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北化大譚占鰲教授團(tuán)隊(duì) Small: 可交聯(lián)有機(jī)配體同時(shí)實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦界面和晶界的協(xié)同鈍化

時(shí)間：2022-05-10 來(lái)源： 瀏覽：

北化大譚占鰲教授團(tuán)隊(duì) Small: 可交聯(lián)有機(jī)配體同時(shí)實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦界面和晶界的協(xié)同鈍化

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收錄于合集
#化學(xué)錨定 1 個(gè)
#原位交聯(lián) 1 個(gè)
#界面-晶界協(xié)同鈍化 1 個(gè)
#鈣鈦礦太陽(yáng)能電池 13 個(gè)
#穩(wěn)定性 4 個(gè)

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有機(jī) - 無(wú)機(jī)鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池代表著最先進(jìn)的新興光伏技術(shù)。然而，環(huán)境中的水 / 濕度和溫度引起的鈣鈦礦的固有降解和相變極大地阻礙了其商業(yè)化進(jìn)程。界面和晶界控制對(duì)實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池至關(guān)重要。界面和晶界上的缺陷引起的非輻射復(fù)合抑制了電荷密度的增加，降低了器件的光電壓。而且這些缺陷是水、熱等外部因素的攻擊 位 點(diǎn)， 會(huì) 導(dǎo)致鈣鈦礦的分解。
近期，北京化工大學(xué)譚占鰲教授團(tuán)隊(duì)在《 Small 》期刊上發(fā)表了題為 “ Crosslinkable and chelatable organic ligand enables interfaces and grains collaborative passivation for efficient and stable perovskite solar cells ” 的文章（ DOI ： 10.1002/smll.202201820 ）。為了結(jié)合交聯(lián)和配位雙重功能，該課題組選擇鄰菲羅啉作為共軛骨架，苯乙烯 基團(tuán) 作為 交聯(lián) 官能團(tuán)，設(shè)計(jì)了一種 能降低 SnO 2 和鈣鈦礦中未配位的離子缺陷 和 增強(qiáng)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池長(zhǎng)期穩(wěn)定性的可交聯(lián)有機(jī)配體（ C1 ）材料。該材料通過(guò)成本效益高的 Williamson 反應(yīng)一步合成，用于協(xié)同優(yōu)化 電子傳輸層 / 鈣鈦礦 界面和鈣鈦礦晶界。

本文亮點(diǎn)

1.  C1 可以通過(guò)熱引發(fā)原位發(fā)生交聯(lián)聚合，形成疏水且穩(wěn)定的聚合物網(wǎng)絡(luò)，凍結(jié)鈣鈦礦形態(tài)，抑制鈣鈦礦在水氣氛圍中的降解。同時(shí)，利用脂肪族季戊四醇四 (3- 巰基丙酸 )(PETMP) 與乙烯基的反應(yīng)，可以將 C1 的交聯(lián)溫度降低到 120℃ 左右。
2 .  C1 中的菲啰啉基團(tuán)可以與 SnO 2 電子傳輸層中的 Sn 4+ 和鈣鈦礦層中的 Pb 2+ 通過(guò)配位鍵進(jìn)行化學(xué)螯合，抑制界面和晶界處存在的缺陷而引起的非輻射復(fù)合。通過(guò)理論分析 (VASP) 、 XPS 和接觸角表征，系統(tǒng)地研究了金屬氧化物和鈣鈦礦的協(xié)同作用機(jī)理，揭示了金屬氧化物和鈣鈦礦表面和晶界改性的材料設(shè)計(jì)規(guī)律。
3.  因此，通過(guò)協(xié)同優(yōu)化鈣鈦礦的界面和晶界，得到的 PerSCs 器件表現(xiàn)出 24.31% 的高 PCE 。 在 40±5% 的高濕度大氣中暴露 384 小時(shí)后， 未封裝的 器件的 PCE 保留率為 94.4% ，在 70±5% 的高濕度大氣中再暴露 120 小時(shí)后，器件的 PCE 仍然 具有 92.2% 的 保留率。具有優(yōu)異的水 / 濕度穩(wěn)定性。
這一策略為同時(shí)提高鈣鈦礦器件的效率和穩(wěn)定性提供了新的見(jiàn)解，有望引起更大的關(guān)注，推動(dòng)鈣鈦礦基 的 光電器件的進(jìn)一步發(fā)展。
 

圖 1 (a) C1 交聯(lián)反應(yīng)示意圖。 (b) 交聯(lián)的 C1 薄 膜在 CF 洗滌前后的紫外 - 可見(jiàn)吸收光譜。插圖 : 不同加熱條件下的交聯(lián)度。 (c) 交聯(lián)的 C1 與 PETMP 薄 膜在 CF 洗滌前后的紫外 - 可見(jiàn)吸收光譜。插圖 : 不同加熱條件下的交聯(lián)度。 (d) 未交聯(lián)的 C1 、交聯(lián)的 C1 、與 PETMP 交聯(lián)的 C1 的 ATR-FT-IR 光譜。
 

圖 2 (a) C1 在 SnO 2 上的初始和優(yōu)化結(jié)構(gòu)。 (b) C1 在 FAPbI 3 上的初始和優(yōu)化 構(gòu)象 。 (c) C1 分子的 HOMO 和 LUMO 分布。 (d) SnO 2 、 SnO 2  (CF 洗滌 ) 、 SnO 2 /C1 和 SnO 2 /C1 (CF 洗滌 ) 表面的水接觸角照片。 (e) PbI 2 、 C1 和 C1/PbI 2 沉淀的 FTIR 光譜。插圖 : 當(dāng) PbI 2 和 C1 在 DMF 中混合時(shí)，溶液 中產(chǎn)生了 沉淀。 (f) SnO 2 和 SnO 2 /C1 表面 Sn 3d 的 XPS 譜。 (g) P b  4f 在 PbI 2 和 C1/PbI 2 表面的 XPS 光譜 (DMF 洗滌 ) 。
 

圖 3   (a) SnO 2 、 C-C1 、 C-C1-P 、 SnO 2 /C-C1 、 SnO 2 /C-C1-P 的費(fèi)米能級(jí)示意圖，以及鈣鈦礦層的導(dǎo)帶和價(jià)帶示意圖。 使用 UPS 測(cè)量了這些 ETL 的費(fèi)米能級(jí) 。 (b) ITO/C-C1/Al 、 ITO/SnO 2 /Al 和 ITO/SnO 2 /C-C1/Al 的 I?V 特性。 (c) ITO/ETL/ 鈣鈦礦 /PCBM/Ag 結(jié)構(gòu)的純電子器件的暗 態(tài) I?V 曲線。 (d) 鈣鈦礦薄膜在不同條件下的穩(wěn)態(tài) PL 和 (e) TRPL 光譜。
 

圖 4   (a) 該 使用 C1 分子的 器件 和結(jié)構(gòu)示意圖以及化學(xué)錨定和原位交聯(lián)機(jī)理。 (b) PerSCs 器件正反向 掃描的 J-V 曲線。 (c) PerSCs 器件 有關(guān) J-V 參數(shù)的統(tǒng)計(jì) 圖 。 (d) 平面型 PerSCs 的相應(yīng) EQE 。 (e) V OC 與光照強(qiáng)度的關(guān)系。 (f) J SC 與光 照 強(qiáng) 度 的關(guān)系。 (g) FA 1?x MA x PbI 3 -based PerSCs 在正反向掃描下的 J-V 曲線。 (h) FA 1?x MA x PbI 3 -based PerSCs 對(duì)應(yīng)的 EQE 。
 

圖 5   (a) 對(duì)照和 (b) C-C1/C-C1-P 鈣鈦礦膜浸入水中約 2 秒前后的 XRD 譜圖。插圖 : 相應(yīng)鈣鈦礦 薄膜 浸入水中前 ( 上 ) 和浸入水中后 ( 下 ) 的數(shù)碼照片。 (c) 在環(huán)境濕度為 40±5% 或 70±5% 時(shí)， 對(duì)照 和 C-C1/C-C1-P 器件的效率演變。插圖 : 對(duì)應(yīng)濕度下實(shí)際 器件 隨時(shí)間變化的照片。 (d) 在 N 2 手套箱中 80℃ 下 對(duì)照 和 C-C1/C-C1-P 裝置的效率演變。
 
論文第一作者為北京化工大學(xué)博士生馬宗文，論文通訊作者為北京化工大學(xué)譚占鰲教授。北京化工大學(xué)軟物質(zhì)科學(xué)與工程高精尖創(chuàng)新中心為論文第一完成單位，該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助支持。
 
原文鏈接 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202201820

作者團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介

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譚占鰲 ，北京化工大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。 2007 年畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所，獲得博士學(xué)位； 2007-2009 年在美國(guó)賓夕法尼亞州立大學(xué)做博士后研究； 2009-2019 年在華北電力大學(xué)可再生能源學(xué)院工作； 2019 年 11 月至今在北京化工大學(xué)軟物質(zhì)科學(xué)與工程高精尖中心工作。 2010 年入選北京市科技新星計(jì)劃， 2012 年入選教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃。 2014 年、 2018 年兩次獲北京市科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)。主要研究方向：聚合物 / 鈣鈦礦太陽(yáng)電池材料與器件，量子點(diǎn) / 鈣鈦礦電致發(fā)光材料與器件。在 Nat. Commun., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Nano Lett. 等國(guó)際期刊上發(fā)表 SCI 收錄論文 210 余篇，被引用 12000 余次。擔(dān)任國(guó)家科技獎(jiǎng)、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金評(píng)審專家， Polymers 、發(fā)光學(xué)報(bào)等期刊編委。

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