華南師大蘭亞乾教授課題組 Angew：氧化還原分子結(jié)共價(jià)有機(jī)框架用于全反應(yīng)光合成過氧化氫
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過氧化氫( H 2 O 2 )是一種多功能氧化劑，由于其溫和環(huán)保的性質(zhì)，可作為環(huán)境友好的消毒劑滅活致病微生物或污染物(如有機(jī)氯農(nóng)藥、氰化物、酚類和抗生素等)。目前全球?qū)?/span> H 2 O 2 的需求正在快速增長， 在過去的幾年里， H 2 O2 在 2015 年的產(chǎn)量達(dá)到 550 萬噸，到 2022 年將增加到 650 萬噸，但仍有巨大的生產(chǎn)缺口需要填補(bǔ)。 蒽醌( AQ )氧化法是目前工業(yè)生產(chǎn) H 2 O 2 的主要方法，全球約 95% 的 H 2 O 2 是由該方法生產(chǎn)的。然而，這種方法涉及昂貴的鈀基催化劑和復(fù)雜的反應(yīng)(催化劑加氫和氧化過程)，還需要大量的有機(jī)制劑，產(chǎn)生有毒的副產(chǎn)品。 因此，開發(fā)高效、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的 H 2 O 2 生產(chǎn)替代方法具有十分重要的意義 。 全反應(yīng) H 2 O 2 光合成體系只需要地球上豐富的水和氧氣作為原料，利用光激活光催化劑，從而驅(qū)動氧化還原反應(yīng)。光合成 H 2 O 2 主要包括兩種反應(yīng)路徑：水氧化與氧還原。最高效節(jié)能的方式則是實(shí)現(xiàn) H 2 O 2 的全反應(yīng)光合作用，即在不使用犧牲劑的情況下，通過水氧化和氧還原同時(shí)生產(chǎn) H 2 O 2 ，從而最大限度地利用能量。為此，光催化劑的設(shè)計(jì)除了滿足光氧化還原性能的基本要求外，還需要具備例如，寬的光吸收區(qū)域、合適的能帶結(jié)構(gòu)和可以有效利用光生電子、空穴等特點(diǎn)。 共價(jià)有機(jī)骨架( COFs )通過強(qiáng)共價(jià)鍵連接，具有清晰的晶態(tài)結(jié)構(gòu)、高化學(xué)穩(wěn)定性和孔隙率高等優(yōu)點(diǎn)， 在全反應(yīng) H 2 O 2 光合成領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景
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蘭亞乾教授課題組自 2012 年底成立以來，主要以團(tuán)簇化學(xué)和配位化學(xué)為研究導(dǎo)向，設(shè)計(jì)合成結(jié)構(gòu)新穎且穩(wěn)定的晶態(tài)材料用于光、電、化學(xué)能等相關(guān)清潔能源領(lǐng)域的轉(zhuǎn)化與應(yīng)用。研究內(nèi)容涉及多酸（ POMs ）、金屬有機(jī)團(tuán)簇（ MOCs ）、金屬有機(jī)框架（ MOFs ）以及共價(jià)有機(jī)骨架材料（ COFs ）的合成與應(yīng)用。目前，課題組已在光電催化領(lǐng)域包括水裂解反應(yīng)， CO 2 還原、氧還原反應(yīng)（ ORR ）以及質(zhì)子導(dǎo)電和固態(tài)電解質(zhì)材料方面等取得一系列重要進(jìn)展。相關(guān)研究在 Nat. Commun. 、 J. Am. Chem. Soc. 、 Angew. Chem. Int. Ed. 、 Adv. Mater. 、 Matter 、 Chem 、 Chem. Soc. Rev. 等國際知名期刊上發(fā)表論文 200 余篇。團(tuán)隊(duì)目前有導(dǎo)師 6 名，博士后 15 名，博士 14 名，碩士 42 名。課題組網(wǎng)站： http://www.yqlangroup.com
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https://doi.org/10.1002/anie.202218868
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