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Angew：氫氣輔助低溫組裝致密Fe-N4活性位點(diǎn)促進(jìn)ORR

時間：2024-04-17 來源：瀏覽：

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單原子 Fe-N-C 是一種在可持續(xù)能源和催化研究領(lǐng)域具有非凡反應(yīng)活性的出色材料。在高溫?zé)峤夂铣?/span> Fe-N-C 過程中，如何在沒有納米 Fe 顆粒 (NPs) 的情況下獲得致密的 Fe-N ₄ 位點(diǎn)是很有挑戰(zhàn)性的。

近日， 廈門大學(xué) Yanxia Jiang ， Jian Yang 介紹了一種新穎而通用的方法，即在低溫下提供氫氣來促進(jìn) Fe-N ₄ 活性中心的形成。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn)1. 研究人員解釋了 FeCl ₂ 源在熱處理過程中向活性中心演化的反應(yīng)機(jī)理，特別是元素的演化。結(jié)合實(shí)驗和密度泛函理論 (DFT) 的研究，揭示了 H ₂ 在脫氧和脫氯中的關(guān)鍵作用，這是 Fe 進(jìn)入 Fe-N ₄ 活性中心的關(guān)鍵步驟。現(xiàn)場加熱 X 射線光電子能譜 (XPS) 實(shí)驗證實(shí)了該方法的有效性。由于溫度較低 ( 即 360 °C) ，不需要的 Fe 物種聚集被繞過，從而實(shí)現(xiàn)了單個 Fe 位點(diǎn)的高度分散。

要點(diǎn)2. FeNC-H ₂ -360 材料具有顯著的單分散 Fe 含量，最高可達(dá) 8.3 wt% 。它在燃料電池中表現(xiàn)出出色的酸性 ORR 性能，半波電位為 0.85 V ，峰值功率密度高達(dá) 1.21 W cm ^-2 。重要的是，這種方法是通用的，可以用來合成一系列 MNC-H ₂ -360 材料，包括 Fe ， Co ， Mn ， Ni ， Zn 和 Ru ，所有這些材料都具有良好的 ORR 活性。

Shuhu Yin, et al, Unveiling Low Temperature Assembly of Dense Fe-N4 Active Sites via Hydrogenation in Advanced Oxygen Reduction Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202404766

DOI: 10.1002/anie.202404766

https://doi.org/10.1002/anie.202404766

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