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【材料】東北師范大學(xué)Angew：超薄自支持多孔芳香骨架薄膜用于高效陰離子傳輸

時間：2024-04-08 來源： 瀏覽：

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化石燃料的燃燒對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康造成嚴(yán)重威脅，因此亟需尋找新型替代能源。作為清潔高效的能源轉(zhuǎn)換裝置，燃料電池的出現(xiàn)引起了人們的極大興趣。其中，陰離子交換膜燃料電池（AEMFCs）因其不需要傳統(tǒng)鉑基貴金屬做催化劑，有著更快的氧化還原動力學(xué)以及更低的燃料滲透率，得到了研究者們的廣泛關(guān)注。作為AEMFCs的核心部件，陰離子交換膜（AEMs）起著傳輸離子、分隔陰陽兩極的作用。研究者們一直在為尋找一種既能提高AEMs電導(dǎo)率又能保持其堿穩(wěn)定性的材料而努力。
多孔芳香骨架（PAFs）材料因其超高的比表面積、易于修飾的骨架結(jié)構(gòu)、良好的化學(xué)穩(wěn)定性等特點(diǎn)，使其成為了AEMs中具有潛力的材料。然而，PAFs通常由不可逆的偶聯(lián)反應(yīng)聚合而成，這使得它們多為不溶性的粉末，大大降低了其應(yīng)用潛力。研究者們將PAFs摻入聚合物中制成混合基質(zhì)膜，但混合基質(zhì)膜中PAFs顆粒分散不均勻，容易發(fā)生團(tuán)聚限制了其在燃料電池中的應(yīng)用。因此，選擇合適的聚合策略將PAFs構(gòu)筑為連續(xù)、均勻且易于轉(zhuǎn)移的薄膜并將其用于高性能AEMs面臨著重大挑戰(zhàn)。
近日， 東北師范大學(xué) 的科研團(tuán)隊采用 液?固界面聚合 技術(shù)在具有預(yù)先錨定反應(yīng)位點(diǎn)的硅基底表面構(gòu)筑了 五種含有不同鏈長和端基的連續(xù)PAF-R涂層。 通過調(diào)節(jié)反應(yīng)時間等參數(shù)，可以成功地控制薄膜厚度從38 nm到330 nm。通過去除基底和PAF-R層之間的犧牲層，獲得了自支持的PAF-R膜，在膜轉(zhuǎn)移的過程中，膜的厚度與化學(xué)結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生改變，表明PAF-R薄膜具有優(yōu)異的 柔韌性以及化學(xué)穩(wěn)定性。

圖1. 液?固界面聚合PAF-R涂層以及制備自支持PAF-R薄膜的示意圖；2,4,6-TBP-R、1,3,5-TEB及PAF-R的分子結(jié)構(gòu)。圖片來源： Angew. Chem. Int. Ed.
首先為了探究側(cè)鏈長度對PAFs傳導(dǎo)性能的影響，該團(tuán)隊合成了三種以季銨鹽為端基、具有不同柔性烷基側(cè)鏈長度的PAFs薄膜。研究發(fā)現(xiàn)，含有己基間隔鏈長的PAF-TMA-6材料具有最佳的陰離子傳導(dǎo)性能，這表明合適的側(cè)鏈長度可以對陰離子的傳輸起到積極的作用。進(jìn)一步優(yōu)化末端基團(tuán)對離子傳導(dǎo)性能的影響，在己基間隔的基礎(chǔ)上，合成了含吡咯鹽和哌啶鹽端基的PAF-MPY-6膜和PAF-MPIP-6膜。其中，PAF-MPIP-6膜在80 °C和98% RH條件下的傳導(dǎo)率高達(dá)356.6 mS?c m -1 ，是目前文獻(xiàn)報道的O H - 電導(dǎo)率的最高值。這主要?dú)w因于PAF-MPIP-6中哌啶陽離子優(yōu)異的親水性能、合適的側(cè)鏈長度以及剛性的多孔通道。通過計算得到薄膜的活化能大小順序與電導(dǎo)率的高低順序也保持一致。此外，對PAF-R膜進(jìn)行了一系列穩(wěn)定性測試，其中PAF-MPIP-6膜表現(xiàn)出優(yōu)異的堿穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。

圖2. PAF-R膜的陰離子傳導(dǎo)性能。圖片來源： Angew. Chem. Int. Ed.
小結(jié)
本工作采用液?固界面聚合的方式成功構(gòu)筑了多種具有本征傳導(dǎo)性能以及厚度和尺寸可控的連續(xù)PAF-R薄膜，并且首次將PAF-R膜應(yīng)用到AEMs中，圍繞著鏈長和端基對陰離子傳導(dǎo)性能進(jìn)行調(diào)控，實現(xiàn)了超高的O H ? 電導(dǎo)率以及優(yōu)異的化學(xué)/尺寸穩(wěn)定性，該項研究證實了PAFs材料在陰離子交換膜中的巨大潛力。
這一成果近期發(fā)表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上，文章的第一作者是東北師范大學(xué)碩士研究生 杜文廣 和博士研究生 劉琳 。
原文（掃描或長按二維碼，識別后直達(dá)原文頁面）：
Ultrathin Free-Standing Porous Aromatic Framework Membranes for Efficient Anion Transport
Wenguang Du, Lin Liu, Liying Yin, Bo Li, Yu Ma, Xiaoyu Guo, Hong-Ying Zang, Ning Zhang, Guangshan Zhu
Angew. Chem. Int. Ed ., 2024 , DOI: 10.1002/anie.202402943
通訊作者介紹
張寧 ，東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。一直從事新穎表面引發(fā)聚合方法的開發(fā)、刷狀高分子及具有傳輸特性的聚合物薄膜的研究工作，在 J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Macromolecules, ACS Macro Lett. 等期刊上發(fā)表第一/通訊作者論文50余篇，申請發(fā)明專利4項，先后主持國家自然科學(xué)基金4項，吉林省與長春市科技項目4項，2016年入選中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會，2014年至今為《中國化學(xué)快報》青年編委。
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