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清華大學(xué)Nature Materials，中科院Nature Materials| 頂刊日?qǐng)?bào)20240416

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清華大學(xué)Nature Materials，中科院Nature Materials| 頂刊日?qǐng)?bào)20240416

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1.清華大學(xué)Nature Materials：一種鐵磁極性金屬的設(shè)計(jì)

極性金屬由于其獨(dú)特的功能，受到了人們的廣泛關(guān)注。近日，清華大學(xué)于浦報(bào)道了Ca ₃ Co ₃ O ₈ 中本征共存鐵磁性、極性畸變和金屬性的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)。

本文要點(diǎn)：

1) 這種材料通過四面體CoO ₄ 單層和八面體CoO ₆ 雙層的交替堆疊而結(jié)晶。鐵磁性金屬態(tài)被限制在CoO ₆ 層內(nèi)，并且由于Co位移而產(chǎn)生破壞的反轉(zhuǎn)對(duì)稱性。空間反演和時(shí)間反演對(duì)稱性的破壞，以及它們的強(qiáng)耦合，產(chǎn)生了具有奇異無(wú)磁場(chǎng)非互易電阻率的本征磁手性各向異性。

2) 偶極誘導(dǎo)的自旋軌道耦合產(chǎn)生了一種拓?fù)浠魻栃?yīng)，這種效應(yīng)在寬的溫度-磁場(chǎng)相空間中持續(xù)存在。該工作不僅為探索金屬系統(tǒng)中極性和磁性之間的耦合提供了重要平臺(tái)，還定義了一種實(shí)現(xiàn)奇異相關(guān)電子態(tài)的設(shè)計(jì)策略。

參考文獻(xiàn)：

Jianbing Zhang et.al A correlated ferromagnetic polar metal by design Nature Materials 2024

DOI: 10.1038/s41563-024-01856-6

https://doi.org/10.1038/s41563-024-01856-6

2.中科院Nature Materials：多元合金加工硬化不穩(wěn)定性的調(diào)控

長(zhǎng)期以來(lái)，強(qiáng)度-延展性的權(quán)衡一直是傳統(tǒng)金屬結(jié)構(gòu)材料中的一個(gè)棘手問題，在多主元素合金中也不例外。在超高屈服強(qiáng)度下，塑性不穩(wěn)定性（頸縮）過早發(fā)生，導(dǎo)致延展性幾乎完全消失。近日，中國(guó)科學(xué)院力學(xué)研究所武曉雷等人利用過早頸縮來(lái)進(jìn)行VCoNi多主元素合金的加工硬化。

本文要點(diǎn)：

1) 作為初始拉伸響應(yīng)的Lüders帶在帶前沿引起持續(xù)的局部頸縮，從而產(chǎn)生三軸應(yīng)力和應(yīng)變梯度，導(dǎo)致位錯(cuò)快速擴(kuò)散。此外，位錯(cuò)與局部化學(xué)有序區(qū)域的相互作用導(dǎo)致額外的加工硬化。雙重加工硬化相結(jié)合，可反向抑制和穩(wěn)定過早頸縮，并促進(jìn)均勻變形。

2) 因此，作者實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)度和延展性的協(xié)同作用，其中延展性約為20%，室溫和低溫變形過程中的屈服強(qiáng)度為2 GPa ? 。該發(fā)現(xiàn)為協(xié)同加工硬化提供了一種不穩(wěn)定性調(diào)控策略，以克服超高屈服強(qiáng)度下的強(qiáng)度-延性悖論。

參考文獻(xiàn)：

Bowen Xu et.al Harnessing instability for work hardening in multi-principal element alloys Nature Materials 2024

DOI: 10.1038/s41563-024-01871-7

https://doi.org/10.1038/s41563-024-01871-7

3.華東師范大學(xué)Science Advances：沸石-金屬氧化物體系催化聚乙烯與二氧化碳的偶聯(lián)轉(zhuǎn)化

沸石催化的聚乙烯(PE)芳構(gòu)化反應(yīng)通過氫化和氫解反應(yīng)降低芳烴收率。二氧化碳加氫所需的氫可以由芳構(gòu)化過程中形成的氫自由基提供。

近日，華東師范大學(xué)趙晨，Jingqing Tian，馬冰等人使用沸石-金屬氧化物催化劑(HZSM-5+CuZnZrO _x )在380 ℃、無(wú)氫和無(wú)溶劑的條件下，有效地將PE和CO ₂ 轉(zhuǎn)化為芳烴和CO。

文章要點(diǎn)

1）在HZSM-5上PE芳構(gòu)化產(chǎn)生的氫，通過沸石的Brnsted酸性中心擴(kuò)散到鄰近的CuZnZrO _x ，在那里被 CO ₂ 原位捕獲，產(chǎn)生碳酸氫鹽，并進(jìn)一步氫化為 CO。這有利于芳構(gòu)化，同時(shí)抑制氫化和二次氫解反應(yīng)。

2）芳烴收率為 62.5 wt%，其中 60% 由苯、甲苯和二甲苯 (BTX) 組成。CO ₂ 的轉(zhuǎn)化率高達(dá) 0.55 mmol g _PE ^?1 。

該芳構(gòu)化-氫捕獲途徑為廢塑料和二氧化碳的綜合利用提供了一種可行的方案。

參考文獻(xiàn)：

Yangyang Liu, et al, Coupled conversion of polyethylene and carbon dioxide catalyzed by a zeolite–metal oxide system, Sci. Adv. 10, eadn0252 (2024)

DOI：10.1126/sciadv.adn0252

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn0252

4.Science Advances：具有可切換功能的機(jī)械穩(wěn)定的聚合物分子篩膜用于高二氧化碳分離性能

開發(fā)高性能的二氧化碳選擇性捕集膜對(duì)于推進(jìn)節(jié)能的二氧化碳捕集技術(shù)至關(guān)重要。雖然分子篩長(zhǎng)期以來(lái)一直是有吸引力的膜材料，但將其轉(zhuǎn)化為實(shí)際的膜應(yīng)用一直是具有挑戰(zhàn)性的。

近日，韓國(guó)科學(xué)技術(shù)院Tae-Hyun Bae等人介紹了一種創(chuàng)新的方法來(lái)制作聚合物分子篩膜，以實(shí)現(xiàn)出色的二氧化碳分離性能，同時(shí)保持機(jī)械穩(wěn)定性。

文章要點(diǎn)：

1）首先，由精心設(shè)計(jì)的可溶液加工、超交聯(lián)和官能化的聚合物制備出具有高透氣性和機(jī)械穩(wěn)定性的聚合物分子篩膜。然后，通過隨后引入各種胺基載體來(lái)微調(diào)二氧化碳的選擇性。

2）在各種胺中，聚乙烯亞胺因在保留超微孔的同時(shí)使較大的孔區(qū)功能化而脫穎而出，從而改善了二氧化碳/氮的分離性能。優(yōu)化后的膜表現(xiàn)出優(yōu)異的二氧化碳/氮分離性能，超過了其他已報(bào)道的聚合物分子篩膜，甚至與迄今報(bào)道的大多數(shù)碳分子篩膜競(jìng)爭(zhēng)。

參考文獻(xiàn)

Hongju Lee and Tae-Hyun Bae, Mechanically stable polymer molecular sieve membranes with switchable functionality designed for high CO2 separation performance, Sci. Adv. 10, eadl2787 (2024)

DOI: 10.1126/sciadv.adl2787

https://www.science.org on April 13, 2024

5.Science Advances：用于有機(jī)光電子器件的具有通用三層結(jié)構(gòu)的全溶液處理超柔性可穿戴傳感器

全溶液處理的有機(jī)光電器件可以大規(guī)模制造集成多種功能的超薄可穿戴電子產(chǎn)品。然而，有機(jī)光電子復(fù)雜的多層堆疊器件結(jié)構(gòu)給可擴(kuò)展生產(chǎn)帶來(lái)了挑戰(zhàn)。

近日，日本理化學(xué)研究所Takao Someya，Kenjiro Fukuda等人建立了全溶液工藝來(lái)制造可穿戴的、自供電的光體積圖(PPG)傳感器。通過使用適用于有機(jī)光伏、光電探測(cè)器和發(fā)光二極管的三層器件結(jié)構(gòu)，研究人員實(shí)現(xiàn)了與蒸發(fā)電極的復(fù)雜參考器件相當(dāng)?shù)男阅芎透叩姆€(wěn)定性。

文章要點(diǎn)：

1）基于全溶液處理的有機(jī)發(fā)光二極管和光電探測(cè)器的PPG傳感器陣列可以在大面積的超薄襯底上制備，以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期存儲(chǔ)穩(wěn)定性。

2）研究人員將其與大面積、全溶液處理的有機(jī)太陽(yáng)能組件集成在一起，實(shí)現(xiàn)了自供電的健康監(jiān)測(cè)系統(tǒng)。

3）研究人員基于有機(jī)光電子學(xué)在大面積超薄襯底上制造出具有復(fù)雜功能的高通量可穿戴電子設(shè)備。

研究發(fā)現(xiàn)可以促進(jìn)集成復(fù)雜功能的超薄電子設(shè)備的高通量制造。

參考文獻(xiàn)

Lulu Sun, et al, All-solution-processed ultraflexible wearable sensor enabled with universal trilayer structure for organic optoelectronic devices, Sci. Adv. 10, eadk9460 (2024)

DOI: 10.1126/sciadv.adk9460

https://www.science.org on April 13, 2024

6.JACS：可溶液操作的酸性導(dǎo)電MOF

發(fā)展導(dǎo)電MOF材料是個(gè)巨大挑戰(zhàn)，這是因?yàn)镸OF的摻雜是個(gè)較大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此， 浦項(xiàng)科技大學(xué)Sarah S. Park 、 俄勒岡大學(xué)Christopher H. Hendon 等報(bào)道通過在六羥基三苯（hexahydroxytriphenylene）鏈接分子上安裝懸垂有機(jī)胺分子，得到與Cu ₃ (HHTP) ₂ 相同結(jié)構(gòu)的Cu ₃ (HHTATP) ₂ 。

本文要點(diǎn)：

1）得到的Cu ₃ (HHTATP) ₂ 具有特征性的CuO ₄ 金屬節(jié)點(diǎn)，最大導(dǎo)電性高達(dá)1.21 S/cm，這是二維MOF導(dǎo)電材料最好的結(jié)果。合成的Cu ₃ (HHTATP) ₂ 能夠通過酸處理得到質(zhì)子化，并且通過質(zhì)子化提高導(dǎo)電性。

2）作者通過旋涂酸性溶液的方式制備Cu ₃ (HHTATP) ₂ 的大面積薄膜。這項(xiàng)工作實(shí)現(xiàn)了一種具有前景的溶液處理構(gòu)筑導(dǎo)電摻雜MOF材料的方法。

參考文獻(xiàn)

Geunchan Park, Monique C. Demuth, Christopher H. Hendon*, and Sarah S. Park* , Acid-Dependent Charge Transport in a Solution-Processed 2D Conductive Metal-Organic Framework , J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02326

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02326

7.東南大學(xué)Adv Mater綜述：解決納米酶pH局限的機(jī)理、方法、應(yīng)用

在過去十年，納米酶的發(fā)展得到廣泛關(guān)注，通常起到類過氧化物酶、類氧化酶樣和類過氧化氫酶的納米酶的表現(xiàn)與pH有關(guān)，而且人們對(duì)于納米酶的催化機(jī)理并不清楚，這嚴(yán)重影響了納米酶技術(shù)的應(yīng)用。因此人們需要對(duì)納米酶的pH效應(yīng)有關(guān)的機(jī)理進(jìn)行總結(jié)討論，而且進(jìn)一步討論如何克服這些局限性。

有鑒于此， 東南大學(xué)張宇、 馬明 、 武昊安 等綜述討論如何打破納米酶性能受到pH值的局限性的現(xiàn)象產(chǎn)生的機(jī)理，以及方法與應(yīng)用。

本文要點(diǎn)：

1）總結(jié)各種活性隨pH變化而變化的納米酶，并且分析討論催化環(huán)境重構(gòu)的相關(guān)概念、提高納米酶催化活性和打破pH局限的相關(guān)問題。此外，對(duì)受到pH值影響的納米酶在傳感、疾病診斷、降解污染物等領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)行總結(jié)。最后，討論如何發(fā)展受pH影響納米酶的挑戰(zhàn)以及未來(lái)發(fā)展的前景。

2）這些總結(jié)討論有助于設(shè)計(jì)受pH影響納米酶的設(shè)計(jì)，拓展這些納米酶的應(yīng)用場(chǎng)景，提高納米酶的效率。

參考文獻(xiàn)

Kaizheng Feng, Guancheng Wang, Shi Wang, Jingyuan Ma, Haoan Wu, Ming Ma, Yu Zhang, Breaking the pH Limitation of Nanozymes: Mechanisms, Methods and Applications, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202401619

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202401619

8.華東師范Adv Mater：內(nèi)嵌CoP的MOF電催化還原硝酸鹽制備氨

在中性溶液環(huán)境下電催化還原硝酸鹽的技術(shù)為綠色合成氨和處理廢水提供具有前景的技術(shù)，電催化劑的理性設(shè)計(jì)是成功的關(guān)鍵。

有鑒于此， 華東師范大學(xué) 余承忠教授 、劉超 研究員等 基于機(jī)器和物流概念，將CoP納米粒子組裝在分子篩咪唑框架材料（Zn-ZIF）內(nèi)部，從而構(gòu)筑了納米工廠，得到性能優(yōu)異的電催化還原硝酸鹽催化劑。

本文要點(diǎn)：

1）將雙金屬的ZnCo-ZIF進(jìn)行選擇性磷化處理生成CoP，隨后生成的CoP能夠作為催化活性位點(diǎn)（類似機(jī)器的作用）進(jìn)行分子制造（將NO ₃ ^- 轉(zhuǎn)化為NH ₄ ⁺ ）。Zn-ZIF保留的陽(yáng)離子有助于反應(yīng)物的輸送，將NO ₃ ^- 反應(yīng)物通過自動(dòng)輸送的方式傳輸?shù)酱呋钚晕稽c(diǎn)，而且及時(shí)將NH ₄ ⁺ 從納米工廠轉(zhuǎn)移。

2） Zn-ZIF和CoP之間的相互作用能夠調(diào)控電子結(jié)構(gòu)，提升缺電子狀態(tài)的Co位點(diǎn)的d能帶位置，因此改善NO ₃ ^- 還原/加氫催化生成NH ₃ ，并且限制競(jìng)爭(zhēng)的HER反應(yīng)。CoP/Zn-ZIF納米工廠實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的電催化還原硝酸鹽性能，法拉第效率達(dá)到97 %，氨的產(chǎn)率高達(dá)0.89 mmol cm ^-1 h ^-1 ，該性能達(dá)到報(bào)道電催化劑的范圍。這項(xiàng)研究為開發(fā)高效率的電催化劑提供幫助。

參考文獻(xiàn)

Chaoqi Zhang, Yue Zhang, Rong Deng, Ling Yuan, Yingying Zou, Tong Bao, Xinchan Zhang, GuangFeng Wei, Chengzhong Yu, Chao Liu , Enabling Logistics Automation in Nanofactory: Cobalt Phosphide Embedded Metal‐Organic Frameworks for Efficient Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia , Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202313844

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202313844

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