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南開大學AM：鑒定穩(wěn)定的Pt單原子光催化劑

時間：2022-04-19 來源：瀏覽：

南開大學AM：鑒定穩(wěn)定的Pt單原子光催化劑

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目前單原子催化劑領域，人們 亟需理解在催化反應過程中單原子的催化機理和單原子催化位點的動態(tài)變化 。

有鑒于此， 南開大學展思輝、沈鑄睿等 報道發(fā)現(xiàn)在 Pt SA-Zn _0.5 Cd _0.5 S 單原子催化劑的單原子催化位點在溶液相光催化反應中對離子的 Brownian 碰撞表現(xiàn)非常有趣的現(xiàn)象，導致不同單原子催化劑產(chǎn)生位點的結構變化過程區(qū)別、表現(xiàn)不同的催化活性和催化穩(wěn)定性。

本文要點

要點 1. 通過同步輻射、表面結構表征、顯微成像表征、理論計算等方法結合， 揭示發(fā)現(xiàn)兩種催化反應位點： Pt _Zn-sub -S ₃ (Pt 取代 Zn 位點 ) and Pt _ads -S ₂ (Pt 吸附在催化劑的界面 ) 。在 Na ₂ S 溶液中 S ^2- 與 Pt 原子配位，因此導致 Pt 原子從 Pt _ads -S ₂ 位點剝離，同時穩(wěn)定性更好的 Pt _Zn-sub -S ₃ 位點得以保留，因此在催化反應中實現(xiàn)了較低的穩(wěn)定催化反應速率（ 19.40 mmol g ^-1 h ^-1 ）。在抗壞血酸溶液中，抗壞血酸離子與 Pt 原子的結合力更低，但是仍能夠降低 Pt _ads -S ₂ 催化位點的移動能壘（從 67.18 mmol g ^-1 h ^-1 降低至 35.96 mmol g ^-1 h ^-1 ），因此在 6 h 后降低 52.03 % ， Pt _ads -S ₂ 單原子催化位點在光催化反應過程中發(fā)生團聚和形成納米簇狀結構，這種催化劑具有更高的催化活性，但是催化活性隨反應時間面臨衰減。

要點2 . 通過催化活性位點的催化活性， 設計了主要結構為 Pt _Zn-sub -S ₃ 結構的 Pt SA-ZCS-sulfur 催化劑，在光催化反應中實現(xiàn)了較好的催化活性 ， 420 nm 的量子效率為 14.0 % ， 6 h 光催化反應后催化反應活性降低 5 % ，最高的催化反應活性達到 79.09 mmol g ^-1 h ^-1 。

Fangyuan Chen, Wenming Sun, Dongpeng Zhang, Fa Guo, Sihui Zhan, Zhurui Shen, Identification the Stable Pt Single Sites in the Environment of Ions: From Mechanism to Design Principle, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202108504

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202108504

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