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【材料】基于魔方構(gòu)型巨簇的多層級(jí)組裝實(shí)現(xiàn)單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑和演化

時(shí)間：2023-02-06 來源： 瀏覽：

【材料】基于魔方構(gòu)型巨簇的多層級(jí)組裝實(shí)現(xiàn)單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑和演化

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超結(jié)構(gòu)是一類新興的結(jié)構(gòu)類型，具有結(jié)構(gòu)高度復(fù)雜的特點(diǎn)和重要的潛在應(yīng)用價(jià)值。其中，具有長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu)的單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)可以為人們認(rèn)識(shí)超結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系提供重要幫助。然而，由于缺少有效的構(gòu)筑方法，單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)鮮有報(bào)道。 中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所 的 黃小滎 研究員團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的研究，近期他們?cè)谠擃I(lǐng)域取得了重要進(jìn)展，發(fā)展了一種 基于合理設(shè)計(jì)多級(jí)構(gòu)建單元的層級(jí)組裝策略用以構(gòu)筑單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)。

圖1. 八個(gè){ Pr 4 Sb 12 }次級(jí)構(gòu)建單元分別自組裝形成兩個(gè)類似魔方構(gòu)型的超簇。圖片來源： Angew. Chem. In. Ed.
在前期工作中，該團(tuán)隊(duì)利用“結(jié)構(gòu)剪裁”策略構(gòu)筑了一例新穎的納米級(jí)異金屬氧氯簇（ Angew. Chem. Int. Ed. 2011 , 50 , 8110-8113; Dalton Trans . 2012 , 41 , 9879-9881），并以之為次級(jí)構(gòu)建單元（SBUs）通過羧酸配體連接等方式組裝了系列雜化結(jié)構(gòu)（ Chem. Eur. J. , 2013 , 19 , 15396-15403; Dalton Trans . 2014 , 43 , 10064-10073）。在本工作中，首先，他們利用{Fe(CN ) 6 }和C H 3 COO作為連接體，將八個(gè){ Pr 4 Sb 12 } SBUs自組裝形成兩個(gè)尺寸為 2 × 2 × 2 n m 3 的類似魔方構(gòu)型的罕見超簇（圖1）。這一對(duì)魔方進(jìn)一步作為三級(jí)構(gòu)建單元（TBUs）與{ Pr 4 Sb 12 } SBUs共同組裝系列結(jié)構(gòu)類型多樣的單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)，包括離散的SBUs和TBUs共存的超結(jié)構(gòu)、僅含有離散的TBUs的超結(jié)構(gòu)、離散的TBUs和其自聚合組成的二維層共存的超結(jié)構(gòu)以及TBUs自聚合形成的三維多孔框架超結(jié)構(gòu)（圖2）。

圖2. { Pr 4 Sb 12 }次級(jí)構(gòu)建單元（左側(cè)插圖所示）與魔方構(gòu)型的三級(jí)構(gòu)建單元（中心位置所示）共同組裝的系列單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)：（a）離散的次級(jí)和三級(jí)構(gòu)建單元共存的超結(jié)構(gòu)；（b）僅含有離散的三級(jí)構(gòu)建單元的超結(jié)構(gòu)；（c）離散的三級(jí)構(gòu)建單元和其自聚合組成的二維層共存的超結(jié)構(gòu)；（d）以斜立方為三級(jí)構(gòu)建單元自聚合形成的三維多孔框架超結(jié)構(gòu)。晶體照片分別展示于各結(jié)構(gòu)圖旁。圖片來源： Angew. Chem. In. Ed.
值得一提的是，已報(bào)道的超結(jié)構(gòu)中次級(jí)和三級(jí)構(gòu)建單元通常無法獨(dú)立存在，而且其結(jié)構(gòu)中大多只含有同一層級(jí)構(gòu)建單元。而該工作報(bào)道的超結(jié)構(gòu)中，每個(gè)組裝層級(jí)（次級(jí)和三級(jí)）的構(gòu)建單元均可獨(dú)立存在，且不同組裝層級(jí)的組分可共存在同一單晶結(jié)構(gòu)中，這是極為罕見的。更重要的是，從離散的{ Pr 4 Sb 12 }次級(jí)構(gòu)建單元出發(fā)，他們成功“捕捉”到了“離散的次級(jí)和三級(jí)單元共存”以及“離散的三級(jí)單元和三級(jí)單元聚合的二維層共存”這兩種中間態(tài)超結(jié)構(gòu)，這使得單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)的演化過程得到了清楚的展示（圖3），從而有助于人們從原子水平清晰認(rèn)識(shí)復(fù)雜超結(jié)構(gòu)的組裝過程。他們預(yù)測(cè)，更多的具有高度復(fù)雜結(jié)構(gòu)的新的單晶態(tài)超結(jié)構(gòu)將通過這一多層級(jí)組裝策略得以實(shí)現(xiàn)。

圖3. 基于{ Pr 4 Sb 12 }次級(jí)構(gòu)建單元（小立方體）和三級(jí)構(gòu)建單元（8個(gè)次級(jí)構(gòu)建單元組成的大立方體）的超結(jié)構(gòu)“家族”的結(jié)構(gòu)演化過程示意圖。圖片來源： Angew. Chem. In. Ed.
這一成果近期發(fā)表在國際期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（ Angewandte Chemie International Edition ）上，文章的第一作者是中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所副研究員 胡冰，黃小滎 研究員為通訊作者。
原文（掃描或長(zhǎng)按二維碼，識(shí)別后直達(dá)原文頁面）：
Single-Crystal Superstructures via Hierarchical Assemblies of Giant Rubik’s Cubes as Tertiary Building Units
Bing Hu, Wei-Yang Wen, Hai-Yan Sun, Yan-Qi Wang, Ke-Zhao Du, Wen Ma, Guo-Dong Zou, Zhao-Feng Wu, Xiao-Ying Huang*
Angew. Chem. Int. Ed ., 2023 , DOI: 10.1002/anie.202219025
導(dǎo)師介紹
黃小滎
https://www.x-mol.com/university/faculty/22940
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