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Angew：金屬間化合物中孤立富電子Ru原子促進(jìn)NO電還原制氨

時(shí)間：2022-11-16 來(lái)源：瀏覽：

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直接電化學(xué) NO 還原反應(yīng)（ NORR ）是一種在環(huán)境條件下將 NO 轉(zhuǎn)化為 NH ₃ 的低能耗的有吸引力的技術(shù)。研究發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化活性中心的電子結(jié)構(gòu)可以極大地提高電催化劑的性能。

近日， 北京科技大學(xué)魯啟鵬教授，天津大學(xué)于一夫教授，中科院理化技術(shù)所 Jing Xia 報(bào)道了一種采用襯底錨定的熱退火方法制備的顆粒尺寸為 5.4±0.6 nm 的體心立方 RuGa （簡(jiǎn)稱(chēng) bcc RuGa ）金屬間化合物。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn)1. 研究發(fā)現(xiàn)，在體心立方結(jié)構(gòu)中， Ga 原子占據(jù)晶胞的頂點(diǎn)，而 Ru 原子位于體心。 X 射線吸收光譜 (XAS) 結(jié)果表明， Ru-Ru 鍵的缺失表明了 Ru 原子的單分散特征。

要點(diǎn)2. 所合成的體心立方 Ruga IMCs 表現(xiàn)出良好的 NORR 活性，在 -0 的極低電勢(shì)下， NH ₄ ⁺ 的產(chǎn)率達(dá)到 320.6 μmol h ^-1 mg ^-1 _Ru ，法拉第效率為 72.3% ，優(yōu)于大多數(shù)已報(bào)道的 NORR 電催化劑。

要點(diǎn)3. 密度泛函理論 (DFT) 計(jì)算表明，周?chē)?/span> Ga 原子可以在體中心為 Ru 原子培育一個(gè)富電子的環(huán)境，從而有效地促進(jìn)了 *HNO 中間體的吸附 / 活化，并大大降低了電化學(xué) NORR 過(guò)程中電位決定步驟 (PDS) 的勢(shì)壘。

這項(xiàng)工作揭示了合理設(shè)計(jì) NORR 催化活性中心的重要性。所提出的晶體結(jié)構(gòu)調(diào)控策略將為開(kāi)發(fā)先進(jìn)的貴金屬基電催化劑開(kāi)辟一條新的途徑。

Huaifang Zhang, et al, Isolated Electron-Rich Ruthenium Atoms in Intermetallic Compounds for Boosting Electrochemical Nitric Oxide Reduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202213351

DOI: 10.1002/anie.202213351

https://doi.org/10.1002/anie.202213351

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