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AEM：首次報道！Cu-N-C單原子催化劑將CO2和NO3-電化學(xué)還原為尿素

時間：2022-07-24 來源：瀏覽：

AEM：首次報道！Cu-N-C單原子催化劑將CO2和NO3-電化學(xué)還原為尿素

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實現(xiàn)碳和氮循環(huán)是構(gòu)建循環(huán)、零碳經(jīng)濟的一項重要舉措。雖然單原子催化劑（SACs）在電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO ₂ RR）和硝酸鹽還原反應(yīng)（NO ₃ RR）中引起了研究人員的興趣，但是這些反應(yīng)中Cu SACs配位的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系仍不清楚，應(yīng)進行探索。

基于此， 澳大利亞新南威爾士大學(xué)Rose Amal和Rahman Daiyan、澳大利亞斯威本科技大學(xué)Rosalie K. Hocking（共同通訊作者）等人 報道了Cu配位結(jié)構(gòu)在決定CO ₂ RR和NO ₃ RR的活性和選擇性中的作用。

X射線吸收光譜（X-ray absorption spectroscopy, XAS）測量結(jié)果與合成的Cu SACs一致，隨著熱解溫度從800 ℃升高到1000 ℃，其從Cu-N ₄ 位點向Cu-N _4-x -C _x 位點變化。配位球的這種變化導(dǎo)致它們的催化變化活性，其中Cu-N ₄ 位點對CO ₂ RR表現(xiàn)出更高的活性，而Cu-N _4-x -C _x 位點在NO ₃ RR期間實現(xiàn)更高的NH ₄ ⁺ 產(chǎn)率，該結(jié)果與密度泛函理論（DFT）計算一致。

作者將CO ₂ RR和N _O3 RR耦合，在-0.9 V vs. RHE下，在Cu-N ₄ 位點上實現(xiàn)了尿素的法拉第效率（FE）為28%、電流密度為-27 mA cm ^-2 ，產(chǎn)率為4.3 nmol s ^-1 cm ^-2 ，這是首次使用單原子催化劑合成尿素。該結(jié)果證明了在高活性單原子催化劑上通過電化學(xué)尿素合成將可再生能源轉(zhuǎn)化為凈零肥料的潛力。

Tuning the Coordination Structure of Cu-N-C Single Atom Catalysts for Simultaneous Electrochemical Reduction of CO ₂ and NO ₃ ^- to Urea. Adv. Energy Mater., 2022 , DOI: 10.1002/aenm.202201500.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201500.