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Angew：揭示Cu-分子篩活性位點結(jié)構(gòu)對甲烷制甲醇的影響

時間：2024-04-17 來源：瀏覽：

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人們研究發(fā)現(xiàn)分子篩內(nèi)的 Cu-oxo 或 Cu-OH 簇能夠選擇性的將甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇，但是人們對于催化活性位點的組成和構(gòu)成對于甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇的影響并不清楚。

有鑒于此， 亞利桑那大學(xué) Florian G?ltl 、威斯康星大學(xué)麥迪遜分校 Manos Mavrikakis 等通過理論建模和實驗研究結(jié)合，研究 Cu-SSZ-13 的催化活性位點的組成和結(jié)構(gòu)對甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇的影響。

本文要點

要點1. 通過第一性原理計算給出催化反應(yīng)活性與催化活性位點的相圖，發(fā)現(xiàn) O ₂ 和 N ₂ O 分別活化分子篩能夠穩(wěn)定 Cu-OH 或 Cu-oxo 二聚體結(jié)構(gòu)。作者通過實驗進行驗證，而且說明甲烷的催化反應(yīng)是逐步過程（ stepwise ），而且 Cu-oxo 二聚體能夠轉(zhuǎn)化生成的甲醇是 Cu-OH 二聚體的兩倍。通過理論計算模型說明每個催化反應(yīng)循環(huán)過程中， Cu-oxo 二聚體如何能夠?qū)蓚€甲烷分子轉(zhuǎn)化為甲醇， Cu-OH 二聚體只能將一個甲烷分子轉(zhuǎn)化為甲醇。

要點2. 這些研究結(jié)果說明催化甲烷能力的 Cu 簇至少需要一個 oxo 官能團或者兩個 OH 官能團，才能夠?qū)⒁粋€甲烷分子轉(zhuǎn)化為甲醇。通過這種非常簡單的結(jié)構(gòu) - 性能關(guān)系，有助于理解過渡金屬簇催化劑將甲醇催化氧化為甲醇的前景。

Florian Goeltl, Saurabh Bhandari, Edgard Lebron-Rodriguez, Jake I. Gold, Daniel J. Hutton, Stacey I. Zones, Ive Hermans, James A. Dumesic, Manos Mavrikakis, Exploring the Impact of Active Site Structure on the Conversion of Methane to Methanol in Cu‐Exchanged Zeolites, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202403179

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202403179

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