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反應(yīng)相內(nèi)傳質(zhì)和傳熱internal mass and heat transfer

時間：2020-03-01 來源：網(wǎng)絡(luò) 瀏覽：
簡稱內(nèi)部傳遞過程。多相反應(yīng)過程中反應(yīng)器傳遞過程之一，包括反應(yīng)物自相界面向反應(yīng)相內(nèi)部（以下簡稱內(nèi)部）進(jìn)行的伴有化學(xué)反應(yīng)的傳遞；反應(yīng)產(chǎn)物自相內(nèi)部向相界面的傳遞；以及由于反應(yīng)熱效應(yīng)引起的相應(yīng)的傳熱。傳熱方向與反應(yīng)物傳遞方向的異同，視反應(yīng)為放熱或吸熱而異。反應(yīng)相外傳質(zhì)和傳熱為反應(yīng)器中的另一傳遞過程。
　　內(nèi)部傳質(zhì)的數(shù)學(xué)模型 　如果反應(yīng)相是顆粒狀催化劑，則相界面為催化劑的外表面，反應(yīng)主要在催化劑的內(nèi)表面上進(jìn)行。內(nèi)部傳質(zhì)模型把組成催化劑內(nèi)表面的縱橫交錯的微孔簡化為均布在催化劑內(nèi)部的圓柱形直孔，這些圓孔的直徑和長度均相等，沿著直孔發(fā)生擴(kuò)散和反應(yīng)的雙重作用，反應(yīng)物A的濃度從外表面處的C岟沿催化劑的縱深而降低。這一簡化的物理模型，等效于反應(yīng)物在一個無微孔的反應(yīng)相內(nèi)同時進(jìn)行擴(kuò)散和反應(yīng)。與此類似，液滴為分散相的內(nèi)部傳質(zhì)也可簡化為同樣的物理模型。依此模型，在一半徑為R0的球形的反應(yīng)相微元內(nèi)，任意半徑R處反應(yīng)物A的濃度CA和界面濃度C岟有如下關(guān)系：
　　　　　　

式中：　　　　

φ稱蒂利模數(shù)，又稱西勒模數(shù)；k為反應(yīng)速率常數(shù)；n為反應(yīng)級數(shù)；De為相內(nèi)有效擴(kuò)散系數(shù)。
　　蒂利模數(shù)為一無因次數(shù)群，反映了極限的反應(yīng)速率(CA=C岟為CA的上限，此時反應(yīng)速率最高)與極限內(nèi)部傳質(zhì)速率（內(nèi)部CA=0，為不可逆反應(yīng)時CA的下限，此時傳質(zhì)速率最高）之比。以界面濃度C岟為基準(zhǔn)，則表觀反應(yīng)速率-rA為：
　　　　　　　　

式中ηi為內(nèi)部效率因子，或稱內(nèi)部有效因子，它是φ的函數(shù)，表示反應(yīng)相的利用率。
　　內(nèi)部效率因子與蒂利模數(shù)的關(guān)系 　1934年，美國E.W.蒂利研究證明在反應(yīng)相等溫條件下，ηi 恒小于或等于1（見圖）。

圖

由圖可以看出:①當(dāng)φ接近于零時，ηi接近于 1，說明表觀反應(yīng)速率幾乎不受內(nèi)部傳質(zhì)的影響，即表觀動力學(xué)與本征動力學(xué)接近。實驗也表明，反應(yīng)相微元大小幾乎不影響表觀速率。②當(dāng)φ值很大時，ηi很小，傳質(zhì)對反應(yīng)有嚴(yán)重影響，反應(yīng)主要是在界面附近的狹小區(qū)域內(nèi)進(jìn)行。表觀動力學(xué)與本征動力學(xué)相差甚遠(yuǎn)，表觀反應(yīng)級數(shù)趨于(n+1)/2，表觀活化能趨于真實活化能的 1/2。實驗則表現(xiàn)出表觀速率幾乎與反應(yīng)相尺度(如球形催化劑直徑)的倒數(shù)成正比。③φ值高，表示傳質(zhì)阻力大，反應(yīng)物濃度低。對于要求反應(yīng)物濃度高、產(chǎn)物濃度低的反應(yīng)(如伴有串聯(lián)副反應(yīng)的反應(yīng))，高φ值總是不利的因素。只有在伴有平行副反應(yīng)的反應(yīng)中，當(dāng)主反應(yīng)級數(shù)低于副反應(yīng)級數(shù)時，高φ值才為有利。如果考慮到非等溫條件，對放熱反應(yīng)來說，相內(nèi)反應(yīng)速率常數(shù)k可高于外表面溫度(即等溫條件)下k的數(shù)值，則ηi須另行計算，其值可高于1。
　　內(nèi)部傳熱 　如果反應(yīng)放熱，則內(nèi)部溫度高于界面溫度，對伴有串聯(lián)副反應(yīng)或平行副反應(yīng)的反應(yīng)來說，當(dāng)主反應(yīng)活化能高于副反應(yīng)活化能時，內(nèi)部溫升有利于選擇性。對多數(shù)氣固相反應(yīng)過程，傳質(zhì)阻力常集中于內(nèi)部，傳熱阻力則常集中在外部；對液固相反應(yīng)過程，情形正好相反。  
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