作為 5 d 過渡金屬氧化物 的典型代表之一，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的 SrIrO 3 （SIO） 中 自旋-軌道耦合（SOC）及電子關(guān)聯(lián)能（ U ）相當(dāng) ，二者的相互競爭使得SIO中存在豐富多彩的新奇量子效應(yīng)，如 金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變 ， 順磁-反鐵磁轉(zhuǎn)變 、以及 Mott絕緣體-Slater絕緣體中間態(tài) 。在3 d  - 5 d 氧化物異質(zhì)界面上，3 d 體系引入的 強電子-電子關(guān)聯(lián)（EEC） 能夠調(diào)控界面附近電子的相互作用從而誘導(dǎo)出新奇物性。然而有關(guān)3 d  - 5 d 界面處相互作用的物理機制，目前研究的還不夠清楚，某些方面還存在一定的爭議和分歧。此外，SIO具有較強的 自旋霍爾效應(yīng) 和較大的 自旋霍爾角 ，這使其在氧化物自旋電子學(xué)方面很有應(yīng)用前景。將其與磁性材料制備成多層膜，可以產(chǎn)生 對稱性誘導(dǎo)的各向異性自旋軌道轉(zhuǎn)矩、電流和晶向誘導(dǎo)的磁性開關(guān) 等。然而，目前基于SIO的自旋-電荷轉(zhuǎn)換的調(diào)控手段都依賴于磁性材料，需要利用極化光子或磁場等來操縱電子的自旋狀態(tài)。如何在非磁性SIO中產(chǎn)生、探測和調(diào)控自旋流對于設(shè)計自旋相關(guān)器件而言十分關(guān)鍵。豐富和完善SIO材料在自旋電子學(xué)中的基礎(chǔ)研究，從而提高自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率，發(fā)展新的自旋流探測手段對推動氧化物自旋器件應(yīng)用有著重要意義。

圖1.? [(SrIrO ₃ ) _n /(CaMnO ₃ ) _n ] _m 超晶格的結(jié)構(gòu)表征。

圖2.? [(SrIrO ₃ ) _n /(CaMnO ₃ ) _n ] _m 超晶格隨著周期數(shù)改變發(fā)生的金屬-非金屬轉(zhuǎn)變。

中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心懷柔研究部HM-SF06課題組的孟夢副研究員和博士后谷明輝，在課題組組長郭建東研究員的帶領(lǐng)下，長期從事過渡金屬氧化物低維體系的可控外延制備與新奇物性探索。他們成功在3 d 強電子關(guān)聯(lián)氧化物CaMnO 3 （CMO）中引入5 d 強SOC氧化物SIO并制備成 高質(zhì)量的超晶格（[I n /M n ] m ）樣品 ，其中SIO與CMO的總厚度固定在24個（m×n=24）原胞層。隨著周期數(shù) m 的增加，體系發(fā)生了 金屬-非金屬轉(zhuǎn)變 ，并且轉(zhuǎn)變溫度隨周期數(shù) m 的增加而升高。通過詳細(xì)的低溫磁電阻分析表明，體系的金屬-非金屬轉(zhuǎn)變 源于SOC和EEC之間的反相關(guān)性 。準(zhǔn)二維特性的EEC能夠影響界面處SIO層的SOC強度，并向SIO內(nèi)部延伸一定的深度。本研究的相關(guān)內(nèi)容以“Modulation of the Metal?Nonmetal Crossover in SrIrO 3 /CaMnO 3  Superlattices”為題發(fā)表在ACS Applied Electronic Materials上。

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圖3. 非線性磁電效應(yīng)示意圖。

最近，團隊通過精確控制生長，成功在中心對稱的SIO中引入 應(yīng)力梯度 ，打破其結(jié)構(gòu)的空間反演對稱性，從而在動量空間中誘導(dǎo)出非平庸的自旋織構(gòu)。生長在NdGaO 3 襯底上的SIO薄膜厚度高于24原胞層時，出現(xiàn)應(yīng)力梯度行為。即隨著厚度增加，應(yīng)力出現(xiàn)連續(xù)釋放。該機制出現(xiàn)的原因與晶格失配和熱膨脹系數(shù)失配共同作用有關(guān)。進一步，利用 二階非線性磁電輸運效應(yīng) ，在共格生長與應(yīng)力梯度的SIO薄膜中成功探測了動量空間自旋織構(gòu)。以2π為周期的二階電阻本質(zhì)上闡明了非線性的自旋-電荷相互轉(zhuǎn)換。當(dāng)沒有應(yīng)力梯度時，由于SIO薄膜界面處對稱性破缺能夠產(chǎn)生二階單向?qū)щ娦裕坏?dāng)引入應(yīng)力梯度之后，SIO表現(xiàn)出 兩套非線性磁電效應(yīng)的疊加 ，其中一套來自 界面對稱性破缺 ，另一套則來自 應(yīng)力梯度引入的體對稱性破缺 ，兩者的費米面翹曲性質(zhì)完全不同。我們的實驗結(jié)果首次提出應(yīng)力梯度可以作為一種有效的 調(diào)控動量空間自旋織構(gòu) 的方法，并且提供了一種 在中心對稱體系中引入自旋劈裂 的思路，有望在其他中心對稱的強SOC材料中推廣。

圖4. 不同厚度SrIrO ₃ 薄膜的結(jié)構(gòu)表征。

圖5. 應(yīng)力梯度下SrIrO ₃ 薄膜的二階轉(zhuǎn)角電阻。

本研究的相關(guān)內(nèi)容以“Momentum-space spin texture induced by strain gradient in nominally centrosymmetric SrIrO 3  films”為題發(fā)表在《國家科學(xué)評論》（National Science Review）上。懷柔研究部HM-SF06組博士后谷明輝和HM-T03組博士生盛昊昊為該論文的共同第一作者，通訊作者為王志俊研究員、孟夢副研究員和郭建東研究員。本工作中的結(jié)構(gòu)表征、微加工和宏觀輸運表征等實驗均是在綜合極端條件實驗裝置（SECUF）上完成，本工作還得到了北京大學(xué)高鵬教授在掃描透射電鏡方面的大力幫助。該工作得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委項目以及中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會等項目的資助。

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圖6. 應(yīng)力梯度下SrIrO ₃ 薄膜表現(xiàn)出兩套非線性磁電效應(yīng)的疊加。

圖7. 應(yīng)力梯度導(dǎo)致的SrIrO ₃ 在動量空間的自旋織構(gòu)。