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反應(yīng)相外傳質(zhì)和傳熱external mass and heat transfer

時間：2020-03-01 來源：網(wǎng)絡(luò) 瀏覽：
簡稱外部傳遞過程。多相反應(yīng)過程中反應(yīng)器傳遞過程之一，反應(yīng)相外部（以下簡稱外部）進行的即非反應(yīng)相與相界面之間的傳質(zhì)和傳熱。反應(yīng)相內(nèi)傳質(zhì)和傳熱為反應(yīng)器中的另一傳遞過程。
　　多相反應(yīng)的進行，首先必須依靠反應(yīng)物由非反應(yīng)相傳向相界面，然后再由相界面?zhèn)飨蚍磻?yīng)相，反應(yīng)產(chǎn)物則從反應(yīng)相傳向相界面，然后再由相界面向外部傳遞。例如氣固相催化反應(yīng)中，反應(yīng)物向催化劑外表面?zhèn)鬟f，產(chǎn)物則從催化劑外表面向氣相主體傳遞。由于反應(yīng)的熱效應(yīng)，也伴隨著相應(yīng)的熱量傳遞。由于外部的傳質(zhì)阻力，所以在相界面處，反應(yīng)物A的濃度必然低于外部主體，產(chǎn)物的濃度則高于外部主體濃度。因為界面上反應(yīng)物的濃度難以直接測定，故常以外部主體濃度作為基準，并采用外部效率因子的概念來描述相外傳質(zhì)對反應(yīng)速率的影響。
　　外部傳質(zhì)模型 　設(shè)以C岹表示反應(yīng)物外部主體濃度，C岟為反應(yīng)物界面濃度。對各級反應(yīng)來說，雖函數(shù)形式不同，但均有：
　　　　　　　　

式中Dɑ稱為達姆科勒數(shù)，其物理意義為極限的反應(yīng)速率(C岟=C岹時的反應(yīng)速率，此時反應(yīng)速率最高)與極限的傳質(zhì)速率（對不可逆反應(yīng)為C岟=0時的傳質(zhì)速率，此時傳質(zhì)速率最高）之比。以外部主體濃度C岹作為基準，表觀速率為：
　　　　　　　

式中n為反應(yīng)級數(shù)；k為反應(yīng)速率常數(shù)；ηe為外部效率因子，或稱外部有效因子，它是Dɑ的函數(shù)，反映界面反應(yīng)物濃度降低對反應(yīng)速率的影響程度。對等溫條件下ηe與Dɑ的關(guān)系（見圖），

圖

可作如下分析：①如果Dɑ值接近于0，則ηe接近于1，過程為反應(yīng)控制，表觀速率不受傳質(zhì)影響。這時表觀動力學(xué)與本征動力學(xué)接近。②如果Dɑ值很大，則ηe很小，過程為傳質(zhì)控制，表觀速率取決于傳質(zhì)速率，表觀動力學(xué)與擴散動力學(xué)相近。表觀級數(shù)趨向于1級，表觀活化能由于傳質(zhì)系數(shù)的溫度效應(yīng)很小而趨于零。③Dɑ值高表示傳質(zhì)阻力大，界面反應(yīng)物濃度低，對于高反應(yīng)物濃度和低產(chǎn)物濃度有利的反應(yīng)（如伴有串聯(lián)副反應(yīng)的反應(yīng)），Dɑ值高總是不利因素。對于平行反應(yīng)，只有當(dāng)主反應(yīng)級數(shù)低于副反應(yīng)級數(shù)時Dɑ值高才為有利。
　　在等溫條件下，對于正級數(shù)反應(yīng)，ηe恒小于1。當(dāng)界面溫度高于非反應(yīng)相主體溫度時，界面溫度下的反應(yīng)速率常數(shù)大于非反應(yīng)相主體溫度下的反應(yīng)速率常數(shù)，ηe可大于1，需根據(jù)溫升另行計算。
　　外部傳熱 　與傳質(zhì)有類似的關(guān)系。在反應(yīng)相為分散相的情形下，反應(yīng)熱主要通過相際傳熱移去或輸入。相界面溫度Ti與連續(xù)相主體溫度T之差為：
　　　　　　

式中-ΔH為反應(yīng)熱效應(yīng)；-rA為反應(yīng)速率；ɑ為單位反應(yīng)器體積的相界面面積；α為傳熱分系數(shù)。 當(dāng)反應(yīng)放熱時，界面溫度上升。對有副反應(yīng)的反應(yīng)，只有當(dāng)主反應(yīng)活化能高于副反應(yīng)活化能時，界面溫升對表觀選擇性才為有利。如果為傳質(zhì)控制，則
　　　　　　　　

式中ΔTad為反應(yīng)系統(tǒng)的絕熱溫升（反應(yīng)物全部反應(yīng)后所釋放的熱量用以加熱反應(yīng)物系自身所達到的溫升）；Pr和Sc分別為物系的普朗特數(shù)和施密特數(shù)。當(dāng)活化能和系統(tǒng)絕熱溫升相當(dāng)高時，可導(dǎo)致反應(yīng)相的多態(tài)現(xiàn)象（見反應(yīng)器動態(tài)特性）。對多數(shù)氣固相反應(yīng)過程，傳質(zhì)阻力主要在內(nèi)部，傳熱阻力常常集中在外部；對液固相反應(yīng)過程，情形恰好相反。  
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