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【材料】GeMnTe2：多級結(jié)構(gòu)特征-輸運(yùn)性能的構(gòu)效關(guān)聯(lián)

時(shí)間：2023-02-06 來源： 瀏覽：

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能源是現(xiàn)代社會運(yùn)轉(zhuǎn)的基礎(chǔ)，如何高效地利用能源，與能源產(chǎn)業(yè)、社會運(yùn)轉(zhuǎn)等問題息息相關(guān)。熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)可以將熱能直接轉(zhuǎn)換為電能，有望通過熱能的回收利用提高能源轉(zhuǎn)化效率。熱電技術(shù)的效率取決于熱電材料的性能，而材料性能則與晶體結(jié)構(gòu)、微觀結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)等息息相關(guān)。因此，建立結(jié)構(gòu)-性能的構(gòu)效關(guān)系對于理解并提升熱電材料的性能至關(guān)重要。近日， 清華大學(xué) 的 李敬鋒 教授、 李千 副教授團(tuán)隊(duì)， 南洋理工大學(xué) 的 顏清宇 教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合美國 西北大學(xué) 的 Mercouri Kanatzidis 教授團(tuán)隊(duì)研究了一種 新型熱電材料GeMn Te 2 的結(jié)構(gòu)特征，并建立了結(jié)構(gòu)特征與輸運(yùn)性能的構(gòu)效關(guān)聯(lián)。
在晶體結(jié)構(gòu)層面，研究團(tuán)隊(duì)與美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室的 劉玨 博士合作，通過中子PDF手段證實(shí)了在GeMn Te 2 （高對稱性巖鹽結(jié)構(gòu)）中存在陽離子的局域結(jié)構(gòu)——偏移高對稱格點(diǎn)~0.3埃。這種局域結(jié)構(gòu)可能來源于 Ge 2+ 的孤對電子。
在微觀結(jié)構(gòu)尺度，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了共格/半共格納米顆粒的存在，其共格/半共格界面存在大量位錯(cuò)及應(yīng)力集中。這種微觀尺度的納米結(jié)構(gòu)與原子尺度的畸變，結(jié)合點(diǎn)缺陷使GeMn Te 2 表現(xiàn)出低熱導(dǎo)率的特征。

圖1. GeMn Te 2 的多級結(jié)構(gòu)特征-輸運(yùn)性能的構(gòu)效關(guān)系。圖片來源： J. Am. Chem. Soc.
在電子結(jié)構(gòu)層面，該化合物具有平坦的多能谷傳輸特征，使其具有較大的態(tài)密度有效質(zhì)量。同時(shí)，共格/半共格界面可以有效保證載流子輸運(yùn)，與電子結(jié)構(gòu)共同作用保證了較高的加權(quán)遷移率。
上述多級結(jié)構(gòu)特征使該化合物表現(xiàn)出優(yōu)異的熱電性能。研究中建立的多級結(jié)構(gòu)-輸運(yùn)特性的構(gòu)效關(guān)系不僅加深了對GeMn Te 2 的理解，也為建立功能材料的構(gòu)效關(guān)系提供了思路與方向。
這一成果近期發(fā)表在 Journal of the American Chemical Society 上。
原文（掃描或長按二維碼，識別后直達(dá)原文頁面）：
Discordant Distortion in Cubic GeMn Te 2 and High Thermoelectric Properties of GeMn Te 2- X %SbTe
Jinfeng Dong, Yilin Jiang, Yandong Sun, Jue Liu, Jun Pei, Wei Li, Xian Yi Tan, Lei Hu, Ning Jia, Ben Xu, Qian Li, Jing-Feng Li, Qingyu Yan and Mercouri G. Kanatzidis
J. Am. Chem. Soc ., 2023 , 145 , 1988–1996, DOI: 10.1021/jacs.2c12877
作者簡介
董金峰 ，2020年獲得清華大學(xué)博士學(xué)位，博士指導(dǎo)教師為李敬鋒教授?，F(xiàn)為南洋理工大學(xué)顏清宇教授團(tuán)隊(duì)的博士后研究員。
李千 ，清華大學(xué)材料學(xué)院副教授、博士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)殍F電薄膜材料及器件、半導(dǎo)體輻射探測晶體、微納尺度物性與超快結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)表征。
https://www.x-mol.com/groups/li_qian
李敬鋒 ，清華大學(xué)材料學(xué)院教授，《 Journal of Materiomics 》主編、《硅酸鹽學(xué)報(bào)》副主編，國際熱電學(xué)會理事。2022年當(dāng)選為日本工程院外籍院士。
https://www.x-mol.com/university/faculty/17855
顏清宇 ，南洋理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授，新加坡電化學(xué)學(xué)會主席。擔(dān)任 Materials Research Express （IOP期刊）的編委， Exploration (Wiley)的associate editor。
https://www.x-mol.com/university/faculty/52106
Mercouri G. Kanatzidis , 美國西北大學(xué)資深講席教授以及西北大學(xué)-美國能源部阿貢國家實(shí)驗(yàn)室能源項(xiàng)目雙聘教授、英國皇家學(xué)會會士（院士）、美國化學(xué)學(xué)會固體化學(xué)分會主席。
https://www.x-mol.com/university/faculty/381
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