于吉紅/李乙/梅東海JACS: 實驗+計算！揭示二次離子增強Cu-SSZ-13催化性能的機制
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將二次金屬離子摻入Cu改性的SSZ-13(Cu-SSZ-13)中可以提高其在氨選擇性催化還原NO x (NH 3 -SCR)中的催化性能，但目前對次級金屬離子在促進Cu-SSZ-13的NH 3 -SCR性能和水熱穩(wěn)定性方面的工作機制仍不清楚。
基于此， 吉林大學于吉紅 、 李乙 和 天津工業(yè)大學梅東海 等通過順序離子交換策略將Sm離子和Cu離子引入SSZ-13，制備了一系列Cu-Sm-SSZ-13，并通過實驗和理論計算從分子水平上深入了解二次離子(Sm)在增強Cu-SSZ-13催化性能方面的作用。
Cu-Sm-SSZ-13在水熱老化后的NO轉化率比常規(guī)Cu-SSZ-13(175-250 °C)高出近10%，顯示出增強的低溫活性。通過X射線衍射Rietveld細化和像差校正掃描透射電子顯微鏡，研究人員發(fā)現(xiàn)Sm離子占據(jù)SSZ-13的六元環(huán)(6MRs)，6MRs處的Sm離子可以促進8MRs處更活躍的[ZCu 2+ (OH)] + 離子的形成。
X射線光電子能譜和密度泛函理論(DFT)計算表明，電子會從從Sm 3+ 轉移到到[ZCu 2+ (OH)] + 離子，通過降低中間體(NH 4 NO 2 和H 2 NNO)形成的活化能來促進[ZCu 2+ (OH)] + 離子的活性。同時，Sm 3+ 和[ZCu 2+ (OH)] + 之間的靜電相互作用產(chǎn)生了一個高反應能壘，將[ZCu 2+ (OH)] + 離子轉化為惰性的CuO x 物質(zhì)，從而提高了[ZCu 2+ (OH)] + 離子的穩(wěn)定性。這項工作提供了二次離子在調(diào)節(jié)Cu活性位點分布、活性和穩(wěn)定性方面的機理見解，有助于設計用于NH 3 -SCR反應的高性能Cu-SSZ-13催化劑。
Unveiling Secondary-Ion-Promoted Catalytic Properties of Cu-SSZ-13 Zeolites for Selective Catalytic Reduction of NO x . Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03877
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