ISSN 1000-0054清華大學(xué)學(xué)報(bào) (自然科學(xué)版)2003年第43卷第10期33/37CN 11-2223/N J Tsinghua Univ (Sci &. Tech)，2003, Vol. 43，No. 101420- 1423甲醇合成產(chǎn)率對(duì)多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)效率的影響張晉，段遠(yuǎn)源(清華大學(xué)熱能工程系，北京100084)摘要:多聯(lián)產(chǎn)是復(fù)雜的、高效環(huán)保的化工能源系統(tǒng),甲醇于工藝過程的熱和電。多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)能夠提高能源利合成和發(fā)電聯(lián)產(chǎn)是最典型的多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)。由于不是單一類型用的合理性,滿足可持續(xù)發(fā)展的要求。立足于我國(guó)以的產(chǎn)品，該文采用可用能方法對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行能分析,考慮了煤為主的能源結(jié)構(gòu),以煤氣化為核心的多聯(lián)產(chǎn)技術(shù)化工和發(fā)電的物理可用能和化學(xué)可用能。以1 kg干煤粉為是解決我國(guó)未來能源可持續(xù)發(fā)展的方向之一。目前基礎(chǔ),計(jì)算出系統(tǒng)各主要單元的可用能平衡,將聯(lián)產(chǎn)和分產(chǎn)由煤氣化的先進(jìn)技術(shù)出發(fā),無論是單純應(yīng)用于整體.計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較,說明在聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)中甲醇合成可用能效煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電(IGCC)，還是單純用于化工率高于分產(chǎn),增加甲醇轉(zhuǎn)化率可提高系統(tǒng)總效率。計(jì)算給出了甲醇合成產(chǎn)率達(dá)到平衡態(tài)的0.9時(shí)系統(tǒng)的可用能流,此時(shí)產(chǎn)品,因?yàn)楣潭ㄙY產(chǎn)建設(shè)投資比較大,都會(huì)遇到競(jìng)爭(zhēng)聯(lián)產(chǎn)效率比分產(chǎn)高2. 7%。力差的問題。如果在IGCC的基礎(chǔ)上將生產(chǎn)電、化工關(guān)鍵詞:熱力學(xué);變換反應(yīng);甲醇合成;產(chǎn)率;多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng);產(chǎn)品和燃料的工藝有機(jī)結(jié)合在-起,不僅總的能效可用能效率可以提高,而且可以提高其經(jīng)濟(jì)競(jìng)爭(zhēng)力,促進(jìn)它的商中圖分類號(hào): TK 123文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A業(yè)化中。由煤制得的合成氣經(jīng)過變換反應(yīng)達(dá)到滿足甲醇合成要求的氫碳比,這一過程消耗了能量但提文章編號(hào): 1000-0054(2003)10-1420-04 .高了甲醇產(chǎn)率,不同的甲醇產(chǎn)率其多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的效率不同。由于多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)本身十分復(fù)雜,因此現(xiàn)有對(duì)Effect of methanol synthesis ratio多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的認(rèn)識(shí)和研究還不夠完善。以煤氣化為on a polygeneration system核心的多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)中，甲醇合成和發(fā)電是最簡(jiǎn)單、最ZHANG Jin, DUAN Yuanyuan典型的化工和動(dòng)力系統(tǒng),甲醇和電是其主要產(chǎn)品[2]。(Department of Thermal Engineering ,本文以甲醇-發(fā)電系統(tǒng)為例進(jìn)行分析。由于不再Tsinghua University, Beijing 100084, China)是單一類型的產(chǎn)品,在分析的時(shí)候,不能簡(jiǎn)單地用系A(chǔ)bstract: Cogeneration is a complex. efficient and environmental-friendly system to simultaneously generate chemical fuels and統(tǒng)熱效率或可用能效率來表達(dá)系統(tǒng)能量利用的合理程度。對(duì)效率的計(jì)算是以1kg干煤粉為基礎(chǔ),忽略typical components of the simplest cogeneration system. The exergy掉一些次要環(huán)節(jié)后,對(duì)氣化單元、凈化單元、合成單method was used to calculate both the physical exergy and thechemical exergy for various production ratios. The methanol元和蒸汽發(fā)生系統(tǒng)進(jìn)行建模,在能量平衡的基礎(chǔ)上synthesis efficiency in the cogeneration system was higher than in a計(jì)算多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)各部分的熱效率和可用能損失。stand alone methanol production system. The cogeneration system對(duì)于合成甲醇和發(fā)電比例的研究進(jìn)一步揭示了exergy efficiency increased with increasing methanol synthesis ratio.The exergy flows with a methanol synthesis ratio of 0.9 at多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的能量利用率。增加甲醇產(chǎn)率,化學(xué)能轉(zhuǎn)equilibrium show that cogeneration can be 2. 7% more efcient than化為熱能的比例降低,發(fā)電量減少,系統(tǒng)可用能損失separated methanol and power generation systems.減少。對(duì)于由煤制得的煤氣,其主要成分氫碳比遠(yuǎn)小Key words : thermodynamics;shiftingreaction;synthesis; reaction ratio; cogeneration; exergyefficiency收稿日期: 2002-12-20基金項(xiàng)目:國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項(xiàng)目(G1999022304);高等學(xué)校優(yōu)秀青年教師教學(xué)科研獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃資助項(xiàng)目多聯(lián)產(chǎn)技術(shù)指的是用從單一的設(shè)備(氣化爐)中作者簡(jiǎn)介:張晉(1978-),男(滿),遼寧，碩士研究生。產(chǎn)生的合盛氖來聯(lián)產(chǎn)多種化工產(chǎn)品、液體燃料(甲通訊聯(lián)系人:段遠(yuǎn)源，副教授，醇、FT合成燃料、二甲醚、城市煤氣)、氫氣以及用E- mail: yyduan@ te. tsinghua. edu. cn張晉，等:甲醇合成產(chǎn)率對(duì)多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)效率的影響1421于2:1 (甲醇合成反應(yīng)中H2、CO化學(xué)計(jì)量比)[3],2系統(tǒng)的能量平衡和物質(zhì)平衡因此為增加甲醇產(chǎn)率需要調(diào)整水煤氣變換過程中的針對(duì)多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的流程,本文以1kg山西晉城煤氣成分,對(duì)該過程的設(shè)計(jì)和比較是本文的研究目9#無煙煤干煤粉為基礎(chǔ)進(jìn)行計(jì)算,煤的主要化學(xué)元的之一。素、水份和灰份的質(zhì)量分?jǐn)?shù)w結(jié)果見表1。1多聯(lián)產(chǎn)的原則性系統(tǒng)圖表1山西晉城9“無煙煤空氣干燥基成分圖1所示為甲醇合成和發(fā)電的多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的簡(jiǎn)水份(H2O)灰份(A)SCHNC化流程。4.1922. 412.02 66.18 1.9 0.62 2. 69硫網(wǎng)收一疏單質(zhì)該組分在干法氣化爐中對(duì)氣化劑配比的優(yōu)化結(jié)煤一[氣化爐變換器上0脫硫-[脫確果為氧煤質(zhì)量比0.75,水煤質(zhì)量比0.20541。根據(jù)氣化爐熱平衡關(guān)系式:功-[空分]一一壓氣機(jī)空氣清潔煤氣煤的熱值+氣化劑顯熱=煤氣的熱值+給水-七余熱鍋爐]- [透平]-[燃燒室}-合成器]-甲脖混合氣體焓+水蒸汽潛熱+末反應(yīng)碳損失+排氣←-J[發(fā)電機(jī) ]-一申排渣熱損失+氣化爐散熱損失，蒸汽以及煤的低位熱值Qr的估算式[5][汽輪機(jī)}→-凝汽器](kJ.kg-I)21.= 12807.6 十216. 6wc十734. 2wH圖1系統(tǒng)流程圖199.7wo一132. 8wA一188. 3twH,o, .(2)經(jīng)過預(yù)處理的干煤粉被氮?dú)鈹y帶,和氣化劑(高可以求出氣化爐出口煤氣溫度為1 430K.主要?dú)饧兌妊鯕狻⑺羝?-起進(jìn)入氣化爐進(jìn)行高溫不完全體成分為CO、H2、CO2、H2O、N2、Ar和H2S。假燃燒反應(yīng),粗煤氣的主要成分是CO、H2、 CO2、設(shè)煤氣經(jīng)激冷過程成分不變,該過程40%的熱能可H2O、N2、Ar和H2S。氣化劑中的氧氣由空分系統(tǒng)被回收,隨后進(jìn)行的是水蒸汽轉(zhuǎn)化和脫硫脫碳工序，制得。多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)可采用部分整體化的空分系統(tǒng),一各工序出口煤氣摩爾分?jǐn)?shù)n、摩爾數(shù)N。、溫度Tg部分壓縮空氣取自燃?xì)廨啓C(jī)壓氣機(jī)的抽氣,另-部見表2。分壓縮空氣由蒸汽透平提供動(dòng)力并配備一臺(tái)電動(dòng)機(jī)表2各工序 下游合成氣參數(shù)x1%用于啟動(dòng)過程。從氣化爐出來的粗煤氣要先經(jīng)過激工序H2COCO2H2ON2H2SA. Ng/mol Tg/K冷,通過水洗除去其中的灰塵同時(shí)降低溫度,隨后進(jìn)粗煤氣24.55 63.62 4.20 3.84 2.63 0.78 0.37 80.47 1 430激冷24.55 63.62 4.20 3.84 2.63 0.78 0.37 80.47 498行水煤氣變換反應(yīng)調(diào)整煤氣中的氫碳比,使其滿足變換45.98 19.34 30.90 0.99 1.95 0.58 0.28 108.63 498-次通過法制甲醇要求的2:1,以提高甲醇產(chǎn)率。從凈化64.83 27.27 3.38 1.39 2. 74≈0 0.39 77.0449變換器出來的煤氣要經(jīng)過脫硫脫碳兩道凈化工序，在甲醇合成過程中,反應(yīng)的平衡態(tài)可由化學(xué)平成為清潔煤氣。從脫硫塔里回收的含硫化合物可以衡常數(shù)K;求解，制成元素硫回收,脫碳工序的作用是除去煤氣中的K，1=fM大部分CO2,使CO2的含量在甲醇化合中催化劑所fco. fA,’要求的范圍內(nèi)。清潔煤氣一次通過甲醇合成反應(yīng)器，fM fH,o(3)-部分H2、CO化合成粗甲醇經(jīng)過精餾成為化工產(chǎn)fo,●fi,品。從反應(yīng)器出來的剩余煤氣進(jìn)入聯(lián)合循環(huán)發(fā)電,此式中: fx. fco、fco,、fr,和fr,分別是甲醇、CO、時(shí)的燃燒尾氣已經(jīng)不含任何對(duì)大氣有害的成分,實(shí)CO2、H2和H2O的逸度。此時(shí)K,只是溫度T的函現(xiàn)了煤的清潔利用。進(jìn)入汽輪機(jī)的蒸汽除從燃?xì)廨啍?shù)，可由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合得出[6]。如表2所示的清潔合機(jī)排氣(在余熱鍋爐中實(shí)現(xiàn))中吸熱外,還將從氣化成氣在低溫低壓液相法225 C和5MPa條件下以甲爐和高溫煤氣中回收部分高品位的熱能,中壓蒸汽醇平衡態(tài)摩爾分?jǐn)?shù)為33. 31%。平衡態(tài)只決定了反抽汽提供給水煤氣變換器。從圖中可以看出,空氣、應(yīng)最終能夠達(dá)到的狀態(tài)，在實(shí)際工程中無法實(shí)現(xiàn)。傳煤氣和蒸汽晦圓路互相耦合,與傳統(tǒng)的分產(chǎn)相比,多統(tǒng)甲醇分產(chǎn)工程中,通過尾氣多次再循環(huán)的辦法來聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)是集成度更高的系統(tǒng)。提高轉(zhuǎn)化率但功耗較大,多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)中擬采用一次1422清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)2003,43(10)通過法的液相反應(yīng)器，能夠使出口甲醇含量接近平ER=- OG°- RT。( Inx);- 2 ]Inx;)，衡態(tài),定義甲醇產(chǎn)率r為實(shí)際出口甲醇摩爾含量與- OG°=- OH°+ T。OS,平衡態(tài)的比值。未反應(yīng)的尾氣進(jìn)入燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室充分燃燒,Ep= RT。2 xJIn((4)混合氣體仍以可燃組分H2、CO為主要成分，屬中式中:EpEr、Er和ED分別代表壓力可用能、溫度熱值煤氣。在聯(lián)合循環(huán)發(fā)電環(huán)節(jié)中設(shè)燃?xì)廨啓C(jī)發(fā)電可用能、反應(yīng)可用能和擴(kuò)散可用能，R是通用氣體效率取為34%(如GE-F型燃?xì)廨啓C(jī)或Siemens-V94系列燃?xì)廨啓C(jī))。燃?xì)廨啓C(jī)排氣進(jìn)入余熱鍋爐常數(shù)，p。和T。是基準(zhǔn)壓力和基準(zhǔn)溫度，x|和x;是中產(chǎn)生蒸汽,同時(shí)氣化爐和粗煤氣也作為熱源產(chǎn)生反應(yīng)物及生成物的基準(zhǔn)摩爾分?jǐn)?shù)，cp是定壓比熱，部分蒸汽。計(jì)算選定換熱器熱效率為95%，汽輪機(jī)OG°和△H°是基準(zhǔn)Gibbs自由能和焓在燃燒反應(yīng)綜合熱效率為44%[8]，并且認(rèn)為甲醇產(chǎn)率對(duì)聯(lián)合循中的變化量，AS是反應(yīng)熵增。環(huán)發(fā)電部分沒有影響,則可根據(jù)上述效率計(jì)算出合以甲醇產(chǎn)率r=0.9 (低溫液相甲醇合成工業(yè)能成氣制甲醇和發(fā)電量。所產(chǎn)甲醇的低位熱值、發(fā)電量夠達(dá)到這一轉(zhuǎn)化率)為例計(jì)算每kg干煤粉的可用和系統(tǒng)總熱效率隨甲醇產(chǎn)率r的變化如圖2所示。能流見表3。從表中可以看出可用能損失主要發(fā)生在燃燒過程,燃燒在多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)中可視為兩個(gè)階段,60系統(tǒng)總熱效率分別在氣化爐和燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室進(jìn)行。根據(jù)熱能利40用的經(jīng)驗(yàn),這部分可用能損失由于存在Carnot循環(huán)甲醇的限制而不可避免。減少系統(tǒng)可用能損失的改進(jìn)應(yīng)20該在于降低空分以及其他廠用電,這些過程消耗了高品位的機(jī)械能和電能。粗煤氣的凈化過程也有較大可用能損失發(fā)生，其中水煤汽變換和脫碳過程可0.50.6 0.75.8 0.9表3多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)可用能流可用能/kJ份額/%圖2甲醇、電和系統(tǒng)總效率隨甲醇產(chǎn)率的變化煤粉的化學(xué)可用能25 234100氧氣擴(kuò)散可用能890.35從圖2可以看出,隨著甲醇反應(yīng)接近平衡態(tài)，即.入口氧氣壓力可用能2270.90甲醇產(chǎn)率的提高，發(fā)電量下降，系統(tǒng)總熱效率上升，總和25 549101.3說明多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)中制甲醇熱效率高于發(fā)電熱效率。粗煤氣化學(xué)可用能19 15075. 89為了獲得最合理的能量利用率,應(yīng)使甲醇產(chǎn)率盡可粗煤氣溫度可用能1 7827.06能接近平衡態(tài)。和IGCC相比,在水煤氣變換過程中粗煤氣壓力可用能8273. 28燃燒可用能損失3 03812. 04消耗了能量,這部分能量需要在甲醇合成中取得效氣化未燃碳可用能損失.730.29益,才使得聯(lián)產(chǎn)在能量利用上具有優(yōu)勢(shì)。散熱可用能損失1900. 753多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的可用能分析.排氣可用能損失1750. 69水蒸汽可用能3141.24把多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)視為一個(gè)能量系統(tǒng),甲醇和電是激冷可用能損失1 0884.31兩種不同形式的能量,可用能的概念更清楚地表示變換可用能損失4641.84 .出兩種能量的共性;通過計(jì)算系統(tǒng)各個(gè)環(huán)節(jié)的可用凈化可用能損失1 3585. 38合成能損失,可為系統(tǒng)設(shè)計(jì)優(yōu)化提供參考。合成可用能損失6762. 68高溫高壓的合成氣具有物理可用能和化學(xué)可用甲醇化學(xué)可用能982738. 94能,物理可用能包含壓力可用能和溫度可用能兩部未反應(yīng)合成氣可用能7 53429. 86燃機(jī)可用能損失2 4589.74分,化學(xué)可用能包含反應(yīng)可用能和擴(kuò)散可用能。對(duì)于傳熱可用能損失6262.48壓力p溫度T下的合成氣,已知各成分摩爾分?jǐn)?shù)汽機(jī)可用能損失5021.99發(fā)電xk，可按式(4)計(jì)算各部分可用能?？辗挚捎媚軗p失1 5005.94廠用電可用能3791. 50E,= R萬市數(shù)據(jù)Er=| c,dT- T。矣dT,供電的可用能3 16012.52張晉，等:甲醇合成產(chǎn)率對(duì)多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)效率的影響1423用能損失為5.22%，脫硫可用能損失2%，但是通當(dāng)高的標(biāo)準(zhǔn),滿足可持續(xù)發(fā)展的要求。系統(tǒng)的可用能過凈化,合成氣中的含硫氣體基本被脫除，同時(shí)分離損失分析表明,該多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)在熱力學(xué)完善性上更了相當(dāng)于煤中C含量57%的CO2,實(shí)現(xiàn)了減少溫室加合理,實(shí)現(xiàn)了能量的梯級(jí)利用。氣體排放的環(huán)境效益。參考文獻(xiàn)(References)4聯(lián)產(chǎn)和分產(chǎn)的比較[1] 倪維斗，李政，薛元.以煤氣化為核心的多聯(lián)產(chǎn)能源系統(tǒng)資源/能源/環(huán)境整體優(yōu)化與可持續(xù)發(fā)展J].中國(guó)工在本文所選定的燃?xì)廨啓C(jī)、余熱鍋爐和汽輪機(jī)程科學(xué)，2000，2(8): 59- 68.的效率下,如果不經(jīng)水煤氣變換反應(yīng)和甲醇合成,清NI Weidou, LI Zheng. XUE Yuan. Polygeneration energy潔煤氣全部用于發(fā)電,則系統(tǒng)退化為IGCC且發(fā)電system based on coal gasification- integrated optimization and效率為42%[9];而煤制甲醇效率多低于58% (相當(dāng)sustainable development of resources,energyanenvironment[J]. Eng Sci， 2000， 2(8): 59.于綜合能耗39. 1GJ.t-1)10]。把多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)生產(chǎn)的(in Chinese)甲醇和電按照分產(chǎn)效率折算成各自煤耗并相加,可[2] DUAN Yuanyuan, ZHANG Jin， SHI Lin, et al. Exergyanalysis of methanol- IGCC polygeneration technology based以比較出多聯(lián)產(chǎn)和分產(chǎn)的能耗情況。在多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)on coal gasification [J]. Tsinghua Sci Technol, 2002, 7(2):中,當(dāng)甲醇產(chǎn)率高于0.7時(shí)系統(tǒng)效率開始高于分產(chǎn);190- 193.當(dāng)甲醇產(chǎn)率達(dá)到0.9時(shí),多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)效率較分產(chǎn)高[3] Chiesa P, Consonni s. Shift reactors and physical absorptionfor low- CO2 emission IGCCs [J]. J Eng Gas Turb Porwer,2. 7%;越接近平衡態(tài),即r趨近于1，聯(lián)產(chǎn)效率提1999， 121(2): 295 - 305.高越明顯。由此可以得到結(jié)論,由于多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)耦合[4] 張晉，段遠(yuǎn)源，李政.氣化劑配比對(duì)氣化爐性能的影響[J].了化工和發(fā)電過程,相當(dāng)于在IGCC基礎(chǔ)之上增加化工學(xué)報(bào)，已收錄.了水煤氣變換過程、脫碳過程和甲醇合成過程,其中.ZHANG Jin， DUAN Yuanyuan， LI Zheng. Effect ogasifying agent mixture ratio on polygeneration system水煤氣變換過程和脫碳過程目的是提高甲醇產(chǎn)量，gasifier performance [J]. J Chem Ind Eng， accepted.并不影響發(fā)電過程的效率,如果甲醇合成產(chǎn)率過低，收益將無法彌補(bǔ)變換過程的代價(jià),則聯(lián)產(chǎn)效率會(huì)低[5] 陳文敏.煤的發(fā)熱量和計(jì)算公式[M]. 北京:煤炭工業(yè)出版社，1993.于分產(chǎn)。因此,在多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)中,在一定的基準(zhǔn)之上CHEN Wenmin. Heating Value and Calculation Formula of提高甲醇產(chǎn)率可使聯(lián)產(chǎn)在效率上取得優(yōu)勢(shì),同時(shí)由Coal [M]. Bejing: Coal Industry Press, 1993. (in Chinese)于所增加的水煤氣變換過程有利于提高脫硫效率，[6] 宋維端，肖任堅(jiān)，房鼎業(yè).甲醇工學(xué)[M]. 北京:化學(xué)工業(yè)出版社，1991.脫碳過程又可回收大量的CO2,多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)在提高SONG Weiduan, XIAO Renjian, FANG Dingye. Methanol效率的同時(shí)可獲得良好的環(huán)境收益。Engineering [M]. Beiing: Chemical Industry Press, 1991.5結(jié)論[7] Cybulski A. Liquid- phase methanol synthesis: Catalyst本文以可用能分析方法來研究多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)效率mechanism，kinetics， chemical equilibria， vapor -liquidequilibria， and modelingreview [J]. Catal Rev- Sci隨甲醇合成產(chǎn)率(以接近平衡態(tài)的程度表示)的變化Eng, 1994, 36(4) ; 557- 615.規(guī)律,指出了變換反應(yīng)在能量利用和環(huán)境保護(hù)上的[8] Jiang L, Lin R，Jin H，et al. Study on thermodynamic合理性。計(jì)算以特定煤種為例,給出了甲醇動(dòng)力聯(lián)產(chǎn)characteristic and optimization of steam cycle system in IGCC系統(tǒng)效率與甲醇產(chǎn)率的關(guān)系;計(jì)算過程對(duì)煤種沒有J]. Energ Comvers Manage. 2002. 43: 1339 - 1348.[9] Hashimoto K， Abe T， Utsunomiya M. Study on依賴性,計(jì)算結(jié)果可推廣到其他煤種。和IGCC相commercialization of high eficiency IGCC system [J]. 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