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華中大王得麗教授團(tuán)隊 JACS：贗Pt單層穩(wěn)固催化氫氧化

時間：2023-02-10 來源： 瀏覽：

華中大王得麗教授團(tuán)隊 JACS：贗Pt單層穩(wěn)固催化氫氧化

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#贗Pt單層 2 個
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雙碳目標(biāo)的提出為以氫能為燃料的清潔、高效的燃料電池技術(shù)帶來了機遇。然而， “Pt 原子經(jīng)濟(jì)性 ” 的問題成為其商業(yè)化面臨的一大挑戰(zhàn)。近年來，堿性膜燃料電池技術(shù)（ AEMFCs ）以其突出的成本優(yōu)勢而受到廣泛關(guān)注，有望大幅度緩解 Pt 依賴性這一 “ 卡脖子 ” 問題。但是其陽極端氫氧化反應(yīng)（ HOR ）動力學(xué)較酸性介質(zhì)慢 2 個數(shù)量級，現(xiàn)有的催化劑活性和穩(wěn)定性依然堪憂。特別是穩(wěn)定性，詳細(xì)的催化劑衰退機制尚不明確，嚴(yán)重影響了催化材料設(shè)計策略的提出。

為此，華中科技大學(xué)王得麗教授課題組在《 Journal of the American Chemical Society 》期刊上發(fā)表了題為 “Pseudo-Pt Monolayer for Robust Hydrogen Oxidation” 的文章（ DOI: 10.1021/jacs.2c11907 ）。針對穩(wěn)定性的問題，該團(tuán)隊先從商業(yè) Pt/C 入手，提出兩段式的衰退機制，即： 1. 電位低于 0.5 V vs RHE 時， Pt 原子催化碳載體氧化生成 CO ， CO* 物種隨后反溢流至 Pt 表面導(dǎo)致催化劑毒化，電化學(xué)活性面積降低。 2. 電位高于 0.5 V vs RHE 時，溶液中的 OH* 物種促使 Pt 納米晶表面的 Pt 原子脫離本體，活性位點銳減。這一兩段式衰退機制的提出不僅對于堿性 HOR ，甚至有望應(yīng)用于堿性介質(zhì)中的以 Pt/C 為商業(yè)催化劑的多種催化反應(yīng)的活性衰退分析，從而有利于提出可靠的穩(wěn)定性提升策略。依據(jù)此衰退機制隨后提出一種 “ 緩沖介質(zhì) ” 策略，在堿性介質(zhì)中擁有強壯穩(wěn)定性的 IrPd 內(nèi)核表面外延生長贗 Pt 單層結(jié)構(gòu)，形成一種新型的復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑（ PmPt@IrPd/C ），該催化劑能夠結(jié)合內(nèi)核和外殼的高穩(wěn)定性和高活性，實現(xiàn)兼顧提升催化活性和穩(wěn)定性的目標(biāo)。研究表明，其在 0.5 V vs RHE 的電位下能穩(wěn)定工作 50,000 圈，在 1.0 V vs RHE 的高正端電位下仍能穩(wěn)定工作 20,000 圈，均明顯優(yōu)于商業(yè) Pt/C 。更重要的是，以 PmPt@IrPd/C 為陽極催化劑裝配的堿性膜燃料電池在超低的 Pt 用量下，功率密度可達(dá) 1.27 W cm -2 。該研究成果為堿性膜燃料電池中高活性和高穩(wěn)定性的催化劑開發(fā)提供了理論依據(jù)和設(shè)計思路。
圖 1 . Pt/C 催化劑在 0.1 M KOH 溶液中的 HOR 性能評估。 (a) Pt/C 催化劑在 1.0 V 正端電位穩(wěn)定性測試后的 HAADF-STEM 圖。顯然，老化后的 Pt/C 樣品中出現(xiàn)單原子、團(tuán)簇、納米顆粒等多種結(jié)構(gòu)。 (b)  提出的 Pt/C 催化劑衰退機制，表面的原子從 Pt 納米晶表面分離并重組為單原子和納米團(tuán)簇。 (c) 在 10 ps 的分子動力學(xué)模擬中，表面和亞表面 Pt 原子之間 Pt–Pt 鍵長的變化趨勢。插圖顯示 Pt/C 模型受表面吸附 OH* 物種拖曳效應(yīng)影響的結(jié)構(gòu)演變趨勢。
圖 2 . PmPt@IrPd/C 催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計理念與相關(guān)結(jié)構(gòu)表征。 (a) 從 Pt 納米顆粒到 PmPt@IrPd 核殼結(jié)構(gòu)催化劑的設(shè)計理念示意圖。 (b) PmPt@IrPd 納米顆粒原子級分辨率的 HADDF-STEM 圖，其中黃色和藍(lán)色實線之間的距離為 PmPt 層和 IrPd 核之間的晶面間距， IrPd 核的晶面間距用雙藍(lán)色實線表示。圖 1 和 2 分別表示 PmPt@IrPd 納米顆粒中相應(yīng)區(qū)域 1 和 2 中的強度曲線圖。 (c,d) 和 (e-h)  分別表示單顆 PmPt@IrPd 納米粒子的元素線掃圖和 EDX 元素分布圖。很顯然， Ir 和 Pd 均勻地分散在內(nèi)部， Pt 分布在表面，且測量的 PmPt 殼層的厚度約為 0.22 nm 。
圖 3 . PmPt@IrPd/C 催化劑的 HOR 電催化性能分析。 (a) 所制備催化劑在 Ar 飽和的 0.1 M KOH 溶液中的 CV 曲線圖。 (b) 所制備催化劑在 H 2 飽和的 0.1 M KOH 電解液中的 HOR 極化曲線圖。 (c) 在 0.1 M KOH 溶液中， PmPt@IrPd/C 催化劑于 0.35V 至 -0.20 V 電位范圍內(nèi)的原位 ATR-SEIRAS 譜，圖中顯示 PmPt@IrPd/C 中的 M–H 帶位于 2014 cm –1 波數(shù)處。 (d) PmPt@IrPd/C 作為陽極催化劑組裝出 AEMFCs 的極化曲線和功率密度曲線圖。 (e) PmPt@IrPd/C 的質(zhì)量比活性和裝配的 AEMFCs 的電池性能與先前報道的別類催化劑相比較。 (f) 在 GDE 上利用計時電流測試技術(shù)對 Pt/C 和 PmPt@IrPd/C 的穩(wěn)定性進(jìn)行比較。
圖 4 . PmPt@IrPd/C 催化劑的穩(wěn)定性結(jié)構(gòu)表征。分別經(jīng)過 (a) ADT-0.5 V 和 (b) ADT-1.0 V 測試后， PmPt@IrPd/C 催化劑原子級分辨率的 HADDF-STEM 圖。圖 1, 2 為 (a,b) 中 PmPt@IrPd 納米顆粒中相應(yīng)區(qū)域 1 和 2 的強度曲線圖。 PmPt@IrPd 納米顆粒分別經(jīng)過 (c) ADT-0.5 V 和 (d) ADT-1.0 V 測試后的元素分布圖。
圖 5 . PmPt@IrPd/C 的密度泛函理論計算和分子動力學(xué)模擬。 (a) Pt 和 PmPt@IrPd 模型與碳基底的結(jié)合能。 (b) OH* 物種在 Pt 和 PmPt@IrPd 模型 5 種可能的吸附位點上的結(jié)合能，左側(cè)為相應(yīng)吸附位點構(gòu)型的俯視圖。 (c) 在 10 ps 分子動力學(xué)模擬過程中，表面和亞表面 Pt 原子之間 Pt–Pt 鍵長的變化趨勢。插圖顯示 PmPt@IrPd/C 模型受表面吸附 OH* 物種拖曳效應(yīng)影響的結(jié)構(gòu)演變趨勢。 (d) PmPt@IrPd/C 模型上 HOR 的機理示意圖。

作者簡介

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王得麗，華中科技大學(xué)教授 / 博士生導(dǎo)師。獲海外高層次人才、教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才計劃”、湖北省“化學(xué)化工青年創(chuàng)新獎”、中國表面工程協(xié)會“中表鍍 - 安美特青年教師獎”。研究領(lǐng)域為新型電化學(xué)能源與環(huán)境材料的設(shè)計以及性能優(yōu)化。在 Nat. Mater. 、 JACS 等期刊上發(fā)表 SCI 論文 100 余篇，獲授權(quán)美國發(fā)明專利 2 項、中國發(fā)明專利 10 項。主持國家自然基金、湖北省科技晨光計劃等項目。擔(dān)任《 J. Chem. Phys. 》副主編，擔(dān)任《電化學(xué)》、《儲能科學(xué)與技術(shù)》、《 Chin. Chem. Lett. 》、《 Nano Mater. Sci. 》、《 Energy & Fules 》、《 JPhys Energy 》編委。

● 課題組主頁： http://deli.chem.hust.edu.cn/

原文鏈接

h ttps://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11907

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