近日， 王雙飛院士 團隊 聶雙喜教授 課題組 受人體皮下組織的天然兩相結(jié)構(gòu)啟發(fā)，提出了通過競爭性氫鍵誘導(dǎo)纖維素再生的相分離策略，實現(xiàn)了一種具有鎖相結(jié)構(gòu)的皮膚順應(yīng)性摩擦電彈性體。 利用聚合物-溶劑-非溶劑相互作用構(gòu)建競爭性氫鍵體系，以觸發(fā)相分離。由此制備的摩擦電彈性體具有雙連續(xù)軟-硬相交替結(jié)構(gòu)，其較低的楊氏模量（6.8-281.9 kPa）和高拉伸性能（880%）與人體皮膚的力學(xué)性能相匹配。聚甲基丙烯酸羥乙酯（軟相）和再生纖維素（硬相）中豐富的活性羥基使彈性體具備優(yōu)異的摩擦正極性和自粘附性能（90°剝離強度大于70 N/m)?；谠搹椥泽w的自供電觸覺傳感皮膚與工作對象保持了良好的界面和機械穩(wěn)定性，極大地保證了軟觸覺傳感信號的保真度和可靠性。該策略使柔性傳感材料的類皮膚設(shè)計和廣泛的力學(xué)動態(tài)可調(diào)性成為可能，為其從軟機器人到可穿戴電子產(chǎn)品的廣泛應(yīng)用提供了一個通用平臺。該項成果以題為 “Compliant Iontronic Triboelectric Gels with Phase-Locked Structure Enabled by Competitive Hydrogen Bonding” 發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊 《Nano-Micro Letters》 上。

在人體皮下組織中，剛性的硬脂質(zhì)顆粒被包裹在彈性組織基質(zhì)中。組織基質(zhì)提供了皮膚的粘彈性，鑲嵌其中的脂質(zhì)顆粒則負(fù)責(zé)耗散皮膚變形過程中受到的應(yīng)力，共同承擔(dān)起皮膚的低模量和高韌性。這種天然兩相結(jié)構(gòu)中有效的負(fù)載轉(zhuǎn)移形式為摩擦電彈性體的類皮膚設(shè)計提供了仿生靈感。

圖1.皮膚順應(yīng)性纖維素摩擦電彈性體的仿生設(shè)計原理

在彈性體成功制備之前，相分離已經(jīng)在前驅(qū)體溶液中發(fā)生。利用量子化學(xué)中的密度泛函理論（DFT）和分子動力學(xué)（MD）模擬驗證了纖維素/HEMA/[Bmim]Cl體系中相分離的驅(qū)動力。

圖2.通過競爭性氫鍵誘導(dǎo)體系相分離

通過納米CT和原子力顯微鏡技術(shù)對彈性體中的鎖相結(jié)構(gòu)進行可視化分析，結(jié)果證明彈性體內(nèi)部產(chǎn)生均勻且連續(xù)的相分離。由于體系未結(jié)晶，不同尺度的硬相聚集起到了物理交聯(lián)和增強作用，對彈性體的粘彈性行為產(chǎn)生影響，特別是在應(yīng)力響應(yīng)和變形方面。

圖3.摩擦電彈性體的流變性能和環(huán)境穩(wěn)定性

有效的相間負(fù)載轉(zhuǎn)移機制是摩擦電彈性體獲得優(yōu)異類皮膚力學(xué)性能的關(guān)鍵。在應(yīng)力作用下，剛且脆的纖維素氫鍵網(wǎng)絡(luò)優(yōu)先斷裂，犧牲性地耗散大量能量；稀疏交聯(lián)的柔性聚合物網(wǎng)絡(luò)作為隱藏長度，在應(yīng)力作用下被大幅拉伸，并通過大變形承受應(yīng)力。

圖4.摩擦電彈性體的類皮膚力學(xué)性能

將摩擦電彈性體基電子皮膚組裝成一種自供電假體皮膚，用于模擬人類皮膚的觸覺感知能力。彈性體基觸覺傳感皮膚在0~100 kPa范圍內(nèi)均具有出色的傳感靈敏度，并且具備承受瞬態(tài)高應(yīng)力的能力。獨特的摩擦電傳感機制使其同時實現(xiàn)了物體識別和力度感知的雙重功能，拓展了其在救援搜索、軍事訓(xùn)練、深空探測等領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。

圖5.基于摩擦電彈性體的自供電觸覺感知系統(tǒng)

本研究提出了一種基于競爭性氫鍵的相分離誘導(dǎo)機制，從而成功定制具有仿生力學(xué)特性的摩擦電彈性體。利用天然聚合物的溶解-再生過程，通過非溶劑建立競爭性氫鍵體系，引發(fā)液-固相分離。軟相和硬相的交替穿插使彈性體保持了皮膚般的柔軟度，其楊氏模量為150.6 kPa。同時，其機械強度顯著提高，拉伸強度提高了810%，韌性提高了1650%。在此基礎(chǔ)上制備的摩擦電觸覺皮膚與人體建立了一個穩(wěn)定、順服的界面，展示了自供電傳感機制和仿生力學(xué)特性的高效結(jié)合，有望推動軟機器人、電子皮膚和觸覺傳感器等領(lǐng)域的創(chuàng)新發(fā)展。

原文鏈接： https://doi.org/10.1007/s40820-024-01387-4