第44卷第12期化工技術(shù)與開發(fā)Vol.44 No.122015年12月Technology & Development of Chemical IndustryDec.2015聚a-烯烴合成油基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與性能關(guān)系研究進(jìn)展曹媛媛，劉通，閆義斌，孫恩浩，蔣巖(中國(guó)石油大慶化工研究中心，黑龍江大慶163714 )摘要:介紹了聚a-烯烴(PAO )合成油基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)組成與部分性質(zhì)(黏溫性能、低溫性能、氧化安定性能、剪切性能)之間的關(guān)系。通過分析PA0合成油基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)組成與物理、化學(xué)性質(zhì)之間的聯(lián)系，總結(jié)出何種分子結(jié)構(gòu)賦予潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油優(yōu)異性能，哪些組成是合成潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油的理想組分，從而優(yōu)化生產(chǎn)工藝，高水平地得到目標(biāo)組成結(jié)構(gòu)產(chǎn)物，對(duì)于潤(rùn)滑油技術(shù)發(fā)展具有重要的指導(dǎo)意義。關(guān)鍵詞:聚a-烯烴合成油基礎(chǔ)油;結(jié)構(gòu)組成;性能;關(guān)聯(lián)性;進(jìn)展中圖分類號(hào): TE 626.3文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A文章編號(hào): 1671-9905(2015)12-0035-04聚a-烯烴( PAO)是由線形a-烯烴(主要是產(chǎn)品質(zhì)量較差。C6~C2)在催化劑作用下聚合，再通過加氫以及蒸餾等程序處理,獲得的以三聚體、四聚體和五聚體為主CH要成分的合成油基礎(chǔ)油,其結(jié)構(gòu)均是比較規(guī)則的長(zhǎng)ICHCH2鏈烷烴。理論上講,在聚合反應(yīng)過程中,異構(gòu)體的產(chǎn)生是交錯(cuò)的。例如，癸烯-1聚合中三聚體與四聚體H,C、 HCIC、HCH2之間的異構(gòu)分子結(jié)構(gòu)可達(dá)到6x 10)'"1。 大量不同分L2CHC、HC、l.C子結(jié)構(gòu)的異構(gòu)體存在于潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油當(dāng)中會(huì)產(chǎn)生兩CE~CH個(gè)問題,一-是哪種異構(gòu)體分子結(jié)構(gòu)賦予潤(rùn)滑油優(yōu)異HC、HC、 HC、 HC、 HC的性能;二是如何調(diào)變工藝條件,以便高選擇性地獲~CH CH, CH得某一特定的分子結(jié)構(gòu)。合成技術(shù)的改進(jìn)是對(duì)第二齊聚法個(gè)問題的回答124,而進(jìn)行PAO分子結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系的研究則是對(duì)第一個(gè)問題的回答。yCHCH,潤(rùn)滑油主要由基礎(chǔ)油和添加劑組成,其中基礎(chǔ)1C-油是潤(rùn)滑油的主要成分,決定著潤(rùn)滑油的基本性質(zhì)。Ha CH. H.. CH CH由于潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)組成復(fù)雜,同時(shí)缺乏有效的分離手段,嚴(yán)重阻礙了對(duì)潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)及H2CHC、其性能的研究,對(duì)此，本文綜述了國(guó)內(nèi)外對(duì)聚a-烯烴基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與部分性質(zhì)之間關(guān)系的研究進(jìn)展。HC.H，H,1 PAO分子結(jié)構(gòu)H， HCCHs線性x-烯烴的制備方法主要有蠟裂解法和乙cH,烯齊聚法,我國(guó)目前沒有系列化的a-烯烴工業(yè)生產(chǎn)技術(shù),仍采用石蠟裂解法。齊聚法生產(chǎn)的聚a-烯烴蠟裂解法是較規(guī)整勻稱并呈梳狀結(jié)構(gòu)的異構(gòu)烷烴,其側(cè)鏈長(zhǎng)圖1 PAO 結(jié)構(gòu)示意圖度均勻且整齊,蠟裂解工藝生產(chǎn)的PAO側(cè)鏈長(zhǎng)短不rig.l The structural diagram of PAO-(圖1),且裂解產(chǎn)物中含較多內(nèi)烯、雙烯等雜質(zhì)，PA0是一.種化學(xué)分子式不確定的寬餾分混合收稿日期: 2015-10-1436化.工技術(shù)與開發(fā)第44卷物，其獨(dú)特的分子鏈結(jié)構(gòu)賦予PAO合成潤(rùn)滑油特殊擬方法研究了二十烷烴異構(gòu)體的側(cè)鏈對(duì)流變力場(chǎng)的的性能I5]。由于采用原料不同, PAO產(chǎn)品分子結(jié)構(gòu)影響。由于采用的分子模型和力場(chǎng)不同,很難得出有所差異,導(dǎo)致產(chǎn)品性能差距較大。明確的結(jié)論,但可以確定的是分子結(jié)構(gòu)對(duì)于流體的2聚a-烯烴合成基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與黏度和擴(kuò)散性有很大影響,并且模擬計(jì)算的可靠性較強(qiáng)。美國(guó)圣母大學(xué)Loukas 1. Kioupisl團(tuán)隊(duì)通過性能關(guān)系分析建立3種不同PAO分子結(jié)構(gòu)模型(已烯-1三聚體的2.1 聚x~烯烴合成基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成 與黏溫性能關(guān)系3種異構(gòu)體，分別命名為“星型”、“高支化型”和“直潤(rùn)滑油的黏度和黏度指數(shù)是表示油品質(zhì)量的一鏈型”),采用平衡和非平衡分子動(dòng)態(tài)模擬方法,考察項(xiàng)重要指標(biāo)，其中黏度反映油品的內(nèi)摩擦力,黏度指3種異構(gòu)體分子結(jié)構(gòu)對(duì)黏溫性能的影響,通過構(gòu)建溫度和運(yùn)動(dòng)黏度之間的關(guān)系式且作圖進(jìn)行比較,結(jié)數(shù)表示油品黏度隨溫度變化的程度。黏度指數(shù)越高,果顯示星型和直鏈型的異構(gòu)體分子運(yùn)動(dòng)黏度受溫度表示油品黏度隨溫度變化越小，其黏溫性能越好。影響較小，即黏度指數(shù)較高,直鏈型分子低溫性能較聚a-烯烴基礎(chǔ)油中存在多種異構(gòu)體分子，分子中的差,因此作者認(rèn)為PAO分子中支鏈的數(shù)量少、長(zhǎng)度支鏈數(shù)量、長(zhǎng)度和相對(duì)位置對(duì)潤(rùn)滑油的理化性能都較長(zhǎng)且分布稀疏的結(jié)構(gòu)(類似星型)是PA0產(chǎn)品的有一定影響，尤其對(duì)潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油的黏度和黏度指理想分子結(jié)構(gòu)。數(shù)影響顯著。邱銀山回考察了潤(rùn)滑油黏度的影響因素,認(rèn)為郭青鵬從摩擦學(xué)角度解釋分子鏈長(zhǎng)對(duì)黏溫性能黏度與油品的結(jié)構(gòu)組成有直接關(guān)系。潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油的影響，認(rèn)為聚a-烯烴分子鏈結(jié)構(gòu)中,隨著主鏈長(zhǎng)主要由烷烴、環(huán)烷烴、芳香烴及其衍生物類組成。其度的增長(zhǎng),黏度和黏度指數(shù)增大,是因?yàn)榉肿又g的中烷烴的黏度最低,環(huán)狀結(jié)構(gòu)的烴類黏度比烷烴高，相互作用力和液體與固體壁面之間附著力增大，使環(huán)數(shù)愈多,黏度愈大。李春秀等171利用紅外光譜分液體內(nèi)部層與層之間產(chǎn)生運(yùn)動(dòng)速度差異的現(xiàn)象增析比較了不同溫度下齊聚法生產(chǎn)的3種PA0的黏多，相鄰液層間因運(yùn)動(dòng)速度不同而產(chǎn)生的摩擦阻力度特性,同樣證實(shí)了分子結(jié)構(gòu)存在的差異是同類型隨之增大,從而造成潤(rùn)滑油黏度隨著碳原子數(shù)的增不同型號(hào)PAO黏度存在差異的真正原因。但他們大而增大。均未從分子層面指出不同分子結(jié)構(gòu)(分子鏈長(zhǎng)、支鏈2.2聚a-烯烴合成基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與低溫性能關(guān)系數(shù)量、長(zhǎng)度和位置等)對(duì)于黏度和黏度指數(shù)的影響傾點(diǎn)是表示潤(rùn)滑油低溫流動(dòng)性的一-個(gè)重要質(zhì)程度。國(guó)外早期就對(duì)PAO合成油基礎(chǔ)油分子結(jié)構(gòu)量指標(biāo)，對(duì)于生產(chǎn)運(yùn)輸和使用都有重要意義。Dh-與性能進(jìn)行過研究圖，認(rèn)為分子量和骨架結(jié)構(gòu)是主varyu等人15]應(yīng)用核磁共振分析技術(shù),研究了基礎(chǔ)要影響因素,并從經(jīng)驗(yàn)上找到一個(gè)描述潤(rùn)滑油性能油結(jié)構(gòu)與低溫流動(dòng)性的關(guān)系，認(rèn)為傾點(diǎn)的高低主要的參數(shù)--支化率(branchratio),指的是甲基含量與正構(gòu)烷基和芳香環(huán)或環(huán)烷環(huán)a位亞甲基含量有占整個(gè)分子的比例。通過經(jīng)驗(yàn)觀察可發(fā)現(xiàn)，PAO黏關(guān)，正構(gòu)烷烴傾點(diǎn)較高，而異構(gòu)烷烴傾點(diǎn)較低。由表度指數(shù)增加，支化率降低。Denis 等人指出,直鏈烷1可知，直鏈烷烴傾點(diǎn)比較高,異構(gòu)烷烴特別是長(zhǎng)支烴具有最低的支化率,因此具有高黏度指數(shù),但是其鏈的異構(gòu)烷烴傾點(diǎn)較低,支鏈結(jié)構(gòu)與位置對(duì)于傾點(diǎn)低溫性能不好,因此認(rèn)為合適的支化程度才可以滿的影響是復(fù)雜的。足PAO產(chǎn)品優(yōu)異的綜合性能,但黏度指數(shù)和支化度低溫下,潤(rùn)滑油中分子定向排列,形成針狀或片關(guān)聯(lián)性變化的原因是什么并不清楚。狀結(jié)晶,并相互聯(lián)結(jié)成三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),同時(shí)將低熔因此，為了清楚認(rèn)識(shí)PA0分子結(jié)構(gòu)對(duì)潤(rùn)滑油性點(diǎn)油通過吸附或溶劑化包于其中，致使整個(gè)油品喪能的影響，不能只限于純粹物化性質(zhì)的測(cè)定,應(yīng)該從失 流動(dòng)性。劉婕171應(yīng)用現(xiàn)代核磁技術(shù)對(duì)潤(rùn)滑油基分子水平研究基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)。目前,國(guó)外采用分子礎(chǔ)油性能進(jìn)行研究,通過分析6種不同潤(rùn)滑油基礎(chǔ)模擬方法對(duì)PA0分子結(jié)構(gòu)對(duì)性能的影響進(jìn)行了大油的傾點(diǎn)及變化趨勢(shì),認(rèn)為基礎(chǔ)油中長(zhǎng)鏈脂肪族中量的深人研究913]。Lahtela.M 小組通過分子模擬方的甲基,即-(CH).CH2CH2CH3 (n> 1 )的含量越多法考察了典型的PAO分子的立體構(gòu)像特性，但未涉時(shí),基礎(chǔ)油的傾點(diǎn)將越低?？梢姡鄠?cè)鏈的異構(gòu)烷烴及黏度方面計(jì)算,隨后他們應(yīng)用非平衡分子動(dòng)態(tài)模骨架有利于PAO保持良好的低溫流動(dòng)性,側(cè)鏈的存第8期曹媛媛等:聚a-烯烴合成油基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與性能關(guān)系研究進(jìn)展37在增大了PAO整體結(jié)構(gòu)的不規(guī)整性,使其結(jié)晶度較2.4聚a-烯烴合成基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與其他性能關(guān)系低，從而使PAO具有良好的低溫流動(dòng)性。由于機(jī)械剪切的作用，油品中的高分子聚合物1不同結(jié)構(gòu)烷烴的傾點(diǎn)被剪斷,油品黏度下降,影響正常潤(rùn)滑,因此剪切安Table 1 The pour point of different structural定性是潤(rùn)滑油的一種特殊理化性能。在相同剪切應(yīng)烴類傾點(diǎn)/C力作用下,不同油品的黏度變化趨勢(shì)有所差異,根本n-CiH308.C-C-C-C6-C-C-C-5.5原因在于其分子結(jié)構(gòu)不同。Loukas I Kioupi 采用分子模擬方法,考察不同結(jié)構(gòu)分子運(yùn)動(dòng)黏度隨剪切速C-C-C-C-C-C-C-C< -77率變化的規(guī)律,結(jié)果認(rèn)為支化度較高的分子抗剪切CC-C CC-Cn-CrpH3423性能較差，而具有長(zhǎng)側(cè)鏈的星型分子具有較低的牛-Cs-C-C-C-C3-C頓黏度,且在高剪切速率下黏度變化較小。作者認(rèn)CC為在剪切作用下,線性分子定向排列,剪切稀化,而C-C-C7-62星型分子的長(zhǎng)側(cè)鏈間相互纏繞,抵抗分子定向排列C-C-CC8-C-C8-趨勢(shì),弱化剪切作用。潤(rùn)滑油的閃點(diǎn)也是其重要的物理性質(zhì)。閃點(diǎn)的C8-C-Cs-24高低是衡量其蒸發(fā)損失、儲(chǔ)藏安全性以及運(yùn)輸使用c衡量基礎(chǔ)油低溫性能的指標(biāo)除傾點(diǎn)之外,還有的一個(gè)重要的指標(biāo)參數(shù)。- -般來說，芳烴、環(huán)烷烴揮低溫泵送性和冷啟動(dòng)性。這兩種性質(zhì)相對(duì)比較復(fù)雜，發(fā)度相對(duì)較高,其中環(huán)烷烴揮發(fā)性最高。PAO類合不但和基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)組成相關(guān)，還與生產(chǎn)設(shè)備有關(guān)成油基礎(chǔ)油,鏈烷烴高達(dá)90%以上,揮發(fā)性較低,儲(chǔ)存或運(yùn)輸損失過程中蒸發(fā)損失相對(duì)較小,較高的閃2.3聚a-烯烴合成基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與氧化安定性點(diǎn)賦予PAO類基礎(chǔ)油易于運(yùn)輸、壽命較長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)。的關(guān)系3結(jié)語(yǔ)隨著機(jī)械工業(yè)與汽車工業(yè)的發(fā)展,潤(rùn)滑油質(zhì)量通過研究PAO合成基礎(chǔ)油結(jié)構(gòu)組成與其性能要求日益提高。基礎(chǔ)油作為潤(rùn)滑油的主體,其氧化之間的關(guān)系,綜合比較黏溫性能、低溫性能以及氧化安定性對(duì)潤(rùn)滑油質(zhì)量有很大影響。潤(rùn)滑油基礎(chǔ)油的安定性發(fā)現(xiàn), PAO合成油基礎(chǔ)油中的理想分子結(jié)構(gòu)氧化安定性與其化學(xué)組成關(guān)系密切,國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)是帶長(zhǎng)側(cè)鏈、且支鏈分布稀疏的烷烴結(jié)構(gòu),類似“星其進(jìn)行了大量的研究工作1821。結(jié)果表明，當(dāng)有添型”結(jié)構(gòu);直鏈烷烴雖然黏度指數(shù)最高,抗氧化性強(qiáng)，加劑存在時(shí)，基礎(chǔ)油中的理想組分是飽和烴。PAO但是低溫性能較差,并非理想PA0分子結(jié)構(gòu);而支基礎(chǔ)油有較規(guī)整的多側(cè)鏈烷烴結(jié)構(gòu)，且齊聚法生產(chǎn)鏈較多且支鏈分布密集,即具有高支化度的分子結(jié)的PAO成分不含烯烴等不飽和化合物,使得PA0構(gòu)，致使PA0運(yùn)動(dòng)黏度對(duì)溫度變化更為敏感,黏溫具有一定的氧化安定性。鄂紅軍等人22采用GC/ .性能差,不是最佳結(jié)構(gòu)組成。MS、13C核磁共振光譜法等技術(shù)手段,分析了API .聚ax-烯烴合成潤(rùn)滑油作為一種性能優(yōu)良的基II4和PAO-4基礎(chǔ)油的組成結(jié)構(gòu)對(duì)熱穩(wěn)定性和氧礎(chǔ)油,在航空、軍工汽車等行業(yè)應(yīng)用廣泛。特別是化安定性的影響，認(rèn)為PA0-4基礎(chǔ)油含有的高達(dá)汽車工業(yè)產(chǎn)品的全面升級(jí),以及環(huán)保、節(jié)能要求的加96.4%的鏈烷烴,以及大量的S-1、S-2、S-11的結(jié)強(qiáng)，其對(duì)潤(rùn)滑油的性能要求越來越高,但潤(rùn)滑油檔構(gòu)分子,決定了其對(duì)抗氧劑具有更優(yōu)異的感受性。次的提升跟不上汽車發(fā)展對(duì)潤(rùn)滑油質(zhì)量的要求，其oiM‘中一個(gè)重要的原因是基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)研究相對(duì)落后。;-111PAO結(jié)構(gòu)組成復(fù)雜,同時(shí)缺乏有效分離手段,嚴(yán)重0表示分子末端碳，.表示推斷碳在分子中的位置阻礙了對(duì)其結(jié)構(gòu)組成及性能的研究。國(guó)外很早就將圖2不同 18C-NMR化學(xué)位移處烴類結(jié)構(gòu)推斷圖分子模擬方法用于PAO分子結(jié)構(gòu)與性能研究，從分Fig.2 The three diferent molecular structures concluded under子層面上深入研究其結(jié)構(gòu)對(duì)性能的影響,以便對(duì)其different “C-NMR chemical shift結(jié)構(gòu)優(yōu)化,生產(chǎn)性能更加優(yōu)異的聚a -烯烴合成潤(rùn)化工技術(shù)與開發(fā)第44卷滑油。因此，創(chuàng)新研究方法并借助多種分析儀器,從[11] Moore, J. D.. Cui, s.r., Cummings, P. T.. Cochran, H. D.分子角度對(duì)PAO基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)組成與性質(zhì)關(guān)聯(lián)性Rheology of lubricant basestocks: A molecular dynam-ics study of C [sub 30] isomers [J]. JChem. Phys., 2000,進(jìn)行系統(tǒng)研究,建立結(jié)構(gòu)參數(shù)與性能關(guān)系網(wǎng)絡(luò),掌握113(19): 3260.潤(rùn)滑基礎(chǔ)油的理化性能,對(duì)于國(guó)內(nèi)潤(rùn)滑油技術(shù)發(fā)展、[12] Lahtela, M.. Linnolahti, M., Pakkanen, T. A., Rowley, R.企業(yè)進(jìn)行高檔新牌號(hào)PAO產(chǎn)品開發(fā)具有重要的學(xué)L. Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations of術(shù)價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。3-Methylhexane: The Effct of Inter and Intramolecu-參考文獻(xiàn):lar Potential Models on Simulated Viscosity [J]. J.Chem.[1] Henze, H. R.. Blair, C. M. The number of isomeriePhy..1998( 108): 2626.hydrocarbons of the methane series [J]. J. Am. Chem. Soc..[13] Mondello, M., Grest, G. S.. Garcia, A. R., Silbernagel, B.C.1931(53): 3077-3085.Computer simulations of shear and friction between poly-[2] Brennan, J.A. 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The relationship analysis betweencomposition and its properties indicated which component was the lubricant base oil ideal component, which structural compositiongave the excellent property of the lubricant base oil in order to optimize the production process and guild the manufacture get highlevel target structural composition products, and the future development of the lubricant base oil was pointed out.Key words: poly- a -olefins synthetic lubricant oil; structural composition; properties; relationship; tchnical progress