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國家納米科學(xué)中心褚衛(wèi)國教授團(tuán)隊(duì)《ACS AMI》：通過鈉/鉀摻雜實(shí)現(xiàn)了高鎳富鋰層狀氧化物陰極材料優(yōu)異的電化學(xué)性能

時(shí)間：2022-04-26 來源： 瀏覽：

國家納米科學(xué)中心褚衛(wèi)國教授團(tuán)隊(duì)《ACS AMI》：通過鈉/鉀摻雜實(shí)現(xiàn)了高鎳富鋰層狀氧化物陰極材料優(yōu)異的電化學(xué)性能

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#高鎳富鋰層狀氧化物陰極材料 1 個(gè)
#摻雜 11 個(gè)
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隨著 鋰離子電池 的快速 發(fā)展，探索具有高能量密度的鋰離子電池正極材料迫在眉睫。在各類正極材料中，富鋰層狀氧化物被認(rèn)為是下一代鋰離子電池中最具有應(yīng)用前景的正極材料之一。目前富鋰材料的研究熱點(diǎn)主要集中 于 富鋰錳基 材料 ，但富鋰錳基層狀氧化物 還存在諸多問題，如電化學(xué)循環(huán)過程中 電壓衰減嚴(yán)重 、 首次庫侖效率低 、 倍率性能差 等，嚴(yán)重制約其規(guī)?；?/span> 應(yīng)用 。 近年來人們發(fā)現(xiàn)，通過提高層狀富鋰材料 Li1+xM1-xO2 中鎳元素的含量 ， 可以有效抑制電壓衰減問題， 這種 具有較高鎳含量的高鎳富鋰層狀氧化物能夠表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性 ，但其容量處于較低水平，這在一定程度上限制了其在電池領(lǐng)域的應(yīng)用。
 
近日，國家納米科學(xué)中心褚衛(wèi)國教授團(tuán)隊(duì)通過鈉 /鉀摻雜實(shí)現(xiàn) 了高鎳富鋰層狀氧化物陰極材料優(yōu)異的電化學(xué)性能。電化學(xué)性能的顯著提高歸因于通過鋰反蒸發(fā)損失工程增加了晶格中的有效鋰含量、增大的鋰層間距、N a/K 離子的柱效應(yīng)以及改善的電子電導(dǎo)率。其次，鈉摻和鉀摻改性材料不同的電化學(xué)性能可能歸因于它們不同的離子半徑，導(dǎo)致了它們不同的摻雜行為和閾值摻雜量。相關(guān)工作以標(biāo)題為 “ Lithium Antievaporation-Loss Engineering via Sodium/Potassium Doping Enables Superior Electrochemical Performance of High-Nickel Li-Rich Layered Oxide Cathodes ” 發(fā)表在 ACS Applied Materials & Interfaces 。
 

圖1  Na/K 離子摻雜示意圖
 
在這項(xiàng)工作中，使用 膨脹石墨 作為模板 ， 制備 了 Na 和 K 摻雜的 高鎳富鋰材料 (Li  1-  x  M  x  )  1.2  Ni  0.32  Mn  0.48  O  2  (M = Na ， K) 。與原始的未摻雜 HNLO 相比， Na-/K 摻雜樣品通過 Li 抗蒸發(fā)損失工程在晶格中表現(xiàn)出更高的有效 鋰 含量， N a 摻和 K 摻材料 具有優(yōu)異的倍率性能 和循環(huán)穩(wěn)定性。 Na 和 K 摻雜樣品之間的不同性能歸因于它們不同的離子半徑引起的不同摻雜行為和閾值摻雜量。 Na 或 K 離子的摻雜 過程如圖 1 所示 。
 

圖 2 XRD 及其 精修圖譜
 
為了探究 N a/K 摻雜對(duì)材料結(jié)構(gòu)的影響，分析了 P-LNMO 、 Na-LNMO 和 K-LNMO 的 XRD 數(shù)據(jù) ， 如圖 2 所示 。 它們的主要 衍射峰 可以被索引到有序的層狀 α-NaFeO2 結(jié)構(gòu)（空間群 R-3m ），在 20° 和 25° 之間 的 超晶格 衍射峰 屬于 Li2MnO3 相（空間群 C2/m ）。此外，從支撐材料的放大圖中可以發(fā)現(xiàn) ， Na-LNMO 和 K -LNMO 的（ 003 ）衍射峰 向低角度 方向移動(dòng) ，這意味著 Na 和 K 成功地 摻進(jìn)了材料晶格中。
 

圖 3   原位 X RD 表征
 
利用原位  XRD 進(jìn)一步探索 了  P-LNMO 和 Na-LNMO 在初始充電 / 放電過程中的結(jié)構(gòu)演變 ， 如圖 3 所示。對(duì)于 (003) 峰，兩個(gè)樣品都表現(xiàn)出相似的變化 。 對(duì)于 Na-LNMO ，在初始充電過程中，晶格參數(shù) c 從 14.2614 增加到 14.3364 ? ，變化為 0.075 ，而在隨后的放電過程中， c 回到 14.3289 ? ， 因此，晶格參數(shù) c 在整個(gè)初始充放電過程中變化了 0.0675 ? ，遠(yuǎn)小于 P-LNMO 的 0.0718 ? ，這表明 Na 離子的引入可以抑制 充放電過程中 晶格的過度膨脹，有利于結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定。
 

圖 4   電化學(xué)性能圖
 
P-LNMO 、 Na-LNMO 和 K-LNMO 的電化學(xué)性能如圖 4 所示。 Na-LNMO 和 K-LNMO 在 0.1  C 倍率下 的 放電比 容量分別高達(dá) 236 和 228 mAh g -1 ，顯著高于 P-LNMO 的 212 mAh g -1 。 在  0.5 、 1 、 5 、 10  C 時(shí)的放電容量為分別為 217 、 201 、 162 和 141 mAh g -1 ；  212 、 191 、 162 和 133 mAh g -1 ，分別遠(yuǎn)高于 P-LNMO 的 183 、 161 、 115 和 84 mAh g -1 。 同時(shí)， Na 和 K 摻雜有效抑制 了極化效應(yīng)。此外， 在 1 C 倍率 下循環(huán) 200 次后， Na-LNMO 、 K-LNMO 和 P-LNMO 的容量保持率分別為 93% 、 89% 和 74% ， N a 摻或者 K 摻以后材料的循環(huán)穩(wěn)定性得到顯著提升。尤其是 N a 摻改性材料，循環(huán)性能在高鎳富鋰材料里是非常優(yōu)秀的。
 

圖 5   循環(huán)后的 HRTEM 表征
 
TEM 進(jìn)一步證實(shí)了所有樣品在 1C 速率下循環(huán) 200 次后的結(jié)構(gòu)完整性和穩(wěn)定性?？梢郧宄乜吹剑?/span> P-LNMO 的晶格條紋在 1C 下經(jīng)過 200 次循環(huán)后嚴(yán)重扭曲，如圖 5 所示。然而， Na-LNMO 和 K-LNMO 樣品仍然保持清晰且相對(duì)完整的晶格條紋， P-LNMO 經(jīng)過 200 次循環(huán)后，在表面和 次表面 區(qū)域 都 形成了尖晶石狀相， 而 在 Na-LNMO 和 K-LNMO 的 次表面 區(qū)域 仍然 可以清楚地看到層結(jié)構(gòu)，并且僅在薄表面層處觀察到尖晶石相，因此， Na 和 K 摻雜抑制了 循環(huán)過程中 嚴(yán)重的晶格畸變和從層狀結(jié)構(gòu)到尖晶石結(jié)構(gòu)的相變。因此，與 P-LNMO 相比， Na-LNMO 和 K-LNMO 表現(xiàn)出更好的電化學(xué)性能。
 
盡管 高鎳富鋰層狀氧化物較富鋰錳基材料而言， 電壓穩(wěn)定性有所提高。 但是引入較高的鎳含量會(huì)導(dǎo)致有效鋰含量降低和表面殘留鋰相增加，這將不利于提升 容量 。 因此，如何提高高鎳富鋰層狀氧化物的有效鋰含量是一個(gè)非常關(guān)鍵的問題。 在此，雖然 Na 和 K 的引入可以通過鋰反蒸發(fā)損失工程有效地增加 晶格中有效鋰 的含量，但它們的 實(shí)際鋰含量 仍與其標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)計(jì)量存在差異。 未來 需要探索其他新策略，包括引入其他元素，增加 高鎳富鋰材料的有效 鋰含量并進(jìn)一步提高性能。
 

原文鏈接

http://pubstore.acs.org/file.aspx?&m=am2c03456

作者簡介

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褚衛(wèi)國 ，國家納米科學(xué)中心研究員，中科院納米科學(xué)卓越中心研究員，中國科學(xué)院大學(xué)博士生導(dǎo)師，國家納米科學(xué)中心納米加工實(shí)驗(yàn)室主任。 目前主要從事鋰離子電池正極納米材料、器件和納米加工及納米光學(xué)、傳感等方面的研究工作。 曾獲北京市科技進(jìn)步一等獎(jiǎng) 1項(xiàng)。 在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nanolett.等國際期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文130余篇,被他引2600余次。 申請(qǐng)專利80項(xiàng)，授權(quán)50余項(xiàng)。 承擔(dān)國家重點(diǎn)研發(fā)課題、973課題以及中科院知識(shí)創(chuàng)新、儀器研制等多項(xiàng)課題。 目前擔(dān)任英國物理學(xué)會(huì)旗下的Surface Topography: Measurement and Property以及Nanotechnology Letters等國際期刊編委。

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