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Chem：可見光驅(qū)動Fe催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制甲酸

時間：2022-11-16 來源：瀏覽：

Chem：可見光驅(qū)動Fe催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制甲酸

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甲酸在許多化學(xué)工藝和工業(yè)過程中非常重要，比如能夠作為儲氫分子，作為流水線過程將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為氫氣的關(guān)鍵中間體。因此發(fā)展一步高效率的將可再生的生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為 HCO ₂ H 的方法實現(xiàn)替代人們對儲量日益降低的化石燃料的依賴受到人們的關(guān)注。

有鑒于此， 西安交通大學(xué)李洋（ Yang Li ）等報道發(fā)展了一種可見光驅(qū)動 Fe 催化轉(zhuǎn)化生物質(zhì)的方法，能夠選擇性的將生物質(zhì)及其衍生物轉(zhuǎn)化為甲酸，在溫和反應(yīng)條件的甲酸產(chǎn)率高達 91 % 。

本文要點

要點1. 反應(yīng)情況。以生物質(zhì)作為底物， Fe(NO ₃ ) ₃ ·9H ₂ O 作為催化劑， O ₂ 氣氛 H ₂ O 溶劑 20-25 ℃ 藍色 LED 光催化。通過循環(huán)催化實驗、葡萄糖克級放大催化實驗、纖維素 / 麥稈的催化反應(yīng)活性說明這種方法的應(yīng)用前景。

要點2. 反應(yīng)機理。反應(yīng)機理研究結(jié)果顯示，該反應(yīng)包括 Fe(III)- 催化的 LMCT 、 β- 切斷、 HAT 、 Fe(II)- 催化 SET 多個步驟，催化反應(yīng)中甲酸產(chǎn)物的選擇性通過催化劑擔載量、光能量、 O ₂ 濃度之間協(xié)同配合實現(xiàn)。這種反應(yīng)方法學(xué)為切斷復(fù)雜生物質(zhì)的 C-C 化學(xué)鍵提供一種新方法。

Wen-Min Zhang, Kai-Wen Feng, Rong-Gui Hu, Yan-Jun Guo, and Yang Li, Visible-light-induced iron redox-catalyzed selective transformation of biomass into formic acid, Chem 2022

DOI: 10.1016/j.chempr.2022.10.011

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422005538

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