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Nat. Commun.：Nb2C MXenes擔載Pd金屬烯室溫催化炔烴半加氫

時間：2023-02-09 來源：瀏覽：

Nat. Commun.：Nb2C MXenes擔載Pd金屬烯室溫催化炔烴半加氫

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2D 金屬烯（ metallene ）納米材料具有豐富的不飽和金屬原子、高比表面積、表面應力，因此受到異相催化領(lǐng)域的廣泛關(guān)注，但是納米粒子的強金屬鍵導致調(diào)控金屬烯的形貌變得非常困難。

有鑒于此， 浙江工業(yè)大學王建國（ Jianguo Wang ）、李小年（ Xiaonian Li ）、姚子豪（ Zihao Yao ）等 報道發(fā)展了一種非常有效的電置換反應 (Galvanic Replacement Reaction, GRR) 方法，基于分子動力學模擬的金屬 - 基底強相互作用，次表面 Nb 向 Pd 電子轉(zhuǎn)移，在室溫條件的 Nb ₂ C MXene 上擔載 Pd 金屬烯， Pd 金屬烯的原子配位數(shù)僅為 3 ，表現(xiàn)六元環(huán)椅式結(jié)構(gòu)。

本文要點

要點1. 基于覆蓋度的動力學分析進行第一性原理計算，發(fā)現(xiàn) Pd 金屬烯促進烯烴的擴散，并且能夠避免烯烴過度加氫，因此 0.5 % Pd/Nb ₂ C 在 25 ℃ 實現(xiàn) 了優(yōu)異的炔烴半加氫制烯烴催化活性 ，選擇性達到 96 % ， TON 達到 10372 h ^-1 ，而且催化劑的穩(wěn)定性沒有降低。

要點2. Pd 金屬烯呈現(xiàn)類似環(huán)己烷的椅式六元環(huán)結(jié)構(gòu)， Pd 原子具有獨特的三足結(jié)構(gòu)，其中頂部 Pd 原子未參與成鍵 。這項策略具有普適性，能夠擴展至各種各樣的 MXene ，為發(fā)展新型擔載 MXene 材料提供機會和幫助。

Zhongzhe Wei, Zijiang Zhao, Chenglong Qiu, Songtao Huang, Zihao Yao, Mingxuan Wang, Yi Chen, Yue Lin, Xing Zhong, Xiaonian Li & Jianguo Wang, Tripodal Pd metallenes mediated by Nb ₂ C MXenes for boosting alkynes semihydrogenation. Nat Commun 14, 661 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-36378-3

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36378-3

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