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福州大學(xué)ACB:氮化碳中的聚七嗪單元在可見光下活化PMS降解有機(jī)污染物

時(shí)間:2022-03-28 來源: 瀏覽:

福州大學(xué)ACB:氮化碳中的聚七嗪單元在可見光下活化PMS降解有機(jī)污染物

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圖文摘要

成果簡介

光催化過氧一硫酸鹽(PMS)活化工藝在有機(jī)廢水處理中具有廣闊的應(yīng)用前景。 最近,福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院王心晨、丁開寧、 侯乙東 老師團(tuán)隊(duì)在 Applied Catalysis B: Environmental期刊上發(fā)表題為“ Tailored Poly-heptazine Units in Carbon Nitride for Activating Peroxymonosulfate to Degrade Organic Contaminants With Visible Light 的文章。 本研究采用烯醇-氮化碳(ECN)催化劑,在可見光輻照下活化PMS降解有機(jī)污染物。 實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果表明,烯醇加入聚七嗪基氮化碳骨架有效地調(diào)整了電子結(jié)構(gòu)。 得到的ECN具有較高的PMS活化能力、可見光捕獲能力和光生電荷分離能力。 結(jié)果表明,在Vis-PMS/ECN工藝條件下,雙酚A在20min內(nèi)去除率為100%,總有機(jī)碳(TOC)在30min內(nèi)去除率為86%。 這是因?yàn)镋CN作為一種高效的光催化劑和PMS活化劑,使PMS活化過程在可見光照射下能夠順利進(jìn)行SO 4 ?? 的生產(chǎn)。 這些研究結(jié)果可為開發(fā)用于環(huán)境修復(fù)的過硫酸鹽高級(jí)氧化過程中的高效無金屬光催化劑提供指導(dǎo)。

圖文導(dǎo)讀

1. 催化劑的 結(jié)構(gòu)和形態(tài)

Fig. 1. (a) XPS survey spectra and (b, c and d) devolution of N1s, C1s and O1s as shown in the XPS spectra for CN and ECN60.  13 C solid-state (e) CPMAS and (f) DDMAS NMR spectra for CN, ECN60, and ECN100.

2. 光學(xué)和電子特性

Fig. 2. (a) UV-Vis diffuse reflectance spectra (inset: Taus plots) and Mott–Schottky plots for the samples.

Fig. 3. (a) EPR spectra, (b) EIS Nyquist plots, (c) steady-state photoluminescence spectra, and (d) periodic on/off photocurrent responses for the samples.

Fig. 4. (a, b) Optimized polymeric trimer models and electron densities of CN and ECN, (c, d) optimal adsorption configurations and deformation charge densities of PMS adsorbed on CN and ECN. (e) Activation pathways of PMS on CN and ECN.

3. 不同氧化工藝降解雙酚A的比較

Fig. 5. (a) BPA removal and (b) the first order-kinetic constants for the different processes. Reaction conditions: [PMS] = 40 mg L ?1 ; [Catalyst] = 0.33 g L ?1 ; [BPA] =20 mg L ?1 ; T = 25  o C.

4、催化過程中的機(jī)理

Scheme 1. PMS activation mechanism over ECN catalyst.
小結(jié)
本研究表明烯醇加入聚七嗪基CN網(wǎng)絡(luò)可以有效地調(diào)整其電子結(jié)構(gòu)。這得益于烯醇的作用使π-電子離域,PMS易吸附在ECN上。然后光能生成的電子迅速且優(yōu)先地轉(zhuǎn)移到吸附的PMS上。結(jié)果表明,在Vis-PMS/ECN過程中,PMS被有效活化并生成SO 4 ?? ,對有機(jī)污染物降解具有較強(qiáng)的氧化能力。本研究提出了一種光輔助過硫酸鹽基氧化凈化環(huán)境的方法。此外,利用該方法制備的無金屬材料具有綠色PMS活化劑和光催化劑的特性,在可見光照射下,特別是在厭氧條件下,可以有效地活化PMS去除有機(jī)污染物。 這對于設(shè)計(jì)和合成合適的可見光驅(qū)動(dòng)過硫酸鹽活化有機(jī)廢水處理催化劑具有一定的指導(dǎo)意義。

文獻(xiàn)信息:

Hongbo Ming , et al.  Tailored Poly-heptazine Units in Carbon Nitride for Activating Peroxymonosulfate to Degrade Organic Contaminants With Visible Light ,   Applied Catalysis B: Environmental , 2022
論文DOI: 
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121341

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