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鹽城工學(xué)院董鵬玉/奚新國(guó)、華東理工張金龍 CEJ: 納米團(tuán)簇（MS-c）嵌入TpPa-1-COF微孔增強(qiáng)光解水制氫性能及穩(wěn)定性

時(shí)間：2022-05-12 來(lái)源： 瀏覽：

鹽城工學(xué)院董鵬玉/奚新國(guó)、華東理工張金龍 CEJ: 納米團(tuán)簇（MS-c）嵌入TpPa-1-COF微孔增強(qiáng)光解水制氫性能及穩(wěn)定性

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收錄于合集
#可見(jiàn)光催化 3 個(gè)
#共價(jià)有機(jī)框架材料 5 個(gè)
#鉬硫團(tuán)簇 1 個(gè)
#光解水制氫 1 個(gè)

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近日，鹽城工學(xué)院董鵬玉、奚新國(guó)與華東理工大學(xué)張金龍 在《 Chemical Engineering Journal 》期刊上發(fā)表了題為 “ Embedding [Mo 3 S 13 ] 2 ?  Clusters into the Micropores of a Covalent Organic Framework for Enhanced Stability and Photocatalytic Hydrogen Evolution ” 的論文。 論文第一作者為鹽城工學(xué)院碩士研究生王艷 。
[Mo 3 S 13 ] 2 ? 納米團(tuán)簇（ MS-c ）具有元素儲(chǔ)量豐富、成本低、均相催化活性高等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種非常有吸引力的非貴金屬助催化劑可用于分解水制氫反應(yīng)。但有研究表明， MS-c 在純水、大多數(shù)有機(jī)溶劑和堿性溶液中均可溶解，因此 MS-c 一直被認(rèn)為是一種均相析氫光催化劑。然而 ，均相光催化劑不易于分離回收及循環(huán)利用， 嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。另一個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題是納米團(tuán)簇由于高的表面自由能導(dǎo)致納米團(tuán)簇處于 “ 沸騰狀態(tài) ” 易傾向于聚集 ， 因此， MS-c 可能還面臨著易聚集的問(wèn)題。
該研究工作基于 TpPa-1-COF 周期性的骨架、有序的孔結(jié)構(gòu)以及豐富的潛在配位位點(diǎn)，利用具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)的 2D β- 酮烯胺偶聯(lián)的 TpPa-1-COF 作為載體嵌入 MS-c 。研究了 TpPa-1-COF 微孔在錨定 MS-c 過(guò)程中所起的作用，并 對(duì) MS-c@TpPa-1 光催化劑的光催化析氫活性和穩(wěn)定性進(jìn)行了評(píng)價(jià)。此外，利用密度泛函理論（ DFT ）計(jì)算研究了 MS-c@TpPa-1 光催化析氫性能改善的原因，并提出了 MS-c@TpPa-1 光催化析氫的可能反應(yīng)機(jī)理。
本文要點(diǎn)：
1 ）通過(guò)球差矯正高角環(huán)形暗場(chǎng) STEM 清晰地直接觀察到 MS-c 的存在，并利用 TEM 圖像和 AC HAADF-STEM 圖像 得到 MS-c 在 MS-c@TpPa-1 中的尺寸分布圖，確認(rèn) MS-c 的平均尺寸約為 0.98 nm 。
 

2 ）研究表明 MS-c 中的 Mo 原子與 TpPa-1-COF 中的不飽和配位 N 原子之間形成了 Mo? N 的配位鍵 ， 在原子層面上明確了 TpPa-1-COF 與 MS-c 的之間的相互作用，提出了 MS-c@TpPa-1 可能的配位結(jié)構(gòu)示意圖。
 

3 ） DFT 探究表面催化反應(yīng)，構(gòu)建了 MS-c 嵌入 TpPa-1-COF 微孔的模型，并基于 DFT 理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)相較于 N 位點(diǎn)， MS-c@TpPa-1 的 S 位點(diǎn)更加有利于電子 - 質(zhì)子轉(zhuǎn)移形成 H* 以及 后續(xù)有效的 H 2 解吸。
 

本研究提供了一種將納米團(tuán)簇嵌入 COF 載體微孔以提高其光催化性能和穩(wěn)定性的新策略，這對(duì)設(shè)計(jì)具有高穩(wěn)定性的新型光催化劑具有啟發(fā)意義。
論文信息
(1)  Pengyu Dong, ∥   Yan Wang, ∥   Aicaijun Zhang, Ting Cheng, Xinguo Xi,* and Jinlong Zhang , *  Platinum Single Atoms Anchored on a Covalent Organic Framework: Boosting Active Sites for Photocatalytic Hydrogen Evolution,  ACS Catalysis , 11 (2021) 13266-13279.  
(2)  Pengyu Dong, Aicaijun Zhang, Ting Cheng, Jinkang Pan, Jun Song, Lei Zhang, Rongfeng Guan, Xinguo Xi,* and Jinlong Zhang,*   2D/2D S-scheme Heterojunction with a Covalent Organic Framework and g-C 3 N 4  nanosheets for Highly Efficient Photocatalytic H 2  Evolution ,   Chinese Journal of Catalysis .  DOI: 10.1016/S1872 - 2067(22)64094 - 4   (Accepted)

原文鏈接

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722023786

作者簡(jiǎn)介

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董鵬玉博士 / 副教授簡(jiǎn)介

董鵬玉 ，男，本碩博畢業(yè)于蘭州大學(xué)，南京大學(xué)博士后，美國(guó)加州大學(xué)河濱分校訪問(wèn)學(xué)者。江蘇省 “ 青藍(lán)工程 ” 優(yōu)秀青年骨干教師。主要從事光催化材料的設(shè)計(jì)、可控制備及其降解環(huán)境污染物方面的相關(guān)研究，為中國(guó)感光學(xué)會(huì)光催化專業(yè)委員會(huì)會(huì)員。主持國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、江蘇省科技廳產(chǎn)學(xué)研項(xiàng)目、江蘇省高校優(yōu)秀中青年教師境外研修計(jì)劃項(xiàng)目等縱橫向項(xiàng)目共 7 項(xiàng)。目前，已在 ACS Catal. ；   Appl. Catal. B ；  J. Mater. Chem. A ；  Chem .  Eng .  J . ；  Chin. J. Catal. ；  Environ. Sci.: Nano ；  Nanoscale ；  J. Am. Ceram. Soc. 等國(guó)際 SCI 期刊發(fā)表論文 40 余篇（其中 2 篇論文入選 ESI“ 高被引論文 ” ）；論文累計(jì)被引 1355 次； h 指數(shù)（ h-index ）為 19 。曾擔(dān)任 Front. Chem. （ IF= 5.212 ）客座編輯（ 2021 年）。獲得國(guó)家授權(quán)發(fā)明專利 9 件；在國(guó)家權(quán)威出版社《科學(xué)出版社》出版學(xué)術(shù)專著 1 部，并參與編寫(xiě)英文學(xué)術(shù)專著 1 部。獲得江蘇省科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)三等獎(jiǎng) 1 次，獲得鹽城市自然科學(xué)優(yōu)秀學(xué)術(shù)成果獎(jiǎng)二等獎(jiǎng) 3 次。
奚新國(guó)教授簡(jiǎn)介

奚新國(guó) ，男，江蘇大豐人，工學(xué)博士，教授，碩士研究生指導(dǎo)教師，現(xiàn)任材料科學(xué)與工程學(xué)院院長(zhǎng)。入選江蘇省六大人才高峰培養(yǎng)人選、江蘇省“青藍(lán)工程”優(yōu)秀青年骨干教師，獲得江蘇省優(yōu)秀科技工作者稱號(hào)。擔(dān)任江蘇省建材行業(yè)協(xié)會(huì)水泥分會(huì)副會(huì)長(zhǎng)、江蘇省新材料產(chǎn)業(yè)協(xié)會(huì)常務(wù)理事。長(zhǎng)期從事無(wú)機(jī)非金屬材料及新材料的研究開(kāi)發(fā)，開(kāi)展生態(tài)混凝土、廢棄物制備墻體材料等領(lǐng)域的研究，開(kāi)發(fā)新型光催化材料用于環(huán)境治理。目前，以第一作者（或通訊作者）在 Applied Catalysis B: Environmental 、 ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES 、 ACS CATALYSIS 、 APPLIED SURFACE SCIENCE 、 CERAMICS INTERNATIONAL 、 Chinese Journal of Catalysis 、 Solar RRL 、 Journal of Colloid and Interface Science 等期刊發(fā)表 SCI 論文 50 多篇， h-index 16 ，獲授權(quán)專利 10 余項(xiàng)，其中國(guó)際專利 1 項(xiàng)。作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)面上基金、江蘇省研究生培養(yǎng)創(chuàng)新工程研究生教育教學(xué)改革立項(xiàng)重點(diǎn)課題、產(chǎn)學(xué)研合作項(xiàng)目、橫向等項(xiàng)目。
張金龍教授簡(jiǎn)介

張金龍 ，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，歐洲科學(xué)院院士（外籍），教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃、上海市領(lǐng)軍人才、江蘇省 “ 雙創(chuàng)人才 ” 、蘇州 “ 姑蘇人才 ” 入選者。長(zhǎng)期從事高效光催化材料的設(shè)計(jì)和制備及在環(huán)境和能源領(lǐng)域中的應(yīng)用研究。 “Res. Chem. Intermed.” 副主編， “Applied Catalysis B: Enviromental”;  “Scientific Reports”; “J. Photocatalysis” 國(guó)際編委； “Inter. J. Photoenergy” 客座主編； “J. Nanotechnology” 客座編輯； “ 影像科學(xué)與光化學(xué) ” 編委。已在 Nat. Comm., Chem.; Chem. Soc. Rev.; Chem. Rev.; J. Am. Chem. Soc.; Angew Chem Int Ed;   Energy & Environmental Science 等國(guó)際一流雜志上發(fā)表論文 400 余篇，被引用 21000 余次， H 因子為 74 。

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