西交/南航AEM：非晶態(tài)CoBOx/NiSe異質(zhì)結(jié)高效且pH穩(wěn)定水電解
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合理化非貴金屬pH值穩(wěn)定的電催化劑是多場景制氫定制的關(guān)鍵優(yōu)先事項。基于此， 西安交通大學(xué)戴正飛教授和Thangavel Sakthivel、南京航空航天大學(xué)彭生杰教授（共同通訊作者）等人 報道了一種非晶態(tài)CoBO x /NiSe異質(zhì)結(jié)，用于高效且pH穩(wěn)定的水電解。
在堿性電解質(zhì)下，其在電流密度為10 mA cm ?2 下實現(xiàn)了超Pt HER（14.5 mV）和OER（229.1 mV）的超低過電位，并達(dá)到了2 A cm ?2 的工業(yè)級OER電流密度，水電解以1.48V的低η 10 電壓穩(wěn)定輸送。
通過DFT計算，作者從理論上推導(dǎo)了CoBO x /NiSe異質(zhì)結(jié)中的d/p-帶中心規(guī)則，以由NiSe(110)和CoBO x (002)晶體面構(gòu)建的CoBO x /NiSe異質(zhì)結(jié)為模型。
通過電子態(tài)密度（DOS）發(fā)現(xiàn)，對比純體系，異質(zhì)結(jié)在費(fèi)米能級附近表現(xiàn)出更高的電子密度，更有利于電子傳輸。CoBO x /NiSe結(jié)構(gòu)沿Z方向的平均電位分布，表明了從CoBO x 到NiSe的電子溢出。
此外，作者還計算了表面暴露的Co、B和O原子的ε d 和ε p ，發(fā)現(xiàn)這三種原子的價電子軌道相互雜化。相對于CoBO x 、CoBO x /NiSe結(jié)構(gòu)的ε Co-d 中心下移，ε O-p 和ε B-p 中心上移，因此異質(zhì)結(jié)中d-p能帶中心差值（ε Co-d -ε O-p 和ε Co-d -ε B-p ，記為Δε d-p ）減小。
這些結(jié)果證實了CoBO x /NiSe界面上的電荷再分配可以有效地調(diào)節(jié)系統(tǒng)的表面電子結(jié)構(gòu)，而增強(qiáng)的d-p帶中心接近度將為電催化改善帶來更平衡的中間產(chǎn)物（H*、OOH*）的吸附/解吸。
Enhancing the d/p-Band Center Proximity with Amorphous-Crystalline Interface Coupling for Boosted pH-Robust Water Electrolysis. Adv. Energy Mater., 2023 , DOI: 10.1002/aenm.202203797.
https://doi.org/10.1002/aenm.202203797.
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