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華南理工袁偉教授課題組《ACS AMI》：紅樹林根的啟發(fā) - 微型甲醇燃料電池微孔層仿生設(shè)計(jì)及制備

時(shí)間：2022-05-12 來源： 瀏覽：

華南理工袁偉教授課題組《ACS AMI》：紅樹林根的啟發(fā) - 微型甲醇燃料電池微孔層仿生設(shè)計(jì)及制備

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#微型甲醇燃料電池 1 個(gè)
#碳納米管薄膜 1 個(gè)
#仿生設(shè)計(jì) 1 個(gè)
#碳納米管薄膜微孔層 1 個(gè)
#燃料電池 4 個(gè)

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被動(dòng)式微型直接甲醇燃料電池（ μDMFC ） 作為一種適 用 于便攜式電子產(chǎn)品、小型 運(yùn)載工具 等多用途微能源 裝置，具有操作簡便、比能量高、體積小、供料簡單等優(yōu)勢。當(dāng)前阻礙 其應(yīng)用與推廣 的主要因素受制于 電極 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)差 、 傳質(zhì)過程緩滯及甲醇 穿透 的影響 。 從自然界中的植物生命系統(tǒng)中尋找靈感，并應(yīng)用于燃料電池領(lǐng)域有望成為解決上述問題的突破口。
華南理工大學(xué)節(jié)能與新能源先進(jìn)制造學(xué)術(shù)團(tuán)隊(duì)袁偉教授課題組在《 ACS A pplied Materials & Interfaces 》期刊上發(fā)表了題為“ Mangrove Root-Inspired Carbon Nanotube Film for Micro-Direct Methanol Fuel Cells ”的原創(chuàng)性文章（ DOI ： 10.1021/acsami.2c03329 ）。該課題組從紅樹林根系在惡劣環(huán)境下仍能滿足植物對水和氧氣的需求得到啟發(fā)，結(jié)合仿生設(shè)計(jì)原理制備了一種仿紅樹林根系的碳納米管薄膜應(yīng)用于微型直接甲醇燃料電池陰極中，如圖 1 所示。與傳統(tǒng)碳納米顆粒狀微孔層相比，仿生設(shè)計(jì)的碳納米管薄膜微孔層具有如下三方面優(yōu)勢：一、制備的純碳納米管薄膜具有超疏水特性，能夠有效促進(jìn)水排出；二、超輕高孔隙率且保持良好導(dǎo)電性的碳納米管薄膜具有更高的傳質(zhì)效率，能使氧氣更加快速有效地傳輸?shù)疥帢O催化層表面；三、通過控制基底鐵納米顆粒的大小可實(shí)現(xiàn)微孔層碳納米管長度和直徑的可控化制備，滿足燃料電池多樣化需求。
 

圖 1   （ a ）紅樹林根系形態(tài)和功能示意圖，（ b ）受紅樹林根系啟發(fā)的碳納米管薄膜在電池組件中的作用示意圖及碳納米管薄膜的制備工藝過程。
碳納米管的制備工藝主要包括：（ 1 ） Fe 納米顆粒的制備，采用磁控濺射方法完成；（ 2 ）碳納米管薄膜的生長，采用化學(xué)氣相沉積工藝制備；（ 3 ）碳納米管薄膜的轉(zhuǎn)印。鐵納米顆粒的制備工藝原理及結(jié)果如下圖 2 所示。
 

圖 2   （ a ）熱處理后沉積在 Al 2 O 3 表面上的 Fe 納米顆粒的 S EM 圖像；（ b ）熱處理后沉積在 Al 2 O 3 表面上的 Fe 納米顆粒的 AFM 圖像 ；（ c ） Fe 納米粒子的尺寸分布；（ d ）碳納米管生長示意圖。
為了進(jìn)一步研究碳納米管薄膜 的 功能和材料特性 ，通過 SEM 和 HRTEM 對所制備的 仿生碳納米管薄膜 的表面形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。如圖 3(a)-(b) 所示， SEM 圖像顯示 碳納米管薄膜 具有獨(dú)特的高度無序的樹根狀結(jié)構(gòu)，類似于紅樹林根。在這個(gè)過程中， Fe - Al 2 O 3 基底 作為碳納米管生長的反應(yīng)促進(jìn)劑，就好像土壤為紅樹林根提供養(yǎng)分。具體來說，范德華力作為相鄰碳納米管的支撐力促進(jìn)了單個(gè)碳納米管的向上卷曲生長并構(gòu)建了 三維 多孔結(jié)構(gòu)。類似的結(jié)構(gòu)也可以在圖 3(d)-(e) 中得到證明。在 碳納米管 的生長過程中，圖 3(h) 和 (i) 中觀察到 Fe 納米顆粒作為 碳納米管 頂部的催化劑。這可以通過頂點(diǎn)增長模型進(jìn)一步證實(shí)。此外圖 3 （ c ）進(jìn)一步表明 碳納米管 的直徑在 40-50 nm 范圍內(nèi)。
 

圖 3   （ a- b ）仿生碳納米管薄膜在不同放大倍率下的 SEM 圖像 ；（ c ）橫截面處的碳納米管 的 TEM 圖像 ；（ d- e ）不同放大倍率下的橫截面處碳納米管薄膜的 SEM 圖像 ；（ f ）碳納米管薄膜 的 TEM 圖像及其 快速傅里葉變換 圖像 ；（ g ）碳納米管的拉曼光譜；（ h ）單根碳納米管的 T EM 圖像；（ i ）單根碳納米管 TEM-EDX 剖面的 Fe 元素 分布。
根據(jù)碳納米管孔隙率和電導(dǎo)率的計(jì)算公式，可以得到相應(yīng)的關(guān)鍵參數(shù)，如圖 4a 所示。與商業(yè)化碳納米管陣列結(jié)構(gòu) - CNTA （ 0.83 ）和 炭黑顆粒 - CB （ 0.58 ）相比， 仿生碳納米管 樣品 - MR - CNTF 的孔隙率最高（ 0.96 ）。 此外，所制備樣品的表面潤濕性如圖 4(b)-(d) 所示。當(dāng)添加 PTFE 時(shí)，商業(yè) CB 顯示出 134.1° 的靜態(tài)接觸角，表明其疏水特性。對于純 CNT 樣品，觀察到 151.8° (CNTA) 和 148.9° (MR-CNTF) 的較大接觸角，表明 仿生碳納米管薄膜 的紅樹根狀結(jié)構(gòu)有助于增強(qiáng)疏水性。
 

圖 4   （ a ）仿生碳納米管薄膜、商業(yè)化碳納米管陣列結(jié)構(gòu)和炭黑顆粒的孔隙率和電導(dǎo)率；（ b ）仿生碳納米管薄膜；（ c ）商業(yè)化碳納米管陣列結(jié)構(gòu)；（ d ）炭黑顆粒的表面接觸角。
圖 5 比較了在 25 ℃ 下不同甲醇濃度的被動(dòng) 式直接甲醇燃料電池的輸出性能 特征。結(jié)果表明 MR-CNTF 具有最好的電池性能。特別 在 0.3 V 的放電電壓下，基于 MR-CNTF 電池的峰值電流密度為 40 mA cm -2 ，明顯高于基于 CNTA （ 19.95 mA cm -2 ）和 CB 的電池（ 30 mA cm -2 ）。另一方面， MR-CNTF 在 2M 處 取得 了 14.9 mW cm -2 的最高功率密度（圖 5(a) ）。這明顯高于 CNTA （ 7.95 mW cm -2 ） 和 CB （ 10.67 mW cm -2 ） （圖 5(b)-(c) ）。 相應(yīng)的原因分析可見圖 6 的電化學(xué)阻抗測試分析。
 

圖 5   不同微孔層 材料在不同甲醇濃度下的單電池電化學(xué)性能： （ a ） MR-CNTF ， （ b ） CNTA ， （ c ） CB 。（ d ） MR-CNTF 和 CB 在不同甲醇濃度下的 開路電壓 - OCV （頂部）和峰值功率密度（底部）圖。 （ e ） MR-CNTF 和 CB 在 2M 時(shí)的電池性能比較 圖 。 （ f ） 基于 MR-CNTF 的電池在 15%-30%-45%-60%-75 的極限電流密度下的動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線。
 

圖 6   具有（ a ） MR-CNTF ，（ b ） CNTA ，（ c ） CB 的 μDMFC 在不同甲醇濃度下的 電化學(xué)阻抗測試 曲線。 （ d ） 不同樣品在 2M 處測量的 電化學(xué)阻抗 數(shù)據(jù)的比較 。（ e ） 等效電路。 （ f ） MR-CNTF 和其他研究 工作 的性能比較。
 
小結(jié)： 將植物中的功能和結(jié)構(gòu)形態(tài)應(yīng)用到電池的功能組件設(shè)計(jì)思想中，可實(shí)現(xiàn)微型被動(dòng)式直接甲醇燃料電池的高性能輸出。這項(xiàng)工作全面展示了仿生界面材料設(shè)計(jì)、制備到應(yīng)用的完整過程，提供了利用微孔層優(yōu)化水管理和氧氣傳輸?shù)男滤悸?，豐富了表面功能結(jié)構(gòu)在新能源中的應(yīng)用內(nèi)涵。
 

原文鏈接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c03329

作者團(tuán)隊(duì)簡介

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華南理工大學(xué)“面向新能源和儲(chǔ)能的先進(jìn)制造技術(shù)”學(xué)術(shù)團(tuán)隊(duì)長期致力于燃 料電池、鋰離子電池、先進(jìn)儲(chǔ)能、能源高效利用與轉(zhuǎn)化、熱管理及熱設(shè)計(jì)、新能源汽車等方面的創(chuàng)新研究和成果轉(zhuǎn)化。 團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人 袁偉 現(xiàn)為華南理工大學(xué)機(jī)械與汽車工程學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，機(jī)械制造及其自動(dòng)化學(xué)科方向帶頭人。 美國佐治亞理工學(xué)院先進(jìn)電池創(chuàng)新中心高級訪問學(xué)者。 現(xiàn)為“先進(jìn)電動(dòng)汽車電源及熱控系統(tǒng)”廣東省工程技術(shù)研究中心主任，“節(jié)能與新能源綠色制造”廣東省工程技術(shù)研究中心常務(wù)副主任。 國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者，霍英東青年科學(xué)獎(jiǎng)獲得者。 入選國家“萬人計(jì)劃”領(lǐng)軍人才、科技部中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、廣東省特支計(jì)劃領(lǐng)軍人才等。

 
第一作者簡介： 柯育智 ，在讀博士生，研究方向?yàn)槿剂想姵?，膜電極設(shè)計(jì)與界面優(yōu)化。

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