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魯效慶/劉思遠/王兆杰AFM：一石二鳥！同時提高層狀雙氫氧化物的OER活性和動力學

時間：2022-05-01 來源： 瀏覽：

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非貴金屬電催化劑的析氧反應(yīng)（OER）存在較差的催化動力學和活性的問題，阻礙了它們在工業(yè)水電解中的應(yīng)用。基于此， 中國石油大學（華東） 魯效慶教授、劉思遠副教授和王兆杰副教授（共同通訊作者）等人 報道了他們受自然界中光系統(tǒng)II的析氧團簇的啟發(fā)，通過一鍋法氧化還原合成在泡沫鎳（Ni foam, NF）上原位生長構(gòu)建了羧酸鹽修飾的Li + 摻雜NiFe層狀雙氫氧化物（NFCL(70)-LDH@NF）。
在文中，作者通過引入醋酸鋰（CH 3 COOLi）來調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)并改善質(zhì)子轉(zhuǎn)移動力學，從而實現(xiàn)“一石二鳥”的策略。NFCL(70)-LDH@NF在室溫下在1 M KOH中當電流密度為10和100 mA cm -2 時過電位分別為159和224 mV，表現(xiàn)出顯著改善的 OER 性能，以及顯著降低的Tafel斜率（47.9 mV dec -1 ）。
通過控制實驗和密度泛函理論（DFT）計算表明，Li + 的存在調(diào)節(jié)了局部電子結(jié)構(gòu)并穩(wěn)定了OOH*中間體。具體而言，羧酸鹽配體作為促進質(zhì)子轉(zhuǎn)移效率的中繼器，類似于光系統(tǒng)II中的協(xié)同質(zhì)子電子轉(zhuǎn)移。
此外，NFCL(70)-LDH@NF在模擬工業(yè)條件（60 ℃和6 M KOH）下可以穩(wěn)定保持一個多月的優(yōu)異性能。該工作研究的Li + 摻雜和醋酸鹽改性協(xié)同引發(fā)的高性能，為設(shè)計用于高效OER的有機無機雜化電催化劑提供了啟示。
Two Birds with One Stone: Contemporaneously Boosting OER Activity and Kinetics for Layered Double Hydroxide Inspired by Photosystem II. Adv. Funct. Mater., 2022 , DOI: 10.1002/adfm.202202072.

https://doi.org/10.1002/adfm.202202072.

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