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【催化】武漢科技大學JMST：冶金遇上電催化，礦物還原短流程制備非晶鐵磷條帶實現(xiàn)堿性電解水

時間：2024-04-08 來源： 瀏覽：

【催化】武漢科技大學JMST：冶金遇上電催化，礦物還原短流程制備非晶鐵磷條帶實現(xiàn)堿性電解水

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非晶態(tài)合金用于催化時，相比于晶態(tài)，其活性位點可以采用任何所需的吸附和解吸附結構，從而優(yōu)化表面電子態(tài)以最小化活化能，在活性表面內帶來缺陷并促進電荷轉移。過渡金屬磷化物（TMP）的特性可由Fe/P比例決定，當比例改變時，TMP會因電子轉移而影響電導率和反應動力學，其中磷化鐵（FeP）基材料具有低活化能和高電子轉移速度，將有利于整體水分解。電荷轉移和電子離域之間的平衡可以通過調節(jié)Fe/P比來實現(xiàn)，這將協(xié)同實現(xiàn)所需的電催化整體水分解性能，具有高效率和長期穩(wěn)定性。
高磷鮞狀鐵礦（HPOIO）是一種豐富的自然資源，含有P和Fe元素，以磷灰石和赤鐵礦的形式存在，可以用于制備非晶FeP條帶，為了充分利用Fe和P資源，縮短生產流程， 武漢科技大學 的 倪紅衛(wèi) 教授團隊 采用熔融還原和單輥旋淬法相合成了鐵磷Fe-P合金帶材，并對其全解水性能進行了深入研究。

圖1. 鐵磷非晶條帶：制備過程，樣品圖；晶體結構和非晶結構對比。
構建非晶體結構的策略不僅降低了材料整體的轉移電阻，同時也獲得了更高的比表面積從而提高了活性位點數(shù)目，在1.0 mol L -1 KOH溶液中，10 mA c m -2 的電流密度HER和OER的過電位分別為436 mV和527 mV，Tafel斜率為102.3 mV de c -1 和77.2 mV de c -1 。

圖2. 鐵磷非晶條帶HER和OER性能。
Fe 88.46 P 9.42 在連續(xù)42小時達到10 mA c m -2 產氧后，可以表現(xiàn)出出色的電化學穩(wěn)定性，電流密度衰減較小；經過超過8.6天的連續(xù)測試， Fe 88.46 P 9.42 電催化劑的電位略有上升，這表明 Fe 88.46 P 9.42 催化劑在堿性條件下具有良好的穩(wěn)定性。

圖3. 鐵磷條帶HER和OER穩(wěn)定性
通過DFT計算H*吸附不同位點的吸附能以及可能的吸附位置，得出相比于鐵原子，磷原子對H*吸附具有優(yōu)勢的結論，又研究了兩種不同分布的磷原子的微觀結構以及不同位點的H*吸附，作者發(fā)現(xiàn)當H*吸附在F e 3 P的α-Fe原子上（圖4. S4）和兩個F e 3 P結構共享P原子吸附的H*（圖4. S8）結構對H*的吸附能最低；所以H*吸附在F e 3 P和α-Fe之間的界面處或F e 3 P中的P上，這些是HER的真正活性位點。作者發(fā)現(xiàn)，H*吸附的活性位點以及不同微觀結構的含量會影響H*吸附。鐵磷帶材中不同的磷含量會影響F e 3 P和α-Fe的顯微組織分布和界面數(shù)量。磷元素含量適中，使得H*吸附在 Fe 3 P中的P上的活性位點所占比例變大，更有利于HER反應。

圖4. (a-h) Fe-P 微觀結構中 H吸附的微觀結構，其中黃色、紫色和白色球體代表 Fe、P和H原子；(i-j) 結構S1-S8的H*吸附自由能。
綜上，本文以HPOIO為原料，結合熔融還原和單輥旋淬法制備了Fe-P合金，所制備的Fe-P合金直接用作整體水分解的電催化劑，磷含量帶來了高活性表面積、低阻抗、可變的反應路徑——導致低反應能壘，并改善了非結晶性、中間體的吸收和解吸，從而提高了整體水分解活性。DFT計算結果清楚地表明磷含量可以有效降低H*吸收步驟的能壘，從而顯著增強整體水分解活性，從而促進 H 2 的析出。
原文（掃描或長按二維碼，識別后直達原文頁面）：
Modulating Fe/P ratios in Fe-P alloy through smelting reduction for long-term electrocatalytic overall water splitting
Tian Zhang, Xiaohui Ren, Shuai Mo, Wenzhe Cao, Chaogang Zhou, Feng Ma, Rongsheng Chen, Chao Zeng, Li Shi, Tao Liu, Hua Zhang, Hongwei Ni
Journal of Materials Science & Technology , 2024 , DOI: 10.1016/j.jmst.2024.02.037
研究團隊介紹
倪紅衛(wèi)教授： 武漢科技大學校長，博導，擔任中國鋼鐵工業(yè)協(xié)會理事、中國金屬學會理事、湖北省金屬學會副理事長,《鋼鐵》《煉鋼》等雜志編委。先后獲湖北青年五四獎章、湖北省政府專家津貼，入選教育部新世紀人才、湖北省新世紀高層次人才。主要從事鋼鐵冶金、鋼鐵材料制備領域的教學、科研工作，曾赴香港城市大學、英國牛津大學、美國喬治、美森大學等大學合作研究和培訓學習。先后主持國家自然科學基金、產學研合作項目等四十余項，在功能不銹鋼材料制備、鋼質量控制、冶金資源利用等方面取得系列研究成果，獲省部級獎勵八項，在國內外學術期刊發(fā)表學術論文一百余篇，被SCI、EI、ISTP收錄六十余篇。
https://www.x-mol.com/university/faculty/373851
陳榮生教授： 武漢科技大學化學與化工學院教授，博導，在SCI期刊上發(fā)表論文70余篇，被引用1700余次，H-index=20，申請國家發(fā)明專利10余項。主要從事電化學傳感器、納米碳材料、光電轉化器件和微流控芯片電泳及電催化碳還原的研究，主持了國家自然科學基金、武漢市應用基礎研究計劃、湖北省自然科學基金和湖北省教育廳優(yōu)秀中青年人才項目等研究項目。
https://www.x-mol.com/university/faculty/24769
任曉輝副教授： 香濤青年百人，楚天學子，武漢英才，武漢科技大學材料與冶金學院特任副教授，主要從事低維材料光化學性質研究及過渡金屬催化劑的研發(fā)工作，在光催化納米材料的生長機制、性能表征、理論計算等方面具有豐富的研究經驗。以第一作者和通訊作者發(fā)表在 Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B Environ. 等材料科學領域國際知名期刊20篇，得到國內外同行的積極正面評價。目前是中國化學學會會員，中國感光學會會員，已發(fā)表學術論文50余篇，其中累計引用次數(shù)達3500余次，H指數(shù)為30。

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