞的相互作用提高治療難度。在該研究工作中，研究者們利用氧化石墨炔可有效抑制多種類型淋巴腫瘤炎癥、重塑腫瘤微環(huán)境和抑制腫瘤生長的特性，并降低了從腫瘤細(xì)胞到腫瘤相關(guān)成纖維細(xì)胞（CAFs）的MIF-Ackr3信號(hào)水平，導(dǎo)致微環(huán)境中CAFs分泌的炎癥因子和Treg數(shù)目的下降，從而改善免疫抑制和炎癥微環(huán)境，實(shí)現(xiàn)了通過殺傷腫瘤干細(xì)胞和重塑腫瘤微環(huán)境治療B細(xì)胞淋巴瘤的目的。同時(shí)，氧化石墨炔還表現(xiàn)出優(yōu)異的生物安全性和生物相容性。

08 Hollow multishelled structured graphdiyne realized radioactive water safe-discharging

Shuhui Zhan, Xuanbo Chen, Bo Xu, Lin Wang, Lianming Tong, Ranbo Yu, Nailiang Yang*, Dan Wang* ( Nano Today 2022 , 47, 101626; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101626)

本文采用自底向上的合成方法，成功制備了具有中空多殼結(jié)構(gòu)的三維石墨炔（GDY- HoMS），實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的水分穩(wěn)定蒸發(fā)率（2.7 kg m ^?2  h ^?1 ）。同時(shí)GDY的sp-C與金屬原子空軌道的相互作用，使得重金屬元素被截留在石墨炔薄膜中，顯示出超高效的離子去除能力。比如，含有 Sr ²⁺ 和 Cs ⁺ 放的射性水經(jīng)GDY- HoMS處理后，金屬離子濃度降低6 ~ 7個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到國家放射性水排放標(biāo)準(zhǔn)；U(VI)離子濃度降低，達(dá)到飲用水標(biāo)準(zhǔn)。

09 Application of graphdiyne oxide in photoelectrochemical-type photodetectors and ultrafast fiber lasers

Ye Zhang, Rongchao Shi, Artem Kuklin, Chunyang Ma*, Hualong Chen, Yiqing Shu, Xinglin Liu, Yushuang Fu, Bashaer Omar Al-Amoudi f, S. Wageh, Ahmed A. Al-Ghamdi, Hans ?gren*, Jialiang Xu*, Han Zhang* ( Nano Today 2022 , 47 , 101653; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101653)

在該研究工作中，研究者們展示了氧化石墨炔在窄帶光電化學(xué)型光電探測(cè)器中的可調(diào)諧性能。氧化石墨炔優(yōu)良的非線性光吸收使其成為超快光纖激光器鎖模的合適材料。基于氧化石墨炔的摻鉺光纖激光器在1559 nm處可獲得短至1.5 ps的超穩(wěn)定脈沖。這些性能源于石墨炔自身具有接近硅的本征帶隙和高的載流子遷移率，使得GDYO在未來高性能光電器件中提供了應(yīng)用途徑。

10 Negative thermal expansion behaviour of graphdiyne

Ya Kong, Yuling Yin, Xueting Feng, Zixuan Zhang, Feng Ding*, Lianming Tong*, Jin Zhang* ( Nano Today 2023 , 48 , 101695; DOI: 10.1016/j.nantod.2022.101695)

該研究工作中，研究者們發(fā)現(xiàn)并通過溫度依賴?yán)庾V方法研究了石墨炔負(fù)熱膨脹性質(zhì)(NTE)。研究結(jié)果顯示，與正熱膨脹材料的拉曼光譜特征Y模隨著溫度的升高而發(fā)生紅移不同，石墨炔薄膜的拉曼光譜特征Y模隨著溫度的升高而發(fā)生藍(lán)移。石墨炔的熱膨脹系數(shù)(TEC)為在180 ~ 420 K溫度范圍內(nèi)負(fù)（室溫時(shí)TEC = ?7.18 × 10 ^?6   K ^?1 ）。該研究為石墨炔NTE提供了一種新的測(cè)量方法，并證明石墨炔在NTE復(fù)合材料中具有廣闊的應(yīng)用前景。

導(dǎo)師介紹

李玉良

https://www.x-mol.com/university/faculty/15487

陳春英

https://www.x-mol.com/university/faculty/23167

王丹

https://www.x-mol.com/university/faculty/23680

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